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沉积盆地热化学硫酸盐还原作用评述 总被引：29，自引：1，他引：28
川东天然气藏H2S 气体泄露而导致重大伤亡事故后,热化学硫酸盐还原作用（TSR）成为了国内研究的热点。在油气储层条件下,尽管甲烷是最稳定的烃类,但TSR被诱发后,因为甲烷浓度远高于其它烃类,水溶甲烷能与硫酸根离子反应产生H2S 气体。同时,发现在参与TSR反应的有机质、起始温度、硫同位素分馏效应等方面,实验模拟结果均与地质实例观察结果有较大的差异,可能与TSR反应的催化剂等方面认识不足有关。并认为,TSR成因的H2S或元素硫可以在晚成岩期合并入有机质中,形成新的有机含硫化合物。但在自然界中,这类化合物很少被鉴别出来。 相似文献
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采用封闭黄金管高压釜体系,在恒温(365℃)、恒压(50 MPa)条件下模拟不同储层介质环境下原油的裂解生气过程。实验结果表明:(1)在模拟实验条件下,水、矿物基质对原油裂解具有促进作用,使得气体产率有所提高,其中气态烃产率大约提高1倍,H2、CO2产率也有所提高;(2)硫酸镁溶液的存在可导致原油热解体系发生明显的硫酸盐热化学还原反应(TSR),产生大量H2S气体,同时烃类气体产率也有大幅提高,气体干燥系数明显增大;气体碳同位素数据表明TSR反应使甲烷、乙烷、丙烷相对富集13C;(3)一定量氯化钠溶液的存在会促进TSR反应,使得气态烃与非烃产率明显提高,同时造成烃类气体碳同位素组成的偏重(富集13C),乙烷的增重尤其明显,最大变化可达4‰。因此,储层介质环境对原油裂解具有显著的影响,在利用气体化学和同位素组成对原油裂解气进行研究时需要考虑储层介质环境可能存在的影响。 相似文献
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对四川盆地东部50个天然气样品组分和碳、氢同位素组成分析结果显示,天然气以烃类气体为主,干燥系数高(C1/C1+=0.975~1.0),H2S含量变化较大(H2S=0.00%~16.89%)。利用烷烃气碳、氢同位素组成和判识油型气热演化程度图版,确定四川盆地东部天然气主要为原油裂解气,且热演化程度已处于油气裂解阶段。在四川盆地东部,烷烃气碳、氢同位素组成普遍存在局部倒转现象,即δ13C1δ13C2δ13C3和δD1δD2,这主要与研究区域不同硫酸盐热化学还原作用(TSR)强度有关,因为在该反应过程中不仅会产生大量的CH4,其碳同位素较重,同时,水参与了硫酸盐与烃类的化学还原反应使得水中的H+与烃类中H+发生同位素交换,从而引起TSR生成CH4的氢同位素分馏大于干酪根直接生烃过程造成的氢同位素分馏。异常δ13CCO2值与TSR反应过程中部分碳同位素较轻的CO2与硫酸盐中金属离子(Mg2+、Fe2+、Ca2+等)以碳酸盐的形式沉淀后,导致气藏中残余重碳同位素组成的CO2与酸性气体腐蚀碳酸盐岩储集层形成的CO2相混合有关。 相似文献
4.
加氢和TSR反应对天然气同位素组成的影响 总被引：2，自引：1，他引：2
天然气形成过程中的加氢作用和 TSR 反应是有机-无机相互作用的重要方式。相邻水体和深部来源的氢,是天然气形成的重要氢源,塔里木盆地天然气的甲烷氢同位素组成明显表现出不同沉积水体对甲烷氢同位素的控制作用,大宛105～25井和阿克1井具有深部流体加氢的特征;TSR 反应中硫同位素在不同反应阶段和反应过程具有不同的分馏特征,这种特征在四川盆地高舍硫天然气中具有很好的表现,TSR 反应硫同位素分馏一般小于20‰,而单体硫、黄铁矿和硫酸盐矿物等其它反应过程的产物硫同位素分馏不明显。 相似文献
5.
《海相油气地质》2021,(3)
在深层—超深层油气保存条件评价研究中,既要关注天然气的物理散失,也要关注高温高压下的烃类化学损耗。热化学硫酸盐还原(TSR)常见于含膏碳酸盐岩层系中,TSR强度越大,烃类损耗程度越大。烃类含量与干燥系数、非烃类含量与酸性气体指数和碳/硫同位素系列指标在一定程度上可以反映TSR强度,但难以满足定量评价的需要。基于四川盆地高含硫化氢或者存在强烈TSR的气藏全部为常压气藏,而邻近的硫化氢含量低且未遭受过TSR的气藏普遍为超压气藏这一基本地质事实,认为TSR烃类化学损耗在超压气藏转变为常压气藏的过程中起着关键作用。因此,利用地层条件下天然气状态参数,尝试建立了TSR烃类化学损耗定量评价方法:Zn PVT状态参数评价法。以普光、元坝、建南和威远等气田的代表性钻井为例,开展了TSR烃类损耗程度评价。结果表明:普光气田长兴组—飞仙关组气藏、元坝气田长兴组气藏、建南气田长兴组—飞仙关组气藏和威远气田灯影组气藏TSR烃类损耗分别为原始储量的18%、20%、10%和64%。该项评价结果与实际地质条件相符。 相似文献
6.
川东北飞仙关组鲕滩天然气地球化学特征与成因 总被引：29，自引：3，他引：26
四川盆地东北部下三叠统飞仙关组鲕滩气藏天然气烃类气体以甲烷为主,含量主要分布在75%～90%之间,C2 含量很少,为0%～0.15%,干燥系数为0.997 0～0.999 8,是典型的干气;非烃气体以H2S和CO2为主,含量分别为4.21%～16.24%和0.97%～10.41%.天然气δ13C1值为-29.0‰～-31.5‰,δ13C2值为-29.4‰～-32.4‰.多参数表明鲕滩气藏天然气是以腐泥型为主的高过成熟天然气.高含H2S的天然气分布区域与含石膏地层分布基本一致,这些H2S为飞仙关组气藏附近的石膏经热化学硫酸盐还原作用(TSR)而生成,CO2是其主要的副产物.在TSR过程中,C2 重烃气体比甲烷更容易与硫酸盐发生反应,也就是C2 重烃气体的消耗速率大于甲烷,从而导致发生TSR反应的天然气C2 含量低、H2S和CO2含量高.天然气δ13C1值与甲烷含量之间具有很好的负相关关系,而与天然气酸性系数[H2S/(H2S CnH2n 2)]具有正相关关系.根据同位素动力学的分馏效应,随着TSR的进行,烃类分子中的12C损耗速率大于13C,残留下来的烃类分子中则更加富集13C,也就是TSR反应使天然气碳同位素变重. 相似文献
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甲烷稳定碳同位素组成（δ^13C1）作为气态烃的示踪剂,是近地表油气化探中常用的判别烃类来源的方法。油气化探中分析土壤中不同赋存状态的烃类的甲烷稳定碳同位素,一直沿用有机地球化学中的标准来确定地表土壤中的烃类属何种成因,所获得的结果往往令人难以信服。通过对已知区近地表土壤不同赋存状态烃类的甲烷碳同位素特征分析,认为由于分馏现象、成壤母岩、运移机制等,近地表化探烃类异常的甲烷碳同位素有其自身的特点,在应用时应考虑甲烷碳同位素比值的干扰因素,从而把地表痕量轻烃稳定碳同位素与地下深部油气建立相应的联系,反映真假异常,提高油气化探异常的可信度。 相似文献
8.
由于松辽盆地南部浅层天然气成因研究比较薄弱,通过采集伏龙泉地区泉头组天然气样品,对天然气组分、碳同位素、轻烃组分进行了分析。结果表明该地区天然气有油型气和生物降解气2种成因。第一类天然气甲烷碳同位素值在-35‰左右,甲烷及其同系物碳同位素呈正碳分布;甲基环己烷指数在20%左右、环己烷指数略高于10%,符合油型气的特征。由甲烷碳同位素计算的R0值,以及轻烃中的庚烷值和异庚烷值均在高-过成熟的范围,因此是高成熟的油型气。第二类天然气甲烷碳同位素偏轻,丙烷碳同位素偏重;轻烃色谱图中以环烷烃为主峰,轻烃内组成中支链烷烃和环烷烃含量高,各项轻烃参数(甲基环己烷指数、庚烷值、K1值等)都在较大范围内波动,为生物降解气。这一研究对于今后该区天然气勘探与资源评价及其成藏机理研究具有重要意义。 相似文献
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硫化氢形成与C2+气态烷烃形成的同步性研究几个模拟实验的启示 总被引：1，自引：0，他引：1
硫酸盐热还原（TSR）是高含硫天然气形成的主要原因,但是参与TSR反应的主要烃类组分仍存在争议。在对比分析湿气—硫酸镁反应体系、甲烷—硫酸钙反应体系以及重烃—硫酸镁反应体系模拟实验的基础上,通过对TSR化学反应表达式的分析以及化学动力学、热力学等理论的探讨,结合实际地质资料,认为甲烷是C2+烃类参与TSR反应的产物,TSR的发生与C2+气态烷烃的产生具有同步性,TSR的反应速率随着C2+气态烷烃的增加而加快,当湿气裂解为干气后,硫化氢含量几乎不再增加,从而形成干气伴生硫化氢。根据油气生成演化阶段分析,认为TSR主要发生在热裂解生凝析气阶段,原油裂解为硫化氢伴生天然气后,压力系统发生改变,天然气重新聚集成藏,如果构造环境发生改变就会进一步调整成藏。因此,天然气中硫化氢含量不仅受生成条件控制,还受运移通道、保存条件等因素控制。 相似文献
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祁连山冻土区含天然气水合物层段岩心热模拟实验研究 总被引：1，自引：0，他引：1
以热模拟实验为手段,对祁连山冻土区DK-2和DK-3孔含天然气水合物层段岩心(泥岩、油页岩和煤)热模拟烃类气体的组分、碳同位素组成与天然气水合物进行对比,以探寻这些气源岩与天然气水合物气源之间的可能联系。实验结果显示：低温(300 ℃以下)条件下,产生的气体以非烃CO2为主,烃类气体含量少,且泥岩产生烃类气体量<油页岩产生烃类气体量<煤产生烃类气体量,表现出不同岩石吸附气体的差异性特征;随着热模拟温度增加,产生的烃类气体量明显增加,至500 ℃时达到最高,相反CO2产气量变化不大;随热模拟温度增加,泥岩、油页岩、煤所产生烃类气体的碳同位素值呈现先变轻后变重的演化趋势和δ13C1 ＜δ13C2＜δ13C3的正碳同位素序列特征;泥岩在350~400 ℃条件下或油页岩在380~400 ℃条件下所产生的烃类气体在组成和同位素特征上与天然气水合物中烃类气体较为相似,推测天然气水合物气源与深部泥岩或油页岩具有地球化学成生联系,相反煤产生的烃类气体虽然在组成上与天然气水合物中烃类气体较为相近,但两者同位素值相差较远,推测煤与天然气水合物气源关系不大。 相似文献
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综合分析四川盆地高石梯—磨溪地区(高-磨地区)震旦系—寒武系天然气、储层沥青及膏盐分布等,发现高-磨地区天然气发生过不同程度硫酸盐热化学还原作用(TSR)反应。主要基于:①天然气中含一定丰度H_2S,震旦系灯影组H_2S含量为0.6%～3%,寒武系龙王庙组为0.2%～0.8%;其δ~(34)S值普遍较重(21‰～23‰),为TSR反应产物;②储层沥青S/C原子比介于0.06～0.4之间,远远超过有机质裂解生成沥青中S/C比的最高上限(0.034),峰值甚至超过了TSR反应强烈的川东北普光气田飞仙关组储层沥青的比值(0.06～0.12),为TSR过程无机S加入所致;③四川盆地寒武系底部发育膏盐类沉积,为TSR反应提供了SO_4~(2-)和Mg~(2+)等物质,灯影组发育富Ca~(2+)/Mg~(2+)、贫Na~+/K~+型地层水,证明盐、膏类溶解的普遍性。地层水中相对缺乏SO_4~(2-),应为TSR反应消耗所致。TSR反应明显氧化乙烷,导致天然气干燥系数增加、δ~(13)C_2变重;TSR反应程度不同造成了龙王庙组和灯影组天然气特征的差异,龙王庙组TSR反应程度相对较弱,天然气甲乙烷碳同位素明显倒转;而灯影组TSR反应程度相对要强,甲乙烷同位素正序分布。考虑TSR效应,恢复原始组成,高-磨地区寒武系—震旦系天然气应有明显的甲烷、乙烷碳同位素倒转现象,这种倒转跟该盆地及世界高—过成熟页岩气特征高度一致,暗示高-磨地区主力气源可能为源岩晚期所成天然气。这一认识可以很好诠释甲烷δ~(13)C_1值较重、普遍低于储层沥青这一为现在主流认识(高-磨地区主体为原油裂解气)所不好解释的现象。对于重新认识天然气成藏聚集规律具有重要意义。 相似文献
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塔北天然气组分特征及同位素组成 总被引：1，自引：0，他引：1
通过对塔北天然气32个样品的化学组分特征,甲烷的碳、氢同位素组成及关系,以及单烃碳同位素系列特征,甲烷的碳同位素组成与烃类组分关系等方面的综合研究揭示了塔北不同油气区不同井位天然气的成因类型以及某些井位天然气的来源,为塔北油气勘探提供了有价值的信息。 相似文献
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依据10余口探井60多个气样的化学成份和碳同位素组成数据,结合烃源岩和储层沥青分析资料,系统剖析了四川盆地东部宣汉地区普光、毛坝场等构造带天然气地球化学特征,并探讨了其成因及来源。研究结果表明:这些构造带中飞仙关组—长兴组天然气为高含硫化氢的干气,天然气化学成份表现出古油藏原油裂解气的特点。其烃类气体中以甲烷为主(高于99.5%);富含非烃气体,CO2和H2S平均含量分别达5.32%和11.95%。甲烷碳同位素较重(-33‰～-29‰),表征高热演化性质;乙烷δ13C值主要分布在-33‰至-28‰范围,属油型气。这些天然气与川东邻近气田的同层位天然气具有同源性,而与石炭系气藏天然气在化学成份、碳同位素组成上有所不同,意味着有不同的气源。硫化物硫同位素和沥青元素组成证实高含量的H2S是气藏发生TSR作用所致。δ34S值表征层状沉积成因的硬石膏是TSR作用的反应物,而脉状硬石膏则是其残余物。储层的孔隙类型可能与TSR作用强度和H2S含量高低有联系,裂缝型气层中H2S少,孔洞型储层中H2S丰富。乙烷、沥青和各层系烃源岩干酪根碳同位素对比表明研究区飞仙关组—长兴组气藏天然气主要来自二叠系烃源层。 相似文献
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《地球化学》2016,(6)
苏里格南部和高桥高热演化地区古生界天然气具有乙烷等重烃组分含量低,大多数样品的湿气系数小于2%,天然气甲烷碳同位素组成显著偏重,乙烷等重烃组分碳同位素组成变化大等特征。热演化程度更高、甲烷碳同位素更重、湿气系数更低的东南部地区,古生界天然气均显示乙烷等重烃组分碳同位素异常偏轻、碳同位素倒转的特征。通常,当乙烷等重烃组分含量极低的高演化天然气混入少量乙烷等重烃组分含量高、碳同位素组成显著偏轻的天然气就可形成天然气的乙烷等重烃组分碳同位素异常偏轻、碳同位素倒转。早白垩世末盆地抬升阶段初期古地温降至相当于高-过成熟阶段的温度区间时,气源岩和储层中残余的少量液态烃的热裂解生成的天然气混入导致了乙烷等重烃组分碳同位素异常偏轻与碳同位素的倒转。因此,应以甲烷碳同位素组成作为主要指标、乙烷等重烃组分碳同位素组成作为参考指标,结合成藏地质条件进行高演化天然气的成因判识。提出了研究区古生界天然气以煤成气为主,并有一定数量油型气混入的认识。 相似文献
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为探索顶空气轻烃技术在陆域冻土区天然气水合物地球化学勘查中的应用,选择祁连山木里已知天然气水合物矿区和哈拉湖未知区作为方法技术的试验区.试验指标包括土壤顶空气、土壤酸解烃、岩芯顶空气轻烃测井、甲烷碳同位素.研究表明:祁连山木里已知天然气水合物矿藏上方,土壤顶空气轻烃组分以甲烷为主,甲烷所占比例非常高,90.6％的样品C1含量都在78％以上,甲烷含量显著高于常规油气盆地;未发现天然气水合物的哈拉湖试验区,无明显的土壤顶空气轻烃异常现象.顶空气轻烃异常模式为:平面上,矿藏上方近地表土壤中存在明显的顶空气甲烷强异常;剖面上,在天然气水合物稳定带上方呈现"前缘晕"异常特征;其空间分布与祁连山水合物矿藏展布空间具有套合关系.甲烷碳同位素和烃类组成判断地表油气化探异常为热解成因,与祁连山冻土区天然气水合物的气体为同一成因来源.陆域冻土区天然气水合物顶空气轻烃地球化学勘查技术试验结果表明:顶空气轻烃地球化学方法既可以判断水合物成因类型,也可以圈出水合物矿藏范围. 相似文献
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充足的烃类、发育的硫酸盐(石膏)和储层经历过较高的温度是形成高含H2S天然气所必须的3个基本条件,也是硫酸盐热化学还原作用(TSR)发生的物质基础和热动力保证。TSR是一个十分复杂的有机物——无机物相互作用的地质——地球化学过程,并非具备了这3个条件就会发生TSR或形成高含H2S天然气。目前关于TSR的一些理论问题尚未完全达成共识,对其发生反应的温度条件、反应体系方程、烃类的消耗、同位素分馏、反应产物及其转化等科学问题存在较多争论。本文认为川东北和渤海湾盆地晋县凹陷高含H2S的天然气属TSR成因,并对TSR中的科学问题进行了探讨,为建立H2S的预测模型提供了参考。 相似文献
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对胜利油田临南洼陷一块未成熟Ⅱ型烃源岩的干酪根样品进行了封闭体系下高温高压热模拟实验,获取了不同热演化阶段天然气组分和碳同位素值,通过混合配比计算,研究了同源不同成熟度天然气的混合对天然气组分和碳同位素的影响。结果表明,同源不同成熟度天然气的混合改变天然气的组分与碳同位素特征,其变化规律受端元气的成熟度及混合系数的影响,并且端元气体的成熟度差别越大,混合气组分与碳同位素值随混合系数的变化越明显。本研究中,在热模拟实验的成熟度范围内(Easy Ro:0.72%~3.0%),不同混合模型中天然气的δ~(13)C_1与δ~(13)C_2不存在倒转;只有当过成熟天然气和低成熟天然气混合,并且以过成熟天然气为主时,才可能导致δ~(13)C_2与δ~(13)C_3不同程度倒转,但这种混合模型在实际地质条件下很难形成,因此认为只是同源不同成熟度混合作用一般不会造成天然气碳同位素的倒转。本研究对于深刻认识含油气盆地天然气的气源及其碳同位素特征提供了理论依据。 相似文献
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大庆兴城地区天然气组分和碳同位素具有“杂、干、重、反”4个基本特征,即天然气组分复杂多样,烃类气体中甲烷含量高,碳同位素重,烷烃碳同位素普遍出现反转序列.甲烷气体碳同位素重和烷烃碳同位素普遍出现反转序列是无机烃的特征,但并非其独有的特征.与烃类气体伴生的非烃类气体CO2、He的高含量与同位素分析表明具幔源成因特征,结合大庆兴城地区地质背景,认为不但非烃类气体具无机成因气,而且烃类气体中也有无机成因气的存在,反映出兴城地区天然气为有机成因与无机成因的混合气体.无机气体是岩浆与火山活动的产物. 相似文献