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本文介绍一个通过状态方程和特定粒子相互作用理论建立起来的气体在水溶液中的溶解度模型,用以计算气体(CH4、H2S、CO2)在纯水和含盐水溶液中的溶解度、流体包裹体的均一条件、成矿热液沸腾、流体不混溶性、水合物形成条件、CO2地质储藏量等.该模型不仅重现了上百套实验数据(约8000多个数据点),而且具有很强的外延能力.因... 相似文献
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热液流体对金属元素的迁移、富集及沉淀成矿起着关键作用,定量刻画金属元素在热液成矿过程中的运移是矿床学研究的重点和难点。以热力学理论为基础,通过开展溶解度实验,揭示金属元素在热液流体中的地球化学行为,是研究金属元素迁移、富集沉淀机制行之有效的重要手段。其中,基于钛合金反应釜开展不同物理化学条件下金属元素在热液流体中的溶解度实验,结合相关的热力学模拟,能够精确测定金属元素在热液流体中的溶解度、络合物配位数、气液两相中的分配系数及相关热力学参数,为定量模拟热液成矿过程提供重要的实验依据。文章归纳了近年来针对热液体系的实验矿床学方法,分析了各类实验方法与分析手段的优点与不足。重点介绍钛合金反应釜溶解度实验和热力学模拟计算方法,并结合该方法模拟钪矿床成矿的水岩反应过程,说明该方法在成矿过程模拟中的应用,最后阐述了其存在的问题,并对该领域未来的研究趋势提出了展望,以期推动该方法在战略性关键金属超常富集机制研究中的应用。 相似文献
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该文将段振豪及合作者建立的单气体溶解度模型推广到混合气体系,建立了能够计算CO2-CH4-N2-C2H6-H2S混合气
体在电解质水溶液中溶解度的热力学模型。本模型将DMW92方程扩展到上述多组分混合气体系并使用其计算气体组分的
逸度系数,采用Pitzer活度系数模型描述液相并沿用段振豪及合作者以前确定的纯CO2、CH4、C2H6和H2S的溶解度模型参
数,而纯N2的溶解度模型参数由本研究确定。由于本模型不包含依赖混合气体溶解度实验数据确定的参数,因此对混合气
体溶解度的计算是预测性的。通过与实验数据的对比,证实了本模型能够在宽广的温度、压力范围内准确预测
CO2-CH4-N2-C2H6-H2S混合气体在水溶液中的溶解度（对于CO2和CH4的摩尔百分数超过90%的混合气体,本模型适用于
273~523 K和0~2000×105 Pa的温压范围）。本模型的计算表明,相对于纯CO2气相,少量CH4、N2或H2S的加入会降低CO2的溶解度。对于CO2-H2O-NaCl型流体包裹体,少量CH4的加入会增大流体包裹体的均一压力。相关的计算程序可从通讯作者
处获得。 相似文献
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黑钨矿是石英脉钨矿床的主要矿石矿物,其沉淀机制一直存在争议。CO2逃逸能否造成黑钨矿有效沉淀尚缺乏定量模型的评价。文章建立了W-Fe-Cl-Na-O-C-H体系的反应平衡模型,涉及22种组分和16个化学反应;相关热力学参数来自SUPCRT数据库。模型计算结果表明,pH与流体压力呈负相关关系,而钨溶解度与流体压力呈正相关关系;当成矿流体压力从静岩压力降至静水压力水平,钨溶解度降幅可达到27%~47%,降幅与温度和深度成正比。因而,降压造成的CO2逃逸是黑钨矿沉淀的有效机制之一。 相似文献
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水和氯化钠是许多地质流体体系最主要的组分,例如盆地卤水、热液成矿流体等(Roedder,1984;Schmidt和Bodnar,2000).H_2O-NaCl体系的活度系数、密度、蒸汽压等热力学性质对于油气田盐水包裹体和热液矿床流体包裹体分析(刘斌和沈昆,1999;卢焕章等,2004)、CO_2地质储存、水-岩反应(地质流体的反应-输运模拟等)等研究有着重要的价值. 相似文献
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《地下水》2016,(4)
CH_4、C_2H_6、CO_2、H_2S、N_2等气体是很多富水地质流体的重要组成部分。从模型的研究方法上,气体溶解度模型大体上又可分为:(1)γ-φ(活度-逸度模型)。模型中的活度系数方程用于表达液相行为,而气相组分的逸度系数由状态方程计算。(2)φ-φ模型。使用某一状态方程同时描述液相和气相的性质。对Duan的模型进行讨论,通过Duan的公式计算CH_4和CO_2在水溶液中的溶解度。按照水溶液中溶解的气体组分数量,又可将气体溶解度模型划分为两类:(1)单组分气体溶解度模型。(2)混合气体溶解度模型。研究者们开发的各种模型适用的温度压力和盐度范围各不相同,精度大小也有差异。 相似文献
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本文介绍一个通过状态方程和特定粒子相互作用理论建立起来的气体在水溶液中的溶解度模型,用以计算气体(CH4、H2S、CO2)在纯水和含盐水溶液中的溶解度、流体包裹体的均一条件、成矿热液沸腾、流体不混溶性、水合物形成条件、CO2地质储藏量等.该模型不仅重现了上百套实验数据(约8000多个数据点),而且具有很强的外延能力.因此适用宽广的温度、压力和盐度范围(CH4:273～523K,1～2000bar,0～6m;H2S:273～500K,0～200bar,O～6m;CO2:273～533K,0～2000bar,0～4.5m),而且精度高、形式简洁.由于使用状态方程和特定粒子相互作用理论相结合的方法,这一模型在无需实验数据的情况下能够拓展到诸如海水和地下热卤水等更为复杂的体系.该模型在国际上得到日益广泛的应用,已被许多国家的同行用以多方面的研究工作,如计算CH4、H2S和CO2气体在水、卤水和海水等天然水溶液不同温度、压力和盐度条件下的溶解度(即水溶液中最大允许的气体含量),分析矿物流体包裹体的PVTX条件(根据包裹体中气体的总含量和均一温度,用该模型就会很方便得到均一化压力,在此基础上还可以迸一步通过状态方程得到密度和等容线)、计算成矿流体的不混溶性或沸腾点、计算CO2地质储藏量、实验校正等方面.相关研究可进行在线计算:www.geochem-model. 相似文献
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运用热力学原理和方法,研究了CO2-H2O流体不混溶作用对Au的溶解度的影响。结果表明,贵州水银洞金矿床的成矿流体是一种富含挥发分（fCO2=70.79MPa）、酸性（pH=3.71）、还原性（fO2=0.50×10-36MPa）、中温（267℃）、具有超压（180MPa）性质的含Au（a∑Au=3.744×10-8mol/L）流体。当超压流体的封闭层——炭质页岩因断裂作用而被破坏时,热液体系的压力发生骤降（28.50～35.30MPa）,CO2-H2O流体发生不混溶作用,并有大量CO2溢出。CO2的流失可使成矿溶液的CO2逸度和O2逸度降低（fCO2=0.80MPa、fO2=2.512×10-42MPa）,酸碱度升高（pH=4.32）,同时伴随温度的下降（224℃）,成矿热液中Au溶解度的降低（a∑Au=3.790×10-9mol/L）,从而快速沉淀下来成矿。 相似文献
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CO2-H2O流体不混溶对Au溶解度的影响——以贵州省贞丰县水银洞金矿床为例 总被引：3，自引：0，他引：3
运用热力学原理和方法,研究了CO2-H2O流体不混溶作用对Au的溶解度的影响。结果表明,贵州水银洞金矿床的成矿流体是一种富含挥发分( fCO 2=70.79MPa)、酸性(pH=3.71)、还原性(fO 2=0.50×10-36MPa)、中温(267℃)、具有超压(180MPa)性质的含Au(a∑Au=3.744×10-8mol/L)流体。当超压流体的封闭层——炭质页岩因断裂作用而被破坏时,热液体系的压力发生骤降(28.50～35.30MPa),CO2-H2O流体发生不混溶作用,并有大量CO2溢出。CO2的流失可使成矿溶液的CO2逸度和O2逸度降低(fCO 2=0.80MPa、fO 2= 2.512×10-42MPa),酸碱度升高(pH=4.32),同时伴随温度的下降(224℃),成矿热液中Au溶解度的降低(a∑Au=3.790×10-9mol/L),从而快速沉淀下来成矿。 相似文献
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根据CO2—H2O体系均一法测温过程中出现的部分均一和完全均一现象,采用最新的热力学参数及相关模型,分别建立相应的热力学方程。根据同一体系的摩尔体积在均一法测温升温过程中几乎不变的特征可知,部分均一与完全均一状态下,体系的摩尔体积近似相等。据此对影响摩尔体积的充填度进行微调,通过迭代运算,直至两种条件下的摩尔体积近似相等,从而可以获得精确的摩尔体积和充填度,进而获得体系中的CO2含量、完全均一压力以及流体包裹体的总密度等热力学参数。本方法只需提供部分均一温度和完全均一温度以及部分均一方式便可求取相关热力学参数,符合地质研究方法和思路。该方法只适用于完全均一温度低于623.15K、完全均一压力小于100MPa以及最后均一至液相或临界点的CO2—H2O流体包裹体体系。对比研究表明,该方法也适用于盐度低于6%的NaCl—CO2—H2O流体体系,所获得的热力学参数相对误差在10%左右。 相似文献
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根据CO2-H2O体系均一法测温过程中出现的部分均一和完全均一现象,采用最新的热力学参数及相关模型,分别建立相应的热力学方程.根据同一体系的摩尔体积在均一法测温升温过程中几乎不变的特征可知,部分均一与完全均一状态下,体系的摩尔体积近似相等.据此对影响摩尔体积的充填度进行微调,通过迭代运算,直至两种条件下的摩尔体积近似相等,从而可以获得精确的摩尔体积和充填度,进而获得体系中的CO2含量、完全均—压力以及流体包裹体的总密度等热力学参数.本方法只需提供部分均一温度和完全均一温度以及部分均一方式便可求取相关热力学参数,符合地质研究方法和思路.该方法只适用于完全均—温度低于623.15K、完全均一压力小于100MPa以及最后均一至液相或临界点的CO2-H2O流体包裹体体系.对比研究表明,该方法也适用于盐度低于6％的NaCl-CO2-H2O流体体系,所获得的热力学参数相对误差在10％左右. 相似文献
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岩浆热液出溶和演化对斑岩成矿系统金属成矿的制约 总被引：29，自引：1，他引：29
岩浆热液过渡阶段对于与岩浆热液有关矿床的形成非常重要。以往的研究多侧重于岩浆结晶阶段和低于固相线的热液阶段过程和演化 ,但对于流体从熔体出溶到熔体最后固结过程的理解却很有限。基于流体包裹体冷热台研究、单个流体和熔体包裹体原位无损成分分析技术 ,并结合挥发份和成矿元素在共存相间分配的实验和质量平衡计算模拟 ,岩浆热液出溶和演化对金属成矿制约的研究取得了很大进展。文中从岩浆中挥发份的出溶和演化、成矿元素在岩浆热液过渡体系各相之间的分配、斑岩矿床成矿流体及与金属成矿的关系、浅成热液矿床成矿流体及与金属成矿的关系几个方面进行了阐述。研究表明 :( 1)岩浆熔体不仅含有足够的挥发性组分 ,而且出溶的挥发份能够被圈闭在流体包裹体中而成为岩浆出溶热液的实物证据。 ( 2 )挥发份和成矿元素不仅在岩浆熔体和出溶的溶液间分配 ,还将在熔体与盐水溶液、熔体与气相以及盐水溶液与气相间进行分配。Cu在岩浆蒸气中比在共存的熔体中要富集数百倍 ,而Cu ,As,Au(可能作为HS配合物 )则偏向于分配进入与液体相共存的蒸气相中。 ( 3 )成矿元素在熔体 /溶液间的分配系数受控于熔体中初始水含量与饱和水含量之比值和岩浆熔体与共存出溶水溶液的w(Cl) /w(H2 O)和w(F) /w(Cl)比值。 ( 4 )斑岩 相似文献
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区域成矿流体的形成与演化 总被引：6，自引：0，他引：6
成矿流体是富含挥发份、碱金属的含矿卤水 ,其中碱金属来源于岩浆热液、变质热液、海水及通过水岩作用从岩石中萃取等 ;而挥发份来源于地幔、水岩作用与有机质分解作用。成矿流体中的硫也是多来源的 ,硫的活度与氧逸度有关 ,高温还原环境H2 S的活度降低 ;成矿流体的同位素分馏与水岩作用强度有关 ,控制同位素分馏的基本因素是温度及水岩比值。根据成矿流体的成分及物理化学性质 ,可以分类为高温硅钾卤水、中温碳酸盐卤水及低温硫酸盐型卤水。成矿流体没有固定的来源 ,在一定地质条件下 ,任何来源的热水流体都可以形成成矿流体。控制成矿流体形成的主要地质作用是岩浆作用、变质作用、地热增温作用及构造作用等。文中根据地质作用类型对区域地质流体进行划分 ,可分为岩浆作用区域成矿流体 (以高温硅钾卤水为主 ,可以有高温到中低温的流体分带 ) ,沉积作用区域成矿流体 (以中低温碳酸盐及硫酸盐型卤水为特征 ) ,大洋盆地区域成矿流体 (与岩浆岩区域成矿流体类似 ,有高温到低温的流体分带 )和变质作用区域成矿流体 (变质程度不同而有不同的流体类型混合 )。 相似文献
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《水文地质工程地质》2017,(1)
SO_4~(2-)浓度偏高是晋西柳林泉域岩溶水的主要特色之一,判断SO_4~(2-)来源对于理解岩溶水的水文地球化学过程具有重要意义。在分析区域地质、水文地质条件及岩溶水中SO_4~(2-)浓度空间分布特征的基础上,利用化学计量学法、同位素质量平衡模型和Rayleigh蒸馏模型,分析了岩溶水中SO_4~(2-)的主要来源,计算了不同来源的SO_4~(2-)所占的比例和滞流区岩溶水中SO_4~(2-)的还原比例。结果显示,石膏的溶解和黄铁矿的氧化是柳林泉域岩溶水中SO_4~(2-)的主要来源,排泄区岩溶水中石膏溶解来源的SO_4~(2-)所占比例介于73%~88%之间,平均为81%;黄铁矿氧化来源的SO_4~(2-)占比12%~27%,平均为19%。滞流区发生了硫酸盐的还原作用,约有9%~15%的SO_4~(2-)被脱硫细菌还原为H2S气体,且越靠近西部边界,还原反应所消耗的SO_4~(2-)比例越高。 相似文献
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石英在热水溶液中的溶解度对地球化学和岩石学的研究都极为重要.我们提出一个能够适用于H2O-CO2-NaCl 复杂流体成分,高温高压(0～ 1000℃,0～ 1.5GPa)条件下的石英溶解度计算模型,形式如下:logmSiO2=A(T)+B(T)·logMH2O/V*H2O+C(t)? logxH2O 其中A(T)、B(T)、C(t)均为温度T(K)和t(℃)的多项式.xH2O和V*H2O分别代表流体中水的摩尔分数和有效偏摩尔体积.V*H2O值由公式Vmix=xHOV*H2O+∑xsVs计算得到.其中,Vmix代表流体混合物的摩尔体积,由Mao et al.(2010)的最新模型计算得到,xs和Vs分别代表溶质的摩尔分数和本征体积.具体采用VCO2=29.9cm3/mol、VNaCl=30.8cm3/mol.本模型精度较前人模型有所提高,并且适用深达下地壳的温度-压力-成分环境,如:巴罗式变质带、板块俯冲带等.另外,本模型可被用于建立石英地质温度计,加深人们对于石英脉及有关矿床成因的认识,并且可用来指导实验及工程.本模型的在线计算程序可通过以下网站获得:www.geochem-mode1.org. 相似文献
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木落寨稀土矿床位于青藏高原东部,扬子克拉通西南缘,属于典型的碳酸岩型稀土矿床。与其他成矿过程复杂的碳酸岩型稀土矿床相比,该矿床具有完整而连续的流体演化过程,且几乎不受热液蚀变和后期构造-岩浆事件的影响,因此是研究碳酸岩型稀土矿床成矿过程的理想对象。本次研究结合详细的1∶5000矿区岩性-构造-蚀变-矿化野外地质调查和流体包裹体研究,将矿床形成过程划分为三期,即岩浆期、热液期和表生期。热液期作为主要的成矿期,又可细分为热液早阶段、热液中阶段和热液晚阶段三个阶段。对热液不同阶段的重晶石、萤石、石英和氟碳铈矿的流体包裹体研究表明,主要分为以下6类:(1)熔体(M类)包裹体;(2)熔流包裹体;(3)富CO_2包裹体(WC类);(4)含子矿物富CO_2包裹体(SC类);(5)含子矿物水溶液三相包裹体(S类);(6)气液两相包裹体(W类)。热液早阶段为岩浆-热液过渡阶段,以粗粒萤石和重晶石为特征,发育熔融和熔流包裹体,指示成矿流体来自岩浆出溶。WC、SC和S类包裹体主要在热液中阶段石英和萤石中而W类包裹体大部分存在于热液晚阶段氟碳铈矿中。WC类包裹体具有不同的CO_2充填度,表明热液中阶段成矿流体发生不混溶作用。结合WC类包裹体端元组成的显微测温结果和等容线法,模拟计算出不混溶作用发生的温度为280～320℃之间,压力为120～180MPa,盐度范围较大,为2. 4%～42. 4%Na Cleqv。热液成矿期晚阶段氟碳铈矿中的W类包裹体具有稳定的气液比,说明成矿环境较均匀,其测温结果显示大规模稀土矿化主要发生在200～260℃之间,压力200bars,盐度为6. 5%～11. 2%Na Cleqv。激光拉曼结果显示SC和S类包裹体中的子晶主要为重晶石、天青石和无水芒硝等硫酸盐,指示成矿流体富集Na~+、Ca~(2+)、K~+、Sr~(2+)、Ba~(2+)、SO_4~(2-)、F~-和Cl~-离子。成矿流体δD和δ~(18)O同位素组成分别为-96. 5‰～-50. 1‰和0. 9‰～6. 4‰,与区域上其他碳酸岩型稀土矿流体同位素组成相似,指示流成矿流体出溶过程中经历自岩浆脱气做作用,且晚阶段有大气降水加入。热液成矿期中阶段硫化物和硫酸盐的δ34SV-CDT分别为集中在-6. 10‰～-4. 77‰和4. 33‰～4. 90‰,与区域其他稀土矿床硫同位素值吻合,反应幔源岩浆硫特征。硫酸盐和硫化物的硫平衡分馏计算结果为16. 7‰～25. 1‰,远大于二者差值(9. 1‰～11. 0‰),显示成矿晚阶段为开放系统。以上研究结果和实验岩石学共同指示木落寨矿床稀土元素在热液中主要以[REE(SO4)2]-和[REECl]2+形式迁移,不混溶作用是流体演化的重要过程,提供成矿所需CO_2,而成矿流体冷却和大气降水混入致使络合物分解被认为是热液晚阶段稀土矿物大规模沉淀的主要机制。 相似文献
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辽吉成矿带上广泛分布着热液型铅锌矿床,对于该类型矿床中矿物共生组合特征和成矿物质迁移沉淀机制的研究是矿床学研究的核心问题之一。通过共生矿物热力学平衡的相关计算,绘制热力学lg[Cu2+]-pH、lg[HS−]-pH和Eh-pH相图,可以有效地诠释成矿流体中成矿元素在迁移、沉淀过程中的物理化学条件。本文以辽吉成矿带上典型的热液型铅锌矿床——岫岩红旗铅锌矿床为例,在对该矿床进行镜下典型矿物共生组合研究的基础上,选取了黄铁矿、黄铜矿、方铅矿和闪锌矿四种矿物进行热力学平衡的相关计算,选取473 K、549 K、648 K三个温度截面绘制了热力学lg[Cu2+]-pH、lg[HS−]-pH和Eh-pH相图,结果显示成矿流体中矿物迁移沉淀机制和矿物共生组合的形成主要受成矿流体的温度、离子活度、pH、Eh多因素制约。此研究对于解释辽吉成矿带上典型热液型铅锌矿床的运移沉淀机制和矿物组合特征具有重要的指导意义。 相似文献
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常见成矿流体可以近似为CO2-H2O-NaCl体系及其子体系,在成矿过程中一旦被矿物捕获和封存,就会形成流体包裹
体。基于对流体包裹体的热力学研究,可以获得成矿流体的温度、压力和组成等物理化学参数。虽然pH值是一个重要的物
理化学参数,但是对于含水流体包裹体pH值的研究,一直处于探索阶段。目前只有少数研究者实验测定了CO2-H2O-NaCl体
系的pH值,部分研究者建立了热力学模型来计算该体系的pH值。本文结合前人工作,对重要的流体包裹体系（H2O、
NaCl-H2O和CO2-H2O-NaCl） 的pH值计算模型进行了系统归纳,并给出相关体系精确的计算程序。这些体系的执行程序代码
可以从论文出单位或通讯作者获得。 相似文献
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对铁山铁铜矿床的流体包裹体研究发现,在石榴子石和透闪石中主要发育气液两相富液相、富气相和含石盐子晶三相包裹体。显微测温结果表明,进矽卡岩阶段热液流体均一温度为499.2~594.8℃,盐度多集中分布在17.3%_(Na Cl)~19.5%_(Na Cl)之间,密度为0.45~0.62g/cm~3,形成压力为58.0~90.6MPa;退化蚀变阶段成矿流体均一温度为356.2~428.6℃,盐度多集中分布在7.2%_(Na Cl)~15.5%_(Na Cl)之间,密度为0.52~0.83g/cm~3,成矿压力为23.8~29.7MPa,成矿深度为0.90~1.12km,主成矿阶段成矿流体具有高温、中-低盐度、低密度、较低成矿压力的特征,属于浅成矽卡岩型铁铜矿床。同时,群体包裹体气液相成分结果显示,气相成分以H_2O和CO_2为主,并含有少量CH_4、C_2H_6、N_2和H_2S气体;液相成分阳离子以Na~+、Ca~(2+)、K~+为主,阴离子以SO_4~(2-)、Cl~-为主。研究表明,Cl~-、SO_4~(2-)和碳酸络合物在铁质搬运与富集过程中发挥了重要作用,流体混合和成矿热液p H值的系统演变可能是导致铁山铁铜矿床铁质超常富集沉淀的重要机制。 相似文献