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综述了大气气溶胶颗粒物的特征、颗粒物的界面反应与矿物协同演化意义;重点介绍了大气颗粒物粒径分布和矿物成分,以及常见有毒有害气体的界面反应产物特征与关键化学过程;总结了矿物颗粒在大气气溶胶形成过程中汇聚、调控、催化的作用,以及颗粒物与大气中SO2、NOx的协同反应机制;分析了微纳米颗粒对二次有机气溶胶形成的影响,以及大气矿物相颗粒界面反应产物组合及协同演化作用.可为进一步研究大气颗粒物与大气中痕量污染气体反应形成二次气溶胶进而影响大气化学组成的过程提供指导,对深入探讨大气矿物颗粒表面特性在复合污染物中多介质反应的微界面化学过程,矿物尘-污染物气溶胶体系在雾-霾形成、转换、新生粒子和阻断行为的复合作用具有重要的环境学意义. 相似文献
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为研究兰州市冬季亚微米气溶胶的吸光特性,利用2014年1月10日至2月4日黑碳仪（AE31）和高分辨率飞行时间质谱仪（HR-ToF-AMS）观测资料,对气溶胶的吸光特性进行了分析。首先根据黑碳气溶胶（BC）和棕色碳气溶胶（BrC）的光学特性差异对二者进行区分,然后分析两者的吸光特性。结果表明：观测期间亚微米气溶胶中黑碳和有机物的平均浓度分别为3.7 μg·m-3和29.3 μg·m-3。随着亚微米气溶胶浓度的增加,黑碳和棕色碳吸收系数均增加,但棕色碳吸收系数增加得更快。黑碳和棕色碳在550 nm处的平均吸收系数分别为（9.9±5.9）Mm-1和（51.0±28.1）Mm-1。棕色碳的Angstrom指数为4.4。另外,采用正定矩阵因子解析模型（PMF）将棕色碳的来源划分为六种（碳氢类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧（BBOA）、燃煤排放（CCOA）、半挥发低氧化程度有机气溶胶（SV-OOA）和低挥发高氧化程度有机气溶胶（LV-OOA））,并通过多元线性回归方法计算了各来源的吸光贡献,其中BBOA和CCOA对棕色碳吸光系数的贡献为41.5%,其次是SV-OOA（32.8%）、LV-OOA（14.2%）、HOA（7.8%）和COA（3.8%）,说明一次和二次有机气溶胶均为兰州地区棕色碳的重要来源。 相似文献
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《地球化学》2020,(3)
有机硝酸酯是二次有机气溶胶的重要组分,对区域氮循环有重要意义。本次研究于2018年冬季在北京市区采集大气细颗粒物样品并测定5类主要有机硝酸酯的含量。结果显示,5类有机硝酸酯(包括单萜烯羟基硝酸酯、蒎烯羰基硝酸酯、柠檬烯羰基硝酸酯、油酸羰基硝酸酯和油酸羟基硝酸酯)的总浓度范围为127～528 ng/m~3,对二次有机气溶胶的平均贡献为5.6%,昼夜浓度基本相当。其中,单萜烯羟基硝酸酯的含量最高,平均占比高达41%。灰霾期间有机硝酸酯浓度明显升高,相关性分析表明,燃煤和机动车排放的NO_x对有机硝酸酯浓度有显著促进作用。利用基于观测的盒子模型模拟了单萜烯羟基硝酸酯的生成速率,发现OH自由基和NO_3自由基氧化分别是白天和夜间单萜烯羟基硝酸酯的主要生成途径,但模拟值普遍低于计算值,推测模型中的生成机制可能有一定缺失。结果表明,人为活动会影响有机硝酸酯的二次生成,削减NO_x和臭氧有利于降低有机硝酸酯的大气浓度。 相似文献
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二次光化学氧化剂与气溶胶间的非均相过程 总被引：5，自引：0，他引：5
光氧化剂和气溶胶颗粒物在大气环境中普遍存在,影响着大气氧化能力和气候,威胁着人类健康。而大气光氧化剂与气溶胶颗粒物间复杂的耦合相互作用能产生二次污染物,使得大气污染过程更为复杂,成为国际大气化学研究的前沿和热点课题。挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等一次污染物在大气中经过复杂的光化学反应可形成以臭氧（O3）为主的二次光化学氧化剂,并以大气气溶胶为平台发生非均相反应,使大气污染更严重,引起人们普遍关注。二次光化学氧化剂和气溶胶颗粒物之间非均相过程的实验室研究是深入认识这两者间耦合相互作用的关键,实验室研究可以为分析和深入认识外场观测结果提供基础,还能为数值模式模拟研究提供基本参数。概括了大气二次光化学氧化剂的形成过程,总结了国际上近年来二次光化学氧化剂与大气气溶胶颗粒物非均相反应的实验室研究进展以及研究方法,最后提出了现有的一些主要科学问题,对未来这一重要领域的研究前景进行了展望。 相似文献
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我国北方冬季气溶胶中有机物所占比重大,对其气候效应、人体健康及大气环境影响进行评估是大气化学研究的热点问题。为了探究冬季灰霾主要有机单颗粒类型及耐热性,本研究利用透射电镜发现北方冬季灰霾中一次有机颗粒较为普遍,根据内混颗粒物的化学组分差异将其分为三种:有机物–矿物颗粒(3%)、有机物–烟尘颗粒(16%)和有机物–二次无机盐颗粒(81%)。此外,本研究还使用管式炉对采集的大气单颗粒样品进行高温加热,再利用透射电镜对加热后的几类典型有机单颗粒形貌和组分特征进行原位跟踪分析。结果显示,近圆形一次有机物经过300℃和500℃加热过程之后,形貌特征无明显变化,表明该类一次有机颗粒具有耐高温特性;半透明穹顶状有机物在300℃下粒径增大且颜色更加透明,表明在此温度下该类颗粒中大部分有机组分能够挥发;将具有有机包裹层的颗粒物在室温及300℃下的形貌特征对比测量,发现虽然二次有机包裹层留有部分痕迹,但是大部分已挥发,进一步升温至500℃时,半透明穹顶状的有机物和有机包裹层在高温过程中挥发完毕。本研究证明北方冬季燃煤排放的圆形一次有机物含有大量的难挥发耐热有机组分,外场观测和实验室分析应考虑此类一次有机颗... 相似文献
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《矿物岩石地球化学通报》2015,(6)
<正>二次有机气溶胶(SOA)影响辐射平衡,对全球气候变化有直接和间接影响。高海拔地区是全球受气候变化最敏感的区域,也是研究全球本底区SOA形成机制的天然实验场。当前对于高海拔地区SOA来源以及生成机制缺乏深入认识,无法准确评估SOA对全球气候的影响。有机地球化学国家重点实验室王新明研究组的丁翔博士与青藏高原研究所的研究团队合作,通过在青藏高原中部的纳木错站(海拔 相似文献
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碳质气溶胶的放射性碳同位素(~(14)C)源解析:原理、方法和研究进展 总被引：2，自引：0，他引：2
碳质气溶胶(或颗粒物)作为大气气溶胶的重要组成,对环境、气候和人类健康造成了巨大的危害。其主要组成成分有机碳和元素碳具有不同的来源特征,且对人类健康和气候系统的影响也具有明显的差异。放射性碳同位素(14C)不仅能定性区分生物源和化石源,还能定量分析不同来源对有机碳和元素碳的贡献比率。重点评述了放射性碳同位素法对气溶胶源解析的技术原理、分离测试方法以及在我国应用的研究进展;最后提出了国内研究应加强的领域和利用放射性碳同位素法研究大气气溶胶的发展趋势。 相似文献
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雪冰中碳质气溶胶含量的测试方法 总被引：2，自引：0，他引：2
碳质气溶胶是大气气溶胶的一种, 主要由有机碳(OC)和碳黑(BC)或元素碳(EC)组成. 大气中的碳黑因其独特的光学性质和比表面积, 在大气辐射、气候学、云物理学、环境学以及毒物学等研究领域中具有重要的意义. 碳黑的化学性质十分稳定, 可作为一种示踪剂. 雪冰中碳黑记录的研究可以追溯历史时期生物量燃烧的信息, 以及为人类活动污染物的排放研究提供线索. 但是, 目前还没有找到一种十分有效的、统一的方法来测试不同介质中碳质气溶胶的含量. 根据雪冰介质的特点, 设计了一整套碳质气溶胶分析流程及相关的装置. 将雪冰样品融化并通过事先加热处理过的石英膜过滤, 利用供氧两步加热的方法使沉淀在石英膜上的碳质气溶胶中的有机碳和碳黑分离, 两步加热的温度分别为340℃和650℃. 采用分子筛富集CO2, 用FID检测器检测 CO2 含量, 然后换算成有机碳和碳黑的含量. 上述方法测试有机碳和碳黑的空白值分别为6.05μgC和7.12μgC, 相对于国外的空白本底值较高, 主要是由于氧气流中CO2的含量较高所致. 相似文献
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于2014年11月在北京郊区利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)高时间分辨率观测了大气中细颗粒物的化学成分。通过Art-2a对单颗粒化学成分进行分类,主要包括8类颗粒物:有机碳(OC)、元素碳(EC)、元素碳有机碳(ECOC)、钾二次颗粒(K-Sec)、钠钾二次颗粒(NaK-Sec)、矿尘颗粒(Dust)、左旋葡聚糖颗粒(Lev)、含铅颗粒(Pb)。清洁期(2014年11月5日15:00至2014年11月15日0:00, PM2.5平均质量浓度27.4μg/m^3)和灰霾期(2014年11月19日0:00至2014年11月30日10:00, PM2.5平均质量浓度116.4μg/m^3)对比研究发现,清洁期OC颗粒占比最高,占总颗粒数的33.0%,其次是EC和ECOC颗粒,分别占总颗粒数的29.7%和16.4%;灰霾期OC颗粒物显著增加,比例高达46.1%,其次是ECOC,增至22.4%,而EC颗粒降至18%。此外,灰霾期二次组分HSO_4~–、NO_3~–的信号强度与二次组分数浓度均大于清洁期,表明灰霾期无机盐(HSO_4~–、NO_3~–)在颗粒物中的贡献增大。通过分析相对湿度与SO_2、NO_x和含硫酸盐、硝酸盐颗粒之间的关系,发现含硫酸盐和硝酸盐颗粒数浓度随环境湿度增加而增加,表明液相反应对硫酸盐生成有促进作用,同时相对湿度的增加可能对硝酸盐的形成有一定的贡献。混合状态分析表明,含碳气溶胶与HSO_4~–和NO_3~–的混合程度较强,与铵盐混合程度较弱。研究结果反映二次气溶胶形成特别是有机物颗粒的增加对于北京市灰霾形成具有重要的贡献。 相似文献