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包气带对三氯乙烯的吸附行为研究 总被引：2，自引：0，他引：2
有机污染物在包气带的吸附行为,直接影响有机污染物在环境中的迁移、转化等过程。采用浅层和深层包气带样品,利用批实验的方法研究不同有机碳含量的样品对三氯乙烯(TCE)的吸附行为。研究表明,包气带表层土壤比深层土壤的有机碳含量高,可能存在竞争吸附的问题,说明该土壤的吸附行为是以矿物吸附为主、有机质吸附为辅的类型;表层土壤的吸附具有较好的线性行为,不存在饱和吸附量;深层土壤有机碳含量低,其吸附为非线性的。 相似文献
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包气带土壤组成对三氯乙烯的吸附影响研究 总被引：1，自引：0，他引：1
有机质和矿物质是包气带土壤中的主要吸附介质,其吸附特性直接影响有机污染物在环境中的迁移、转化等过程。分别采用分析纯石英砂和典型粘土矿物高岭石模拟土壤的原生矿物和粘土矿物,利用批实验的方法研究土壤中各组成部分对三氯乙烯(TCE)的吸附行为。土壤有机质的吸附行为通过全土样和矿物质的对比得出。结果表明,粘土矿物是吸附氯代烃的主要矿物质,原生矿物对氯代烃的吸附量很小;土壤有机质含量和土壤吸附量之间有很好的正相关性;土壤有机碳含量与土壤粘土矿物含量的比值是影响吸附行为的另一重要因素,比值越小,Koc值越大,土壤对TCE的亲和力就越强。由于自然界中的土壤有机质大都与矿物质形成有机质-粘土矿物结合体,据此推测有机质-矿物质结合体会影响有机质的组成和形态,从而对其吸附行为有重要作用。 相似文献
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为了研究土壤中有机质-矿质复合体结合形式对有机污染物吸附的影响, 利用批实验的方法, 对比研究有机质-矿质复合体与无机矿物和腐殖酸简单的混合物对三氯乙烯的吸附.结果表明, 与腐殖酸相比, 高岭石和石英砂吸附三氯乙烯量很小.模拟有机质-矿质复合体吸附三氯乙烯是线性吸附, Koc值随腐殖酸含量的增加而减小, 并且比纯腐殖酸样品的Koc值小.有机质与矿质的相互作用影响了有机质的吸附性能.对有机质在复合体中的形态变化进行了分析, 提出了有机质-矿质复合体模型, 并对实验结果进行了合理的解释. 相似文献
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分配模型认为疏水性有机物在土壤上的吸附过程是一种分配的过程[1,2],平衡分配系数与土壤有机碳的含量存在线性相关关系.Weber和Huang[3,4]提出土壤吸附有机污染物的三端员模式.认为无机矿物表面和无定形有机质对有机污染物的吸附以相分配为主,而凝聚态有机质对有机污染物吸附则表现为非线性的.Pignatello和Xing[5,6]指出双模式吸附模型可将土壤有机质分为溶解相和孔隙填充相两个部分;认为有机污染物在溶解相上的吸附是一个分配过程,而在孔隙填充相中的吸附则服从兰格缪尔吸附等温模型,表现为非线性.可以肯定土壤有机质是引起疏水性有机物非线性吸附过程的主要组分.因此,本研究利用现代分析方法表征土壤有机质的化学组成和结构;定量研究多环芳技烃化合物菲和萘在吸附剂上的等温吸附过程;探讨疏水性有机污染物的非线性等温吸附与吸附剂中有机质化学组成和结构之间的关系. 相似文献
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《中国煤炭地质》2018,(10)
应用有机碳测试、X射线衍射、氩离子抛光-场发射扫描电镜、液氮吸附及高压压汞等实验技术手段,对巢湖地区龙潭组过渡相煤系页岩储层特征进行了研究。结果表明:龙潭组煤系页岩主体TOC质量分数为0. 5%～12. 5%,垂向向下有机碳含量呈现增长趋势,镜质组反射率Ro为1. 2%～2. 8%,有机质类型属腐殖型;矿物主要由黏土矿物和石英组成,其平均质量分数分别为35%,27%;龙潭组页岩孔隙主要发育有机质孔隙、黏土矿物片间孔隙、矿物溶蚀孔等多种类型;微孔、小孔极为发育,提供了主要的孔隙比表面积与孔体积。龙潭组储层孔隙特征主要受控于沉积环境与成岩作用,黏土矿物组分和有机质的演化控制纳米孔隙发育,三角洲沼泽相、泥坪相与泻湖相是有利于龙潭组煤系页岩储层发育的沉积环境。 相似文献
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东胜煤系砂岩型高岭土的富集机理 总被引：6，自引：0，他引：6
通过对东胜含煤地层成煤期沉积环境、古介质等的分析,并用有机吸附实验对高岭石与有机质的吸附关系进行了实验,探讨了东胜砂岩型高岭土的富集机理。结果表明,高岭石在河流环境中的富集成矿与水介质中大量有机质的存在有关,植物分解产生的腐殖质具有很强的吸附性,在pH值>5.5和适量的多价阳离子存在的条件下,介质水中的腐殖质可通过多价阳离子与高岭石和石英相互牢固吸附,形成高岭石-有机质-石英复合体,从而使高岭石能够与石英一起搬运、沉积;某些具有一定疏水性的有机质与矿物的吸附,改变了矿物颗粒表面的亲水性,促进了高岭石的沉积富集。 相似文献
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沁水盆地煤系地层页岩气储层特征及评价 总被引：3，自引：0，他引：3
沁水盆地是我国重要的含煤盆地,不仅其煤炭及煤层气资源丰富,在上古生界石炭纪-二叠纪地层中还有大量页岩发育。而目前,针对该地区页岩地层的相关研究极少,该地区页岩气资源是否具有勘探开发潜力有待深入而细致的研究。本文以沁水盆地上古生界石炭系-二叠系海陆交互相页岩储层为研究对象,通过薄片鉴定、X线衍射分析、氩离子抛光扫描电镜分析、核磁共振、氦气吸附等实验方法,研究了富有机质页岩储层有机质含量、类型、成熟度等有机地化特征以及储集空间类型、物性、矿物组成、孔隙结构等储层特征。在此基础上,对研究区页岩储层的勘探开发潜力进行了评价。结果表明：沁水盆地石炭纪-二叠纪富有机质页岩储层中发育形态各异的不同类型孔隙及微裂缝。其中,矿物基质孔十分发育,主要包括有呈片状、三角形及不规则形态的粒间孔和晶间孔等;而有机质孔不发育,呈点状,偶见椭圆型。从孔隙结构上看,孔隙具有较大的比表面积,主要分布在2.84~6.44 m2/g,平均值为4.26 m2/g。平均孔径分布在3.64~10.34 nm,以中孔隙发育为主。从矿物组成来看,各矿物含量比例适中,黏土矿物含量较高,达到57.5%,有利于微孔隙发育和页岩气的吸附;以石英及长石为代表的脆性矿物含量较高,达到41.3%,易于后期压裂造缝。从有机地化特征来看,有机碳含量高,有机质类型以腐泥腐殖型为主,且受中生代异常地温场控制,有机质热成熟度高,有利于页岩气的生成和吸附存储。总体来说,虽然研究区石炭纪-二叠纪页岩储层埋深浅,但有机地化参数、矿物组成、孔隙发育及结构特征都有利于页岩生烃和页岩气储存,具有较大的勘探与开发潜力。 相似文献
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有机溶质在蒙脱石中“原位”吸附的研究 总被引：1，自引：0，他引：1
本文应用自行设计组装的由微观动态吸附模拟与傅里叶变换红外(FT-IR)光谱合为一体的新型“原位”吸附测试系统,研究孔隙介质中有机溶质在蒙脱石中一系列吸附行为.根据“原位”实验测试结果,笔者揭示了一种新的吸附结构:蒙脱石的晶格层间属三维空间孔穴体(Cryptand),构成具有催化性能的“微环境”,促使吸附在晶格层间的有机溶质产生增溶,从而形成层状胶束.它是蒙脱石-有机溶质复合体的重要模式.同时为有机质在蒙脱石中的贮存和从蒙脱石脱水转化成伊利石过程中的运移提供了实验依据. 相似文献
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《地球科学进展》2016,(7)
在有限的条件下,为了更经济有效地评价页岩微观孔隙特征,同时利用扫描电镜(SEM)、氩离子抛光场发射扫描电镜(FESEM)方法对四川盆地彭水地区龙马溪组页岩孔隙特征进行了定性观察,并借助专业的图像分析软件Iamge J2x提取页岩SEM和FESEM图像蕴含的孔隙定量信息,结合统计学方法分析页岩全孔径分布特征,计算页岩孔隙分形维数,探讨孔隙结构特征以及分析维数与有机碳含量、矿物成分、孔隙吸附能力等的相关性,研究发现:扫描电镜下,彭水地区龙马溪组页岩微米级孔隙发育,主要孔隙类型有粒间孔、黏土矿物层间孔、粒内孔以及微裂缝等;氩离子抛光场发射扫描电镜下,可见大量纳米级孔隙,主要发育有机质孔、无机矿物孔(黄铁矿晶间孔、粒内孔、黏土矿物层间孔、粒间孔等)和微裂缝,两者综合分析更有利于页岩孔隙定性表征;页岩孔隙全孔径分布特征呈4个主峰,主要分布区间为3~9 nm,10~40 nm,100~400 nm,1~4μm;页岩有机质孔隙形状系数分布区间为0.9~1,孔隙呈圆形、近圆形,无机矿物孔形状系数分布在0.5~0.7,多呈三角形、多边形、狭缝形等,孔隙形状较有机质孔复杂,主要受页岩孔隙成因不同所致;彭水地区龙马溪组页岩孔隙符合分形特征,有机质孔隙分形维数较无机矿物孔分形维数小,孔隙结构相对简单;分形维数与有机质含量、矿物成分、孔隙度及吸附气含量都有一定的相关性,随有机质含量的增加,孔隙分形维数增加,孔隙结构复杂化,随分形维数增加,页岩孔隙的最大吸附气含量也随之增加,孔隙吸附能力增强。 相似文献
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为探究溶解性有机质(DOM)不同相对分子质量组分对药物和个人护理品(PPCPs)类污染物吸附过程的影响,以卡马西平(CBZ)为目标污染物,以石英砂代表无机矿物,用商用腐殖酸(HA)制备DOM并进行超滤分级,然后开展吸附实验,并采用荧光光谱和红外光谱表征等手段,研究了DOM不同分子质量组分对石英砂吸附CBZ的影响及机制。结果表明,以3 000和10 000的超滤膜进行分级后的不同相对分子质量HA结构有明显差别,大分子质量HA中苯环等疏水性结构以及羟基的含量较多,芳香构造化程度高,多为分子量较高、稳定性较好的疏水性有机物,但中、小分子质量HA结构差异不大,含有更多羰基、羧基等含氧官能团,主要是一些分子质量较小的亲水物质; DOM不同分子质量组分对CBZ在石英砂上的吸附有明显影响,其中大分子质量组分促进吸附,而中、小分子质量组分抑制吸附,原因在于大分子质量组分可疏水结合于矿物表面,增加介质表面的活性吸附位点,同时其芳香性或脂肪性结构可与CBZ的疏水基团发生疏水作用共吸附或累积吸附于介质表面,从而促进CBZ的吸附;而中、小分子质量DOM的极性官能团可与CBZ酰胺部分通过极性作用结合,对CBZ分子有增溶作用,从而抑制吸附。 相似文献
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Xiang Xu 《Geochimica et cosmochimica acta》2006,70(17):4319-4331
Interaction of dissolved aqueous species with natural organic matter (NOM) is thought to be important in sequestering some species and enhancing the transport of others, but little is known about these interactions on a molecular scale. This paper describes a combined experimental 133Cs and 35Cl nuclear magnetic resonance (NMR) and computational molecular dynamics (MD) modeling study of the interaction of Cs+ and Cl− with Suwannee River NOM. The results provide a detailed picture of the molecular-scale structure and dynamics of these interactions. Individual NOM molecules are typically hundreds to thousands of Daltons in weight, and on the molecular scale their interaction with small dissolved species can be investigated in ways similar to those used to study the interaction of dissolved aqueous species with mineral surfaces. As for such surface interactions, understanding both the structural environments and the dynamics over a wide range of frequencies is essential. The NMR results show that Cs+ is associated with NOM at pH values from 3.4 ± 0.5 (unbuffered Suwannee River NOM solution) to 9.0 ± 0.5. The extent of interaction increases with decreasing CsCl concentration at constant pH. It also decreases with increasing pH at constant CsCl concentration due to pH-dependent negative structural charge development on the NOM caused by progressive deprotonation of carboxylic and phenolic groups. The presence of NOM has little effect on the 133Cs chemical shifts, demonstrating that its local coordination environment does not change significantly due to interaction with the NOM. Narrow, solution-like line widths indicate rapid exchange of Cs+ between the NOM and bulk solution at frequencies of >102 Hz. The MD simulations support these results and show that Cs+ is associated with the NOM principally as outer sphere complexes and that this interaction does not reduce the Cs+ diffusion coefficient sufficiently to cause NMR line broadening. The 35Cl NMR data and the MD results are consistent in demonstrating that there is no significant complexation between Cl− and NOM in the pH range investigated, consistent with negative structural charge on the NOM. 相似文献
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国内矿物治理重金属废水研究进展与展望 总被引：3，自引：4，他引：3
综述了我国利用天然矿物治理重金属废水方面的研究新成果。天然铁的硫化物、天然铁锰的氧化物、方解石与磷灰石等具有良好的表面吸附与氧化还原化学活性；不同介质中它们能不同程度地表现出对Cr^6 、Pb^2 、Hg^2 、Cd^2 等重金属离子的吸附作用，可广泛用于重金属废水处理。矿物吸附重金属离子机理的研究表明，矿物对重金属的吸附是矿物表面与无机重金属离子之间的表面作用过程，包括矿物表面功能基与重金属离子的配位反应、矿物表面氧化还原反应和沉淀转化作用，以及矿物表面离子交换吸附作用等。 相似文献
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重点阐述环境矿物材料基本性能，包括矿物表面吸附、孔道过滤、结构调整、离子交换、化学活性、物理效应、纳米效应及与生物交互作用等，旨在发掘、凝炼并新提出物理方法和化学方法之后与有机界生物同效的无机界矿物天然自净化功能的基础理论与应用方法，以发展和完善无机矿物与有机生物所共同构筑的自然界中存在的天然自净化系统，并就目前笔者在黄铁矿、锰钾矿、金红石、蛭石、蒙脱石、苋铁铁钒等天然矿物方面已经完成和正在开展的一系列环境矿物材料研究工作进行了举例说明。 相似文献
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铁氧化物矿物对苯酚和溶解性有机质表面吸附的初步研究 总被引：2，自引：0，他引：2
文中以铁氧化物矿物对苯酚和溶解性有机质(DOM)的吸附研究为例开展生态矿物学研究。铁氧化物矿物的吸附作用存在多种机制,这些吸附机制发生作用的条件主要取决于溶液化学性质和吸附质的理化性质。批处理实验研究表明,苯酚吸附在酸性微酸性条件下不强,吸附等温线符合Langmuir方程,属于表面分子吸附模型;DOM的吸附强并发生吸附分异,配体交换、憎水键和范氏力等多种模式并存,在酸性中性条件下对DOM在针铁矿上的吸附起着重要贡献。本文实验条件下DOM吸附等温线近于线性,不能采用Langmuir方程拟合,可能原因是DOM浓度较低。矿物表面荷电性对吸附影响显著,例如,当矿物表面净电荷为零(pH=pHpzc)时,矿物表面水化膜减薄甚至消失,苯酚分子、憎水DOM分子或片断都会倾向于在矿物表面上吸附。由于苯酚吸附机制单一,其受到的影响很明显,所以苯酚在pH值7～8范围内出现吸附最大值;由于配体交换作用主要发生在酸性微酸性条件下,所以在本文pH值约7.5的实验条件下,尽管配体交换仍在发生作用,但它不是主要吸附机制,针铁矿对DOM吸附的主要贡献应是憎水键和范氏力作用,此外,DOM吸附等温方程近于线性还可能与此有关。显然,铁矿物表面作用在对有机质含量低而铁矿物含量高的红壤中污染物和DOM的固定与归宿控制中扮演着重要的角色。 相似文献
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土壤和沉积物中天然有机质(NOM)稳定性问题受到关注,主要是因为NOM的稳定性直接影响到大气中CO2的平衡与全球气候变化。此外,天然有机质还影响着土壤和沉积物中矿物的表面反应性、污染物的环境行为与生物有效性。因此,本综述在详细介绍土壤和沉积物中NOM稳定性矿物学机制研究的理论与方法的同时,也简略介绍了NOM的组成结构与反应性,并着重强调NOM/矿物微界面过程作用机制的重要性。许多研究表明,土壤和沉积物中NOM稳定性的矿物学机制主要包括矿物表面吸附和物理包裹。本综述目的是,介绍矿物保护的稳定NOM的分离、特性及其分析测定方法与技术,并且强调NOM稳定性矿物学保护机制系统性研究的重要性,以搞清矿物学保护机制在土壤和沉积物中NOM稳定保持中的贡献与重要性以及矿物学保护机制对天然有机质稳定性的调控作用,从而提高对土壤和沉积物环境生态的地球化学、矿物学的认识水平。 相似文献
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《International Geology Review》2012,54(11):963-1073
The partitioning (or sorption) of trace elements from aqueous solutions onto mineral surfaces and natural organic matter (NOM) has played a major role in determining the trace element content of natural waters. This review examines sorption processes on mineral surfaces for nine trace elements (Cr, Co, Ni, Cu, Zn, Sr, Cd, Hg, Pb), focusing on the results of modern x-ray spectroscopic studies. Such studies provide unique information on the structure and composition of sorption products, including their mode of attachment to mineral surfaces or functional groups in NOM under in situ conditions (i.e., with aqueous solution present at 25°C). The types of chemical reactions (acid-base, ligand exchange, redox, dissolution/reprecipitation) that can occur at mineral-aqueous solution interfaces are also reviewed, and some of the factors that affect the reactivity of mineral surfaces are discussed, including changes in the geometric and electronic structures of mineral surfaces when they first react with aqueous solutions and constraints on the bonding of adions to surface functional groups imposed by Pauling bond valence sums. A summary of electrical double layer (EDL) theory is presented, including the results of several recent x-ray spectroscopic and parameter regression studies of the EDL for metal-(oxyhydr) oxide-aqueous solution interfaces. The effects of common inorganic and organic complexants on the sorption of trace metal cations at mineral-solution interfaces are considered, in the context of spectroscopic studies where possible. The results of sorption studies of trace metal cations on NOM, common bacteria, and marine biomass are reviewed, and the effects of coatings of NOM and microbial biofilms on cation uptake on mineral surfaces are discussed, based on macroscopic and spectroscopic data. The objective here is to assess the relative importance of inorganic versus organic sorption processes in aquatic systems. The paper concludes with a discussion of the effects of water composition on trace element removal mechanisms, with the aim of providing an understanding of the effects of the high salinity of seawater on trace element sorption processes. The information presented in this review indicates that sorption processes on mineral, NOM, and microbial and algal surfaces, including true adsorption and precipitation, are highly effective at removing trace elements from natural waters and generally supports Krauskopf's (1956) conclusion that such processes are likely responsible for the present trace element concentrations in seawater. 相似文献
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在地球环境中普遍存在的纳米矿物-水溶液界面对许多基本的地球化学过程都至关重要,因而是纳米地球化学的前沿核心研究领域.简要介绍了纳米矿物-水溶液界面领域的基本概念和近期研究进展.举例描述了纳米矿物团聚、吸附、溶解和化学反应等几个相互关联的主要过程,具体阐述了纳米矿物自身特征（如组成、结构、尺寸、形貌、表面保护剂等）以及环境介质条件（如pH、离子强度、化学反应物质、天然有机质浓度和组成、微生物、光辐射等）对纳米矿物-水溶液界面过程的影响规律和微观机制.针对本领域发展面临的机遇和挑战,为未来的研究方向提出了一些设想和建议. 相似文献
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Tjisse Hiemstra A.M.D. van Rotterdam Willem H. van Riemsdijk 《Geochimica et cosmochimica acta》2010,74(1):59-8428
Information on the particle size and reactive surface area of natural samples and its interaction with natural organic matter (NOM) is essential for the understanding bioavailability, toxicity, and transport of elements in the natural environment. In part I of this series (Hiemstra et al., 2010), a method is presented that allows the determination of the effective reactive surface area (A, m2/g soil) of the oxide particles of natural samples which uses a native probe ion (phosphate) and a model oxide (goethite) as proxy. In soils, the natural oxide particles are generally embedded in a matrix of natural organic matter (NOM) and this will affect the ion binding properties of the oxide fraction. A remarkably high variation in the natural phosphate loading of the oxide surfaces (Γ, μmol/m2) is observed in our soils and the present paper shows that it is due to surface complexation of NOM, acting as a competitor via site competition and electrostatic interaction. The competitive interaction of NOM can be described with the charge distribution (CD) model by defining a ≡NOM surface species. The interfacial charge distribution of this ≡NOM surface species can be rationalized based on calculations done with an evolved surface complexation model, known as the ligand and charge distribution (LCD) model. An adequate choice is the presence of a charge of −1 v.u. at the 1-plane and −0.5 v.u. at the 2-plane of the electrical double layer used (Extended Stern layer model).The effective interfacial NOM adsorption can be quantified by comparing the experimental phosphate concentration, measured under standardized field conditions (e.g. 0.01 M CaCl2), with a prediction that uses the experimentally derived surface area (A) and the reversibly bound phosphate loading (Γ, μmol/m2) of the sample (part I) as input in the CD model. Ignoring the competitive action of adsorbed NOM leads to a severe under-prediction of the phosphate concentration by a factor ∼10 to 1000. The calculated effective loading of NOM is low at a high phosphate loading (Γ) and vice versa, showing the mutual competition of both constituents. Both constituents in combination usually dominate the surface loading of natural oxide fraction of samples and form the backbone in modeling the fate of other (minor) ions in the natural environment.Empirically, the effective NOM adsorption is found to correlate well to the organic carbon content (OC) of the samples. The effective NOM adsorption can also be linked to DOC. For this, a Non-Ideal Competitive adsorption (NICA) model is used. DOC is found to be a major explaining factor for the interfacial loading of NOM as well as phosphate. The empirical NOM-OC relation or the parameterized NICA model can be used as an alternative for estimating the effective NOM adsorption to be implemented in the CD model for calculation of the surface complexation of field samples. The biogeochemical impact of the NOM-PO4 interaction is discussed. 相似文献