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1.
汞的稳定同位素分馏机理 总被引：2，自引：0，他引：2
汞是唯一能够以气态单质形式进行长距离传输的有毒重金属元素,其环境行为和健康危害受到广泛关注.近十多年来发展起来的汞稳定同位素技术为研究环境中汞的来源、迁移转化过程以及相应的生态环境效应提供了新的视野.汞同位素是自然界中唯一表现出多种显著非质量分馏(MIF)的独特金属同位素体系,对汞同位素的研究一直偏重应用,而对其分馏机理的认识十分有限.本文从汞稳定同位素分馏理论、分馏实验研究和实际环境过程的汞同位素分馏三方面系统阐述了近十多年来关于汞同位素分馏机理的研究成果、最新进展和未来发展方向.尽管目前的研究普遍认为无机汞的光化学氧化还原和甲基汞的光化学降解是环境中汞同位素MIF的主要产生机制,然而MIF程度和方向的影响因素还不完全清楚,其量化理论还未完全建立,实际环境过程中的分馏机理研究还相对缺乏.未来需要结合理论和实验研究进一步明确大气、陆地、海洋、极地、古环境等实际环境体系中的汞同位素分馏机理,进而拓展汞同位素的应用. 相似文献
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汞是联合国环境规划署重点管控的全球性污染物.植被是联结大气圈与土壤圈的关键纽带,在全球汞生物地球化学循环中扮演着举足轻重的角色.植被生态系统是全球大气重要的汞汇,但由于大气-植被-土壤的汞界面交换过程及植物组织中汞的分布、来源与迁移转化规律及驱动机制认识不清,致使当前的全球汞生物地球化学循环模型缺失植被过程模块,无法厘定全球植被的大气汞汇通量.近年来迅速发展的汞同位素地球化学、同步辐射和微气象汞通量观测等新方法,为多层次解析不同类型植被与土壤及大气界面汞交换过程,阐明植物组织中汞的分布、来源与迁移规律提升了可能,能为进一步解决当前森林生态系统汞的生物地球化学循环的研究难点提供独辟蹊径的视角. 相似文献
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汞是煤中普遍存在的痕量元素,煤炭消耗总量之巨使燃煤成为全球汞污染主要来源之一。汞具有7种稳定同位素,
并且兼具质量分馏和非质量分馏效应,使通过汞同位素对涉煤汞污染源和汞迁移、转化示踪成为理想途径。煤中汞同位素
研究获得长足进展。第一,初步给出了世界11个产煤国煤中汞同位素δ202Hg的特征值及分布范围,为示踪环境介质汞的燃
煤源污染源创造了条件。第二,发现了原煤中汞存在奇数质量汞的非质量分馏效应（Δ199Hg≠0）,有助于配合δ202Hg开展示
踪研究。第三,中国不同产煤地及不同成煤期原煤中汞同位素δ202Hg与Δ199Hg值已被测试,为中国开展煤源汞污染示踪研究
打下一定基础。进一步工作可能有待加强的4个方面：（1） 全球不同地域和时代煤中汞同位素数据库的不断补充、修正和
完善;（2） 煤炭生产遗存物,如残留煤和煤矸石等与气-水环境相互作用中的汞同位素问题;（3） 燃煤派生的且影响人类
健康的环境介质如大气细颗粒物（PM2.5） 的汞同位素问题;（4） 涉及煤火汞的迁移转化是复杂的,部分汞具有二次释放特
性,其中汞同位素问题仍是未知的。总之煤中汞及其关联的汞同位素研究方兴未艾。 相似文献
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孟博胡海燕李平冯新斌 《矿物岩石地球化学通报》2020,(1):12-23
水稻是甲基汞的超富集农作物,汞污染区稻米普遍含有较高含量的甲基汞。食用大米是我国南方内陆居民人体甲基汞暴露的主要途径。水稻甲基汞污染问题已经引起了国际社会的高度关注。国内外学者围绕稻田生态系统汞的生物地球化学循环开展了大量的研究工作,取得了一系列重要研究成果。本文总结了稻田土壤汞的关键形态转化过程研究现状及存在问题,对未来需要进一步开展的研究工作进行了展望,包括:稻田土壤中汞的甲基化过程、影响因素及参与汞甲基化的主要微生物群落;典型汞矿区稻田土壤中汞的形态分布特征与参与甲基化反应的主要汞形态的识别;稻田土壤中汞的还原过程及对甲基化的影响;稻田生态系统汞的同位素分馏特征及汞的生物地球化学过程定量识别。 相似文献
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随着海洋环境介质铁同位素测试技术的发展,特别是海水和沉积物中不同铁赋存形式的同位素组成研究备受重视,铁同位素已经展现出对各类生物地球化学过程的崭新的示踪作用。本文在不同铁价态和赋存形式之间转化的专属分馏机制框架总结基础上,汇总了现代海洋环境中大气沉降、陆源径流、沉积物、地下水和海底热液等不同来源的铁同位素特征范围,探讨了海洋内部铁循环的生物地球化学过程,包括生物吸收、颗粒态/溶解态铁的转化以及清除作用的铁同位素分馏机制,辨析海水剖面在不同层位上铁同位素组成的主导控制因素。另外,应用溯源混合模型甄别大西洋、太平洋和南大洋等多个海域铁来源,以此验证了全球气候变化与海陆多个物理化学过程的密切关系;利用不同结晶度和反应活度的矿物铁同位素数据可示踪早期成岩过程中铁还原的深度和程度,亦有助于辨析古海洋沉积物的铁同位素数据并提高古氧化还原环境的重建精度。 相似文献
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海水硝酸盐氮、氧同位素组成研究进展 总被引：2，自引：0，他引：2
海洋中氮的生物地球化学循环影响着海洋生态系统的结构和功能,并和全球气候变化有着密切的联系,一直是海洋科学研究的重点和热点。海水硝酸盐的15N/14N和18O/16O比值可以反映海洋中氮循环的主要过程,因而成为研究海洋氮循环的一个重要手段。综述海水硝酸盐氮、氧同位素组成的测定方法,同化吸收作用、硝化作用、反硝化作用、生物固氮作用等氮循环过程所导致的氮、氧同位素分馏及其在海洋学研究中的应用。海洋生态系中硝酸盐氮、氧同位素的分布可以提供支持生物生产力的氮来源信息,以及氮在不同储库迁移转化的路径与机制。未来的研究需要发展适用于低含量硝酸盐的同位素测量方法,构筑海洋氮的收支平衡,掌握影响上层海洋硝酸盐氮、氧同位素变化的过程,获取全球海域有关硝酸盐氮、氧同位素组成的更多数据。 相似文献
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硝酸盐氮氧稳定同位素分馏过程记录的海洋氮循环研究进展 总被引：2，自引：1，他引：1
海洋生态系统中的氮素生物地球化学循环主要是由微生物的代谢过程来驱动的,包括氮固定、氮同化、硝化以及反硝化和厌氧氨氧化过程,这些过程都伴随着不同程度的氮氧同位素的分馏,直接影响着海洋硝酸盐中的氮氧稳定同位素组成.因此,通过检测海洋硝酸盐中的氮氧稳定同位素信号,就可以捕捉到海洋中发生的具体氮素循环过程.细菌反硝化法是这一研究最有力的手段,通过细菌的作用把硝酸盐中记录的氮氧稳定同位素信号转化到N2O中,再通过痕量N2O的同位素质谱测定和分析,准确地反映海洋中发生的氮素转化过程.硝酸盐氮氧稳定同位素分馏过程为深入理解海洋氮循环提供了一个重要的工具,有力推动了海洋氮素生物地球化学的研究,在近10年来取得了重要进展. 相似文献
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汞污染是当前重要的全球性环境问题。在气候变暖的背景下,多年冻土退化能够显著改变土壤环境和水热过程,进而可引发土壤中汞的活化和大量释放,对生态系统产生潜在的风险。本文综述了多年冻土区土壤总汞的浓度和储量、空间分布和影响因素,阐释了多年冻土不同退化过程中（活动层增厚和热喀斯特发育）土壤中汞的迁移转化和释放特征及其环境效应。北半球多年冻土区土壤总汞储量为597 Gg(384～750 Gg),植被吸收作用驱动的大气单质汞[Hg(0)]沉降是土壤中汞的重要来源。多年冻土区土壤中总汞含量和空间分布主要受大气汞沉降、有机质含量和沉降后过程（如淋溶作用）的影响。多年冻土退化不仅能够向大气和水生生态系统释放大量的汞,还可增强微生物甲基化作用生成剧毒的甲基汞（MeHg）,已经对全球汞循环及区域环境产生了重要影响,且这一影响在持续加强。未来研究中需结合汞同位素等多技术手段,追踪多年冻土融水径流中汞的迁移转化和传输过程;强化热喀斯特对汞释放的影响研究;结合野外原位观测与模型模拟,全面评估多年冻土退化对土壤汞迁移转化的影响及其环境效应。 相似文献
10.
《吉林大学学报(地球科学版)》2015,(Z1)
<正>Cd是一种剧毒重金属元素,容易通过食物链的富集作用进入人体危及人类健康,Cd污染一直是科学界重视的研究课题之一,查明Cd污染源并从源头上加以控制,对实施污染治理改变环境现状具有十分重要的意义。近年来,多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICPMS)的发展拓宽了Cd同位素的应用范围,Cd同位素已成功应用到陨石样品、海洋样品和岩石样品,研究行星演化、海洋体系的物质与循环,也逐渐的用于现代环境科学领域示踪Cd元素的污染来源,而对于植物中Cd同位素分馏特征研究报道较少,高等植物生命活动过程中Cd同位素的分馏、分馏大小及主要影响因素均尚不清楚。本研究通过对不同淋洗 相似文献
11.
《岩矿测试》2021,(1)
正非传统稳定同位素地球化学的建立与发展是本世纪地球化学领域的重要进展之一。镉(Cd)同位素分馏主要发生在蒸发/冷凝过程、无机吸附/沉淀过程及生物吸收利用过程。这些Cd同位素分馏效应被成功应用于构建海洋生物地球化学Cd循环体系、反演古海洋环境及初级生产力变化,硫化物矿床成矿流体演化、成矿物质来源示踪及不同成因矿床类型判别研究,环境体系Cd污染源的源区判别、农田面源Cd来源及其运移、循环及储存机制研究。在海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学研究上展现出巨大的应用潜力。该文提出下一步应深入开展高精度Cd同位素分析方法研究,探讨Cd同位素分馏机制和分馏模型,尤其是应深入研究微生物作用下Cd同位素分馏效应,建立Cd同位素生物分馏地球化学示踪体系,推动非传统稳定同位素地球化学创新发展。 相似文献
12.
湿地汞环境过程研究进展 总被引：36，自引：0，他引：36
汞在湿地生态系统中的环境过程是汞全球循环的组成部分,并与人类的健康有着密切关系。分析了湿地环境过程研究的重要意义,综述了国内外湿地汞环境过程研究的进展情况,包括在湿地汞来源、含量、赋存形态,迁移、转化、界面反应等方面。指出由于湿地独特的水文过程和环境条件,汞的累积、迁移与转化过程具有与其它生态系统不同的特点。湿地能吸收大气沉降和地表径流的汞,是汞的汇。汞在湿地生态系统中呈富集状态。湿地具有较高的汞累积速率和甲基汞生产能力,湿地的氧化-还原条件和丰富的有机碳有利于汞的甲基化。湿地甲基汞通过食物链的"生物放大",威胁人类的健康。全球气候变暖、酸雨和臭氧层耗竭可能增加湿地汞的生态环境风险。提出应开展湿地特定环境条件下汞的循环及其在汞全球循环中作用的研究,并关注湿地对全球环境变化的响应。 相似文献
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地表环境氮循环过程中微生物作用及同位素分馏研究综述 总被引：12，自引：0，他引：12
综述了氮循环过程中的微生物作用及其研究进展。阐述了生物固氮，微生物吸收同化，有机氮素矿化，硝化和反硝化的反应机理及反应过程中的同位素分馏。提出了微生物驱动氮循环的简要模型。微生物驱动的氮循环中不同过程有不同的同位素分馏特征。生物固氮，土壤有机氮矿化过程中分馏效应小，而吸收同化，硝化和反硝化过程中同位素分馏较大，利用各个过程不同的同位素分馏特征可示踪含氮物质的来源。转化和迁移等。 相似文献
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汞的污染已经引起地学和环境工作者的关注,尤其是作为全球两大汞-锑矿带之一的我国西南地区.近年来,我们系统研究了西南地区自然过程和人为活动向大气的排汞通量、土法炼锌和土法炼汞对生态环境的影响、大规模汞矿开采造成的环境汞污染、高汞背景和多汞污染来源地区水库汞的生物地球化学循环演化特征.研究表明,无论自然过程还是人为活动,西南地区尤其是贵州省是全球大气汞的重要释放源;矿业开采造成了严重的环境汞污染,对当地居民的身体健康构成了严重的危害;这一地区的新建水库是汞甲基化的重要场所,对生态环境有潜在的危害. 相似文献
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《地球科学进展》2019,(9)
大气中氧化态活性氮主要包括氮氧化物(NOX=NO+NO2)和硝酸等。NOX的循环过程会影响臭氧和羟基自由基的浓度,进而影响大气氧化能力。NOX的氧化终端产物硝酸是颗粒污染物的重要组成部分,其干湿沉降过程会对生态系统产生影响。氮稳定同位素(δ15N)在大气活性氮循环,示踪区域和全球活性氮排放、传输和沉降等研究方面都展现出了一定的潜力。回顾目前用δ15N研究NOX排放和大气活性氮循环的现状,从NOX的产生机制和收集分析方法等方面讨论NOX源δ15N数据的不确定性及原因,分析NOX和硝酸在大气转化和传输过程中氮同位素的分馏效应和影响等,最后讨论用δ15N示踪NOX排放的可能性和问题。虽然目前用δ15N量化示踪排放源还存在比较大的不确定性,但是δ15N可以有效地示踪大气活性氮循环和转化过程。在此基础上,有望利用大气化学传输模型,结合同位素观测数据和分馏机制,对区域和全球大气活性氮循环过程中的同位素效应进行综合评估,提高用δ15N研究大气氧化态活性氮来源以及循环的准确性和可靠性。 相似文献
17.
《矿物岩石地球化学通报》2020,(1)
水稻是甲基汞的超富集农作物,汞污染区稻米普遍含有较高含量的甲基汞。食用大米是我国南方内陆居民人体甲基汞暴露的主要途径。水稻甲基汞污染问题已经引起了国际社会的高度关注。国内外学者围绕稻田生态系统汞的生物地球化学循环开展了大量的研究工作,取得了一系列重要研究成果。本文总结了稻田土壤汞的关键形态转化过程研究现状及存在问题,对未来需要进一步开展的研究工作进行了展望,包括:稻田土壤中汞的甲基化过程、影响因素及参与汞甲基化的主要微生物群落;典型汞矿区稻田土壤中汞的形态分布特征与参与甲基化反应的主要汞形态的识别;稻田土壤中汞的还原过程及对甲基化的影响;稻田生态系统汞的同位素分馏特征及汞的生物地球化学过程定量识别。 相似文献
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地表硅酸盐岩矿物风化通常是水体中钙、镁、钠、钾等元素的重要来源,然而相比于水体中的钙、镁和钠,目前对钾的水文地球化学行为的认识仍十分有限。表生地球化学领域最新研究证明风化、吸附等多种水岩反应伴随着较大的钾同位素分馏,表明钾同位素技术可以用于示踪地下水中钾的来源及迁移转化。文章通过系统总结上地壳、水圈和其他地表储库（植物、肥料）的钾同位素组成,发现水圈普遍比大陆上地壳富集41K,为识别地下水的钾来源提供了基础;通过总结钾同位素在常见的水岩作用过程（硅酸盐岩矿物溶解、次生黏土形成、吸附作用、离子交换反应）中的分馏行为,发现硅酸盐岩矿物溶解分馏有限,次生黏土矿物形成引起水体富集41K,表面吸附和离子交换使水体富集39K,不同水岩反应中K同位素行为差异为示踪地下水中钾的迁移转化过程提供了基础;列举了应用钾同位素示踪硅酸盐岩风化和水体污染的最新研究成果。由于钾同位素是硅酸盐岩风化的良好示踪剂,可以利用钾同位素揭示CO2较充足含水层中钾元素释放及迁移转化机理;由于表面吸附和离子交换控制的钾同位素分馏方向与风化控制的钾同位素分馏方向不同,可以利用钾同位素识别出地下水循环过程中多种水岩反应对钾迁移转化... 相似文献
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地下水NO3-氮与氧同位素研究进展 总被引：1，自引：0，他引：1
人为活动通常是地下水硝酸盐污染的主要原因.不同来源的NO3-具有不同的氮、氧同位素组成,利用地下水NO3-中的δ15N和δ18O值可有效识别地下水硝酸盐污染的来源.引起地下水中NO3-含量显著减少的不同物理、化学和生物过程,所产生的氮、氧同位素分馏效应有明显差别.地下水系统中反硝化作用发生时,NO3-中氮和氧同位素分馏系数呈一定比例.因此NO3-中δ15N和δ18O值也是示踪地下水硝酸盐循环,尤其是反硝化作用的有效手段.利用NO3-中氮和氧双同位素,并与其他环境同位素及化学分析技术相结合,示踪NO3-来源及其循环是地下水硝酸盐污染研究的重要方向之一.综述了利用地下水硝酸盐中氮和氧同位素识别NO3-污染源与循环的研究进展,简述了近年迅速发展的阴离子交换树脂取样法,概述了此方面研究存在的主要问题,并展望了今后的研究方向. 相似文献