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硫酸盐热化学还原作用对原油裂解成气和碳酸盐岩储层改造的影响及作用机制 总被引：4，自引：3，他引：1
硫酸盐热化学还原作用(Thermochemical sulfate reduction, TSR)是发生在油气藏中复杂的有机-无机相互作用,它不仅会引起含H2S天然气的富集,其产生的酸性气体对碳酸盐岩储层还具有明显的溶蚀改造作用。本文基于黄金管热模拟实验,研究了TSR反应对原油裂解气的生成的影响,发现这种氧化还原反应的存在能明显降低原油的稳定性,促进具高干燥系数的含H2S天然气的生成。结合原位激光拉曼实验结果,证实了实际油藏中启动TSR反应的最可行的氧化剂应该是硫酸盐接触离子对(CIP)。全面探讨了影响TSR反应的地质和地球化学因素,提出除了初始原油的组分特征、不稳定含硫化合物(LSC)的含量外,地层水的含盐类型及盐度同样是控制TSR反应的关键因素。同时,基于大量地质分析,发现TSR对碳酸盐岩储层具有明显的溶蚀改造作用。结合溶蚀模拟实验,提出了酸性流体对碳酸盐储层溶蚀改造的机制,且深层碳酸盐岩层存在一个由TSR作用形成的次生孔隙发育带。研究认为,烃类与硫酸盐矿物的氧化还原反应与其产物对碳酸盐岩储层的改造是TSR作用的两个不可分割的部分,它们相互依存和制约。 相似文献
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硫化氢形成与C2+气态烷烃形成的同步性研究几个模拟实验的启示 总被引：1，自引：0，他引：1
硫酸盐热还原（TSR）是高含硫天然气形成的主要原因,但是参与TSR反应的主要烃类组分仍存在争议。在对比分析湿气—硫酸镁反应体系、甲烷—硫酸钙反应体系以及重烃—硫酸镁反应体系模拟实验的基础上,通过对TSR化学反应表达式的分析以及化学动力学、热力学等理论的探讨,结合实际地质资料,认为甲烷是C2+烃类参与TSR反应的产物,TSR的发生与C2+气态烷烃的产生具有同步性,TSR的反应速率随着C2+气态烷烃的增加而加快,当湿气裂解为干气后,硫化氢含量几乎不再增加,从而形成干气伴生硫化氢。根据油气生成演化阶段分析,认为TSR主要发生在热裂解生凝析气阶段,原油裂解为硫化氢伴生天然气后,压力系统发生改变,天然气重新聚集成藏,如果构造环境发生改变就会进一步调整成藏。因此,天然气中硫化氢含量不仅受生成条件控制,还受运移通道、保存条件等因素控制。 相似文献
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硫酸盐热化学还原作用的启动机制研究 总被引：1，自引：0，他引：1
硫酸盐热化学还原作用(TSR)是导致高含硫化氢天然气生成和聚集、碳酸岩盐储层酸化和溶蚀的重要因素,是地质盆地内烃-水-岩三者之间的复杂反应。本文利用黄金管热模拟实验,对TSR反应的可能启动机制及控制因素进行了研究。通过不同盐溶液与原油的热解实验,证实了硫酸盐的存在是启动TSR反应的必要因素,MgSO4比CaSO4和Na2SO4更容易启动TSR反应,体系中盐度的增加会加速H2S的生成。实验结果表明,不同水介质条件下,TSR反应的程度与溶液的离子强度呈正相关,弱酸性环境并不足以启动TSR反应;原油中不稳定含硫化合物的含量越高越有利于TSR反应的发生,饱和链烷烃比原油中其它组分更容易引发TSR反应,且大分子烷烃比小分子烷烃更容易被硫酸盐氧化。 相似文献
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利用地层孔隙热压生排烃模拟仪实验装置,对采自四川盆地西北部广元矿山梁地区下寒武统具高有机质含量、高氢指数和低成熟度特征的固体沥青,开展了模拟地层条件下的"沥青+白云岩+去离子水"(系列A)和"沥青+白云岩+硫酸镁+去离子水"(系列B)生排烃实验。结果表明,这两个系列的气体产率具有较大差异,其中,加入硫酸镁的系列(系列B)发生了热化学硫酸盐还原反应(TSR),使气态烃和非烃气体的产率增大,同时也加速了重烃气体的裂解,导致重烃气体大量裂解的温度降低。 相似文献
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《矿物岩石地球化学通报》2016,(5)
近年来,热化学硫酸盐还原作用(TSR)研究取得了重要进展。本文对TSR的反应机理,TSR对原油、天然气和储集层沥青的化学组成、碳同位素、硫同位素的影响,TSR的识别标志及其对储集层性质的改造作用进行了详细评述,指出未来应重视和加强TSR对原油不含硫化合物演化及其形成影响的研究,需利用计算机模拟再现TSR过程。 相似文献
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塔里木盆地奥陶系碳酸盐岩中黄铁矿的成因 总被引：1，自引：0，他引：1
塔里木盆地下古生界(特别是奥陶系)碳酸盐岩地层中常见大量自生黄铁矿存在于碳酸盐岩、裂缝和溶蚀孔洞以及岩溶角砾和岩溶孔洞充填砂泥碎屑物质中。根据产状和硫同位素值,黄铁矿可分为两组,一组的δ34S值范围为-25.7‰～-4.7‰,平均为-17.6‰,为细菌硫酸盐还原作用(BSR)成因,发生在碳酸盐岩被抬升至地表接受岩溶改造的时期;另一组的δ34S值范围为+11.2‰～+31.3‰,平均为21.8‰,是受岩浆作用的影响,在热化学硫酸盐还原作用(TSR)下形成的。通过分析认为塔里木盆地下古生界地层天然气中较高含量的H2S主要是TSR作用的产物。 相似文献
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膏盐盆地高硫原油中的长链烷基噻吩类化合物 总被引：7，自引：0，他引：7
本文报道了江汉膏盐盆地第三系高硫原油中新的含硫化合物——七个系列的烷基噻吩类和五个系列的烷基四氢化噻吩类。两类化合物的碳数范围以及分布特征与原油烷烃的分布十分相似；即高C20异构烷基噻吩与四氢化噻吩以及偶碳优势分布。含硫化合物可能是膏盐环境高硫原油的特征性生物标志化合物，是早期阶段硫或硫化氢与烷烃的反应产物。 相似文献
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对四川盆地东部50个天然气样品组分和碳、氢同位素组成分析结果显示,天然气以烃类气体为主,干燥系数高(C1/C1+=0.975~1.0),H2S含量变化较大(H2S=0.00%~16.89%)。利用烷烃气碳、氢同位素组成和判识油型气热演化程度图版,确定四川盆地东部天然气主要为原油裂解气,且热演化程度已处于油气裂解阶段。在四川盆地东部,烷烃气碳、氢同位素组成普遍存在局部倒转现象,即δ13C1δ13C2δ13C3和δD1δD2,这主要与研究区域不同硫酸盐热化学还原作用(TSR)强度有关,因为在该反应过程中不仅会产生大量的CH4,其碳同位素较重,同时,水参与了硫酸盐与烃类的化学还原反应使得水中的H+与烃类中H+发生同位素交换,从而引起TSR生成CH4的氢同位素分馏大于干酪根直接生烃过程造成的氢同位素分馏。异常δ13CCO2值与TSR反应过程中部分碳同位素较轻的CO2与硫酸盐中金属离子(Mg2+、Fe2+、Ca2+等)以碳酸盐的形式沉淀后,导致气藏中残余重碳同位素组成的CO2与酸性气体腐蚀碳酸盐岩储集层形成的CO2相混合有关。 相似文献
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TSR产物对碳酸盐岩储层是否具有改良作用——实验地质学的依据 总被引：6，自引：0，他引：6
采用SYS-1型碳酸盐岩溶蚀速率测定仪,选取四川东北地区5种碳酸盐岩样进行溶蚀实验,研究了三种主要TSR流体产物对碳酸盐岩的改造作用。H2S的溶蚀能力相对较强,在120℃温度下对微晶灰岩的溶蚀率可达17.09%;CO2的溶蚀能力次之;水的溶蚀作用可以忽略不计。H2S和CO2这两种酸性溶液的溶蚀能力从常温到200℃呈较强—强—弱的变化趋势,其中CO2的最大溶蚀率所处温度范围为60～90℃,H2S的最大溶蚀率所处温度范围为60～150℃。TSR产物中的酸性气体可以对储层进行改造,但不一定能够改良储层,而TSR过程中石膏向方解石的转变可以使储层孔隙度增加,从而改良储层物性。 相似文献
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塔里木盆地塔中地区深埋碳酸盐岩储层显示出极强的非均质性。如灰岩地层孔隙度极低,而含酸性气藏的白云岩储层最大孔隙度高达27%。然而,造成这些现象的原因仍然不清楚。通过岩芯、薄片、扫描电镜观察,结合流体包裹体均一温度、盐度分析,方解石、白云石的碳氧同位素测定,试图解决这一问题。前人研究认为,塔中地区碳酸盐岩优质储层分布主要受控于原始沉积条件（如高能的礁滩相）和表生溶蚀,热液活动和断裂活动也起到重要作用。然而,多期流体活动和成岩作用导致大量同生期和表生期形成的溶蚀孔洞被破坏。在某些井区（如ZG9井和TZ75井）,埋藏溶蚀作用可能对优质储层形成起到重要作用。在寒武系和奥陶系岩芯中发现了大量硬石膏、重晶石、黄铁矿、沥青、方解石等,方解石交代硫酸盐,方解石具有较高的均一温度及较低的碳同位素值说明其形成与热化学硫酸盐还原作用（TSR）有关。在发生TSR的白云岩井段,储层物性较好,说明TSR可能对深埋储层的改善具有促进作用。这些认识有助于指导深层寒武系碳酸盐岩储层的进一步勘探。 相似文献
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四川赤普MVT铅锌矿床成矿与古老油气藏关系密切。通过对矿床不同成矿阶段硫化物硫同位素和热液碳酸盐碳、氧同位素系统研究,结合沥青有机质的有机地球化学特征,探讨油气参与金属成矿的详细过程。取得主要认识如下：(1)油气系统中先存的H2S是成矿早阶段主要的硫源, TSR作用启动后还原硫酸盐,为成矿提供另一硫源。Mg2+可能是控制成矿过程中TSR作用的一个因素;(2)热液碳酸盐矿物碳(氧)同位素组成指示了 TSR 作用氧化的有机碳与流体溶解围岩碳酸盐岩中碳的不均匀混合作用;(3)矿床中与成矿作用有关的有机质(沥青)具有高-过成熟度特征和低芳烃含量,或是其参与了 TSR 作用的一个标志;(4)川滇黔地区油气成藏-破坏和赤普铅锌成矿可能是盆山演化过程中不同阶段或是同一阶段不同时代的产物,铅锌矿床形成与古老油气藏破坏密切相关。 相似文献
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塔河地区中下奥陶统储层硫化物成因分析 总被引：1，自引：0，他引：1
研究表明塔河地区中下奥陶统碳酸盐岩储层后期受到了大气淡水和深部热卤水的成岩改造作用。这些储层天然气中含有高达8.3%H2S气体,裂缝与孔洞充填方解石流体包裹体中气相组分含有高达11%的H2S。这些方解石的均一化温度以110.2～198.9℃为主,而且,H2S气体、原油和黄铁矿集合体δ34S值主要介于18‰～22‰,这些特征显示,硫化物形成于相对高温条件下热化学硫酸盐还原-有机质氧化作用(TSR)。有机质被氧化的证据包括高温方解石具有轻δ13C特征(δ13C为-4.3‰～-8.3‰)以及现今地层水具有轻δ13CHCO3-值(-6.0‰～-13.8‰)。现今油气藏中TSR成因H2S浓度低于流体包裹体,应该与H2S沉淀为黄铁矿、合并入原油中而导致富硫原油产生有关。一些黄铁矿具有很轻的δ34S值,可轻达-26‰,为微生物硫酸盐还原成因,但是其分布比较局限。 相似文献
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四川盆地普光大型气田H2S及优质储层形成机理探讨——读马永生教授的“四川盆地普光大型气田的发现与勘探启示”有感 总被引：36，自引：0，他引：36
四川盆地普光大型气田的发现刷新了中国海相碳酸盐岩油气田的多项记录：储量规模最大、储层埋藏最深、资源丰度最高，同时也是中国原油裂解气藏规模最大、天然气最于、硫化氢储量最多的气藏；另外它还是中国目前发现的碳酸盐岩储层次生孔隙最发育的气藏。深入研究后发现，普光超大型气藏的形成具有特殊的地质地球化学条件，即充沛的烃源、储层附近发育一定的膏质岩类、储层经历过较大的埋深〈较高的温度），这些条件是硫酸盐热化学还原作用（thermochemical sulfate reduction，简称TSR，）发生所必须具备的；而正是由于TSR的发生，一方面形成了富含H2S、CO2等酸性气体的流体；同时TSR过程及其形成的硫化氢等酸性流体具有腐蚀性，对深部碳酸盐岩储层进行强烈的溶蚀改造作用，促进了次生大孔洞的发育和优质储层的形成，因此TSR的发生是普光大型气田形成的关键因素之一。 相似文献
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甲烷和固态硫酸钙的热化学还原反应模拟实验初步研究 总被引：14，自引：4，他引：14
碳酸盐岩地层中常伴有硫酸盐岩的沉积，在一定的温度和压力条件下，干酪根热降解生成的气态烃与硫酸盐岩接触后发生热化学还原反应(简称为TSR反应)，使气态烃消失，这可能是造成生气死亡线的主要原因之一。本文对CH4-CaSO4热化学还原反应的热力学问题进行了探讨，发现该反应能够自发进行，而且升高温度对反应有利。利用高温高压模拟装置对CH4-CaSO4反应体系进行了初步的模拟实验研究，通过微库仑、气相色谱和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等分析手段对实验结果进行了进一步验证。结果表明，甲烷和固态硫酸钙能够发生热化学还原反应，生成硫化氢、碳酸钙和水。最后，将CH4-CaSO4反应体系同国内外的研究工作进行了对比，认为本实验研究能够更好地补充和完善TSR反应体系，解释地质条件下工业气藏的死亡线问题。 相似文献
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碳酸盐岩次生溶蚀孔洞是优质的储集空间,为油气的运聚提供条件。为研究溶洞发育的控制因素,选取广西东兰-凤山地区石炭纪-二叠纪碳酸盐岩溶蚀特征进行分析。镜下显示,研究区岩石类型为亮晶生屑灰岩、颗粒灰泥灰岩、含颗粒灰泥灰岩、晶粒灰岩和灰泥颗粒灰岩等,孔隙类型主要为粒间溶蚀孔、粒内溶蚀孔、晶间孔和微裂缝。研究发现,影响洞穴发育的主要因素有构造、岩组类型、流体性质、气候及岩溶古地貌。构造控制洞穴发育规模,在构造破碎带及其附近容易发育大规模洞穴;目的层大套灰岩是溶蚀的物质基础,力学强度较大的亮晶生屑灰岩易于形成大型洞穴,当岩石含较多灰泥或发生重结晶时,溶蚀难度增加;酸性流体、温暖潮湿气候和岩溶斜坡地貌,为洞穴发育的有利条件。其中,构造对洞穴发育的控制作用最大。 相似文献
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TSR(H_2S)对石油天然气工业的积极性研究——H_2S的形成过程促进储层次生孔隙的发育 总被引：26，自引：1，他引：26
TSR(硫酸盐热化学还原反应)是高含硫化氢天然气形成的重要途径,是指烃类在高温条件下将硫酸盐还原生成H2S、CO2等酸性气体的过程。由于硫化氢的剧毒和强腐蚀性,在石油天然气行业的钻井、完井、修井、净化加工以及运输等各个方面的危害一直备受人们的关注,对硫化氢和TSR的评价一直是负面的,在油气勘探中更多是在回避。最近研究发现,TSR作用对石油天然气工业具有重要的积极作用。TSR的发生,首先需要硫酸盐类溶解提供SO42-,储集空间得到初步改善;其次TSR反应形成的硫化氢,溶于水后显示出较强的酸性溶蚀作用,对白云岩储层具有最佳的溶蚀效果。在高温条件和储层中地层水的作用下,硫化氢与白云岩发生较强烈的酸性流体-岩石相互作用(水岩反应),促进了白云岩次生孔洞的发育和高孔高渗优质储集层的形成,使油气储层保存下限增大和深部天然气聚集成藏成为可能。而目前飞仙关组高含硫化氢气藏普遍压力系数小、充满度低,这与TSR及硫化氢对储层溶蚀导致储集空间增容有关。四川盆地油气勘探结果证实,所有高含硫化氢天然气藏均对应了次生孔隙十分发育的优质储层,岩性主要以白云岩为主,储层埋藏深度超过8 000 m时依然发育优质储层。 相似文献