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铀是自然界中天然存在的最重的放射性元素。传统观点认为238U/235U是不分馏的,但近些年的研究发现自然界中铀同位素分馏δ238/235U可达1.3‰,远大于多接收电感耦合等离子体质谱仪（MC-ICPMS）的测试精度±0.2‰（2σ）。铀同位素的分馏机制与核场效应有关,自然界中最大的δ238/235U分馏发生在氧化性沉积物（形成于氧化环境下的大洋锰结核富集轻铀同位素）和还原性沉积物（形成于还原环境下的黑色页岩富集重铀同位素）中,次氧化性沉积物和海水中δ238/235U的分馏则小于前两者。由于具有对氧化-还原环境较敏感的特性,铀同位素被认为是理想的反演古海洋及古大气氧化还原环境变化的手段之一。δ238/235U在形成于不同氧化-还原环境的高温型铀矿床（比如岩浆型）和低温型铀矿床（比如砂岩型）之间存在明显的同位素分馏,此特征可以作为确定铀矿床类型的重要依据。铀同位素分馏现象的发现,提示人们在应用Pb-Pb体系进行年轻地质体高精度测年时需要考虑到铀同位素分馏对测年精确度的影响。文章对近年来有关238U/235U的研究成果做了详细介绍,以推动铀同位素体系在地球科学领域的研究和应用。 相似文献
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早期贫氧地球如何演化至现今富氧地球是理解地球宜居性形成与演化的关键,但重建地质历史时期地球大气与海洋氧含量仍是地球科学领域的重大挑战.金属稳定同位素的高精度测试分析为示踪地球大气与海洋氧化历史提供了新的研究手段.以Mo、U、Tl、Cr四种氧化还原敏感金属稳定同位素体系为例,详细介绍了氧化还原敏感金属稳定同位素地球化学行为及分馏机理.在此基础上,系统回顾了金属稳定同位素在研究产氧光合作用的起源、大氧化事件（Great Oxidation Event,GOE）、中元古代大气和海洋氧化还原状态、新元古代氧化事件（NOE）等重大科学问题中的研究进展.金属稳定同位素在重建地球表层圈层氧化过程具有广阔的应用前景,对认识地球宜居性的演化历史以及探索其未来发展趋势具有深远意义. 相似文献
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近年来,研究铀(U)及其同位素有关的地球化学指标在地球环境科学领域发挥着越来越重要的作用。为加快我国U同位素发展和应用,本文系统回顾了近20年来U及其同位素的地球化学行为、U同位素分析测试技术、U循环与地表U同位素组成、U同位素分馏机理以及U同位素在环境科学领域的应用进展与技术壁垒。综述表明：U作为氧化还原敏感元素,在自然和人为活动中,U同位素存在显著分馏现象。U同位素已初步成功应用于示踪现代陆地表生环境系统中U的分布、迁移和扩散行为,重建地质历史时期环境与生命协同演化过程等地球环境科学领域。但总体而言,国内外U同位素研究工作仍处于起步阶段,多数局限于定性分析,在应用中也存在一些问题亟待解决,例如：特殊价态的U同位素仍无法测量,这制约了进一步对氧化还原过程中U同位素分馏机理的认识;地下水U污染处理手段缺失,表生沉积物的U同位素测试数据缺乏系统性和区域性,大气定量源计算解析模型还未完全建立;碳酸盐岩成岩过程中的U同位分馏机理尚不清楚,其分馏校正因子难以确定;黑色页岩包含海水和沉积物混杂的化学信号,难以准确扣除局部无效分馏信号;对非重大地质事件时期的关注较少导致无法恢复地球完整的氧化还原历... 相似文献
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《岩矿测试》2021,(1)
正非传统稳定同位素地球化学的建立与发展是本世纪地球化学领域的重要进展之一。镉(Cd)同位素分馏主要发生在蒸发/冷凝过程、无机吸附/沉淀过程及生物吸收利用过程。这些Cd同位素分馏效应被成功应用于构建海洋生物地球化学Cd循环体系、反演古海洋环境及初级生产力变化,硫化物矿床成矿流体演化、成矿物质来源示踪及不同成因矿床类型判别研究,环境体系Cd污染源的源区判别、农田面源Cd来源及其运移、循环及储存机制研究。在海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学研究上展现出巨大的应用潜力。该文提出下一步应深入开展高精度Cd同位素分析方法研究,探讨Cd同位素分馏机制和分馏模型,尤其是应深入研究微生物作用下Cd同位素分馏效应,建立Cd同位素生物分馏地球化学示踪体系,推动非传统稳定同位素地球化学创新发展。 相似文献
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非传统稳定同位素（Fe-Cu-Zn-Mo）理论与数据相结合提高了科研工作者对地质体系氧化还原过程的理解。本文对这一相对较新的领域进行了综述,包括与氧化还原过程相关的同位素分馏理论和实验约束、时空尺度下的氧逸度以及同位素示踪氧化还原过程。稳定同位素理论预测,Fe-Cu-Zn-Mo同位素应该对氧化还原状态的变化能够做出响应。结果表明,Fe同位素作为岩浆过程、表生过程、俯冲带流体性质"氧逸度计"应用前景广阔;Cu同位素在岩浆、热液、陆地系统可以很好地示踪氧化还原过程;Zn同位素由于络合过程分馏已经被用在许多不同环境中作为含硫/碳流体迁移的敏感示踪剂;Mo同位素作为古氧逸度计可有效重建古海洋-大气氧化还原状态。 相似文献
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铁是生物必需的营养元素,并且生物圈与岩石圈、水圈、大气圈密切联系。因此,了解生物过程的铁同位素地球化学行为,对于示踪铁元素在生物圈内部体系的迁移和循环,以及运用铁同位素示踪生物圈和岩石圈、水圈之间的相互作用都具有重要意义。本文对不同生物体的铁同位素组成特征以及不同生物过程的铁同位素地球化学行为进行了总结。结果表明,生物倾向于优先吸收铁的轻同位素,而且在食物链中随着级别的升高,这种情况越明显。生物诱发过程(包括异化铁还原作用和细菌氧化作用)中,铁只是提供或接受电子,并没有真正进入生物细胞体内,这些过程所产生的铁同位素分馏值和无生物参与氧化还原过程产生的铁同位素分馏值相同。生物(包括微生物、植物、动物和人)吸收过程中,铁进入生物体细胞内,这些过程的铁同位素分馏主要受氧化还原作用所控制。铁同位素在生物学、医学等领域具有很大的应用潜力,有可能会成为这些领域新的示踪工具。 相似文献
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近年来,非传统稳定同位素地球化学得到了飞跃性的发展,其主要研究对象为海洋体系的演化。特别是氧化还原敏感元素(Se,Mo,Fe等)稳定同位素已经在古海洋环境的示踪研究中发挥重要的作用。相比分散元素(Ge,Cd,Tl)稳定同位素研究比较薄弱,但这些元素在海洋体系中有特殊的循环模式,这使得它们的同位素研究将可能存在很大地质潜力。海洋体系中它们的源汇简单,而且有机无机吸附过程都可能导致同位素分馏。Ge,Cd,Tl均属于挥发性元素,原始星云的形成过程可能存在较大的同位素分馏。我国南方大面积的低温成矿域,将为Ge,Cd,Tl稳定同位素的发展提供天然的平台。另外,Cd,Tl是环境污染的主要潜在元素,因此采用稳定同位素示踪还可能示踪表生环境中的污染来源。 相似文献
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太原地区地下水中铀含量及铀同位素比值的测定结果表明，同一含水层有相近的铀含量及^235U／^238U比值。氧化为主的含水屡，地下水的^235U／^238U比值随径流方向逐渐增加。 相似文献
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砂岩铀矿成矿过程与氧化还原分带: 铀系不平衡证据 总被引：3，自引：0，他引：3
铀系不平衡技术被用来研究新疆伊犁盆地库捷尔太砂岩型铀矿床的氧化还原分带和成矿过程.取自该矿床的26个样品的铀、钍含量以及234 U/ 238U, 230 Th/ 234 U和230 Th/ 238U活度比值分别用ICP -MS和α能谱仪进行了测量.不同氧化还原带岩石的铀、钍含量和钍/铀比明显不同: 强氧化带岩石的U、Th含量和Th/U比分别为12.4 μg/g, 4.5 μg/g和0.48; 弱氧化带分别为20.4 μg/g, 5.0 μg/g和0.38; 过渡带(矿化带)分别为169.7μg/g, 4.7μg/g和0.07; 还原带(未蚀变带)分别为6.8μg/g, 3.7μg/g和0.87.其同位素特征亦有明显差异: 氧化带岩石234 U/ 238U大多大于1, 过渡带(矿化带)岩石部分大于或等于1, 部分小于1, 还原带(未蚀变带)岩石大多大于1; 氧化带岩石230 Th/ 234 U和230 Th/ 238U大多大于1, 过渡带(矿化带)岩石大多小于或等于1, 还原带(未蚀变带)岩石大多大于1.这可作为砂岩型铀矿床矿体定位的指示剂.铀系不平衡特征还示踪了该矿床的成矿作用过程. 相似文献
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随着表面热离子质谱(TIMS)和多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)的广泛应用以及同位素分析方法的改进,近10年来非传统稳定同位素(Cu、Zn、Fe、Se、Mo、Cr、Hg等)的研究得到迅速发展.其中,由于Mo同位素的分馏明显受氧化还原条件的控制,使其在指示古环境及古气候的变化方面有独特的地球化学指示意义.同时,Mo同位素在指示成矿物质来源和海洋Mo循环等方面也取得较大成果.因此,Mo同位素地球化学研究已成为国际地学领域的一个前沿和热点.本文综合前人的研究成果,结合近期自己的工作,论述了Mo同位素地球化学研究领域的一些重要进展,详细介绍了Mo同位素的化学分离、提纯和质谱分析技术,并对其应用前景进行了展望. 相似文献
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汞作为一种重要的成矿元素,广泛分布于不同地质体中,并参与成岩成矿作用。随着质谱技术的飞跃发展,汞同位素地球化学研究取得引人瞩目的进展。汞同位素被广泛地应用于示踪地球表生生物地球化学过程及汞污染等。近年来,汞同位素又被应用于揭示行星的演化过程、识别地质历史时期大火成岩省及示踪矿床成矿物质来源等方面。本文在前人研究的基础上,对不同地质储库汞同位素组成进行了系统总结。陨石、岩浆岩、变质岩、沉积岩、火山气体等地质储库汞同位素组成变化较大,部分样品还显示非质量分馏信息。本文着重阐述了低温热液矿床(现代热泉、汞矿床、铅锌矿床、锑矿床、金矿床)汞的赋存状态及同位素组成特征,构筑了汞同位素体系的基本格架。结合最新的研究成果,较全面地总结了矿床成矿过程中可能会发生的汞同位素分馏机制。热液矿床中汞同位素的质量分馏可能由流体挥发或者沸腾作用、冷凝作用、氧化还原反应、硫化物沉淀等引起。岩矿石中汞同位素的非质量分馏信息可能是地质历史时期汞光化学作用的产物,或者是继承某一特定的源岩信息所致。因此,未来汞同位素在示踪低温热液矿床的成矿物质来源、刻画成矿流体演化过程方面具有较大的应用潜力。 相似文献
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应用多接收电感耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)等分析技术进行铊(Tl)同位素分析已成为非传统稳定同位素地球化学研究的重要内容之一.对近年来Tl同位素的实验测试方法及其地质应用的有关研究进展做了详细论述,包括Tl的地球化学行为、Tl同位素分析测试技术、同位素分馏机理、在各地质储库中的组成特征以及Tl同位素的地质应用等多个方面.这些研究表明该分析技术为行星科学、古海洋学、地幔地球化学、岩石成因以及矿床学等领域的研究提供了其他同位素分析方法难以获得的重要信息,充分展示了该分析技术在地球科学和环境科学领域的应用前景. 相似文献
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镉稳定同位素研究进展 总被引：1，自引：1，他引：0
Cd具有挥发性和亲硫性,在海洋环境中Cd为微量营养元素,而在生态环境及农业土壤环境中Cd为有毒元素。因此,镉同位素被应用于海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学研究,并展现出巨大的应用潜力。本文总结了近年来富含有机质的环境样品、植物样品和生物样品的消解方法,以及Cd分离纯化及双稀释剂校正方法的研究进展。采用微波、高压灰化和高氯酸消解等样品前处理方法均可消除有机质对镉同位素测定的影响;基于AG MP-1(M)树脂-盐酸淋洗体系可有效分离基体及干扰元素,不会导致镉同位素分馏;^(111 )Cd-^(113 )Cd同位素双稀释剂校正体系的测试精度高,可达0.1εCd/amu。同时,本文阐述了镉同位素在海洋科学、地球科学、环境科学及农业科学领域研究的最新进展和认识。镉同位素已成功应用于构建海洋生物地球化学Cd循环体系、反演古海洋环境及初级生产力变化,硫化物矿床成矿流体演化、成矿物质来源示踪及不同成因矿床类型判别研究,环境体系Cd污染源的源区判别、农田面源Cd来源及其运移、循环及储存机制研究。本文提出需要进一步开展镉同位素分馏机制及分馏模型的研究,构建Cd稳定同位素地球化学体系。 相似文献
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The isotopic composition of U in nature is generally assumed to be invariant. Here, we report variations of the 238U/235U isotope ratio in natural samples (basalts, granites, seawater, corals, black shales, suboxic sediments, ferromanganese crusts/nodules and BIFs) of ∼1.3‰, exceeding by far the analytical precision of our method (≈0.06‰, 2SD). U isotopes were analyzed with MC-ICP-MS using a mixed 236U-233U isotopic tracer (double spike) to correct for isotope fractionation during sample purification and instrumental mass bias. The largest isotope variations found in our survey are between oxidized and reduced depositional environments, with seawater and suboxic sediments falling in between. Light U isotope compositions (relative to SRM-950a) were observed for manganese crusts from the Atlantic and Pacific oceans, which display δ238U of −0.54‰ to −0.62‰ and for three of four analyzed Banded Iron Formations, which have δ238U of −0.89‰, −0.72‰ and −0.70‰, respectively. High δ238U values are observed for black shales from the Black Sea (unit-I and unit-II) and three Kupferschiefer samples (Germany), which display δ238U of −0.06‰ to +0.43‰. Also, suboxic sediments have slightly elevated δ238U (−0.41‰ to −0.16‰) compared to seawater, which has δ238U of −0.41 ± 0.03‰. Granites define a range of δ238U between −0.20‰ and −0.46‰, but all analyzed basalts are identical within uncertainties and slightly lighter than seawater (δ238U = −0.29‰).Our findings imply that U isotope fractionation occurs in both oxic (manganese crusts) and suboxic to euxinic environments with opposite directions. In the first case, we hypothesize that this fractionation results from adsorption of U to ferromanganese oxides, as is the case for Mo and possibly Tl isotopes. In the second case, reduction of soluble UVI to insoluble UIV probably results in fractionation toward heavy U isotope compositions relative to seawater. These findings imply that variable ocean redox conditions through geological time should result in variations of the seawater U isotope compositions, which may be recorded in sediments or fossils. Thus, U isotopes might be a promising novel geochemical tracer for paleo-redox conditions and the redox evolution on Earth. The discovery that 238U/235U varies in nature also has implications for the precision and accuracy of U-Pb dating. The total observed range in U isotope compositions would produce variations in 207Pb/206Pb ages of young U-bearing minerals of up to 3 Ma, and up to 2 Ma for minerals that are 3 billion years old. 相似文献
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Owing to the rapid increase in available data on the natural variations of the 238U/235U ratio, new isotopic geochemical mark of redox processes are beginning to emerge. In this connection, numerical estimates of the 238U and 235U fractionation factor (α(UIV?UVI)) accompanying the reduction UVI → UIV are needed. Such an estimate has been obtained for hydrothermal pitchblende formation based on results of high-precision (±0.06‰) measurements of the 238U/235U ratio in local microsamples of coarse spherulitic pitchblende from carbonate-pitchblende veins at the Oktyabr’sky deposit (Strel’tsovsky uranium ore field, eastern Transbaikal region). For this purpose, we used the formation temperature of hydrothermal pitchblende and a maximum estimate of the fractionation factor for 238U and 235U isotopes in the solution-solid phase system under normal (25°C) conditions (Murphy et al., 2014). The most probable isotopic fractionation factor accompanying pitchblende crystallization from hydrothermal solution at T = 320?250°C falls into the interval α(UIV?UVI) = 1.00020?1.00023. 相似文献
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高温下非传统稳定同位素分馏 总被引：5，自引：1，他引：4
过去十几年来,非传统稳定同位素地球化学在高温地质过程的研究中取得了的重大进展。多接收诱导耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)的应用引发了稳定同位素分析方法的重大突破,使得精确测定重元素的同位素比值成为可能。本文总结了以Li、Fe和Mg同位素为代表的非传统稳定同位素在岩石地球化学研究中的应用。Li同位素目前被广泛地用于地幔地球化学、俯冲带物质再循环和变质作用的研究中,可以用来示踪岩浆的源区性质和扩散等动力学过程。不同价态的Fe在矿物熔体相之间的分配可以产生Fe同位素分馏,可以发生在地幔交代、部分熔融、分离结晶等过程中。岩浆岩的Mg同位素则大致反映其源区的特征,地幔的Mg同位素组成比较均一,这为研究低温地球化学过程中Mg同位素的分馏提供一个均一的背景。此外,Cl,Si,Cu,Ca,U等等同位素体系也具有广阔的应用前景。对同位素分馏机制的实验研究和理论模拟为理解非传统稳定同位素数据提供了必要的指导。实验表明,高温下具有不同的迁移速度的轻、重同位素可以产生显著的动力学同位素分馏,这一分馏可以在化学扩散、蒸发和凝华等过程中发生;同位素在矿物和熔体以及流体相中化学环境的差异使得不同相之间可以发生平衡分馏。而最近的硅酸盐岩浆的热扩散和热迁移实验则揭示了一种"新"的岩浆分异和同位素分馏机制。沿着温度梯度,硅酸盐岩浆可以发生显著的元素和同位素分异,湿的安山岩可以通过这种方式演变成花岗质成分,因此这个过程可能对陆壳的产生和演化有重大影响。如果温度梯度在岩浆作用中能长期存在,热扩散就可以产生稳定同位素的分馏,这一机制有别于传统的平衡和动力学同位素分馏。 而多个稳定同位素体系的正相关关系是示踪热迁移过程的最有力证据。在热扩散过程中,流体承载的物质的浓度和它的索瑞系数有关。但是这个系数对体系的很多参数非常敏感,变化极大,因此对热扩散效应的研究产生极大的困难。对热扩散实验的镁、钙和铁同位素测量表明,同位素比值的变化与体系的化学组成以及总温度无关,只和温度变化的幅度有关,这意味着即使元素的索瑞系数变化多端,某一元素的同位素之间的索瑞系数的差别总为常数。这一发现有助于简化对热扩散和索瑞系数这一基础物理问题的研究 。 相似文献
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Bolsunovskii A. Ya. Zhizhaev A. M. Saprykin A. I. Degermendzhi A. G. Rubailo A. I. 《Doklady Earth Sciences》2011,439(1):1010-1015
This study is devoted to investigating the content of uranium isotopes in water of the Yenisei River and its tributaries within
the territories affected by the operation of Rosatom plants (mining chemical combine, and electrochemical plant). Long-term
monitoring of the 238U content by mass spectrometry carried out in two institutes of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences first
revealed the multiple excess of 238U over the background content in different areas of the Yenisei River basin, such as the region of the Yenisei River near
the effluents of the mining and chemical combine (MCC), and the territories of the Bol’shaya Tel’ and Kan rivers. In these
regions, the 238U content in water reaches 2.1–4.0 μg/l, which exceeds its content upstream from the MCC (0.3–0.6 μg/l) by almost an order
of magnitude. The studies of the isotopic composition of uranium in water samples, which were carried out at the Institute
of Inorganic Chemistry, Siberian Branch, Russian Academy of Sciences, showed the presence of a technogenic isotope of uranium
236U in the samples from the Bolshaya Tel’ River and revealed the deviation of the isotope ratio 238U/235U (167 ± 3 and 177 ± 3) from the equilibrium natural ratio (238U/235U = 138). These facts attest to the technogenic origin of part of the uranium in water of the Bol’shaya Tel’ River connected
with the activity of MCC. The excess uranium content in the Kan River requires additional studies to ascertain the fraction
of uranium of technogenic origin connected with the activity of the electrochemical plant (ECP) (Fig. 1, Table 4). 相似文献
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With the improvement of analytical methods and the development of multiple-collector inductively coupled plasma-mass spectrometry (MC-ICP/MS), research on non-traditional stable isotope (Cu, Zn, Fe, Se, Mo, Cr, Hg) in geochemistry has made tremendous progress in the past decade. Recent studies have demonstrated that both organic and inorganic reactions may cause Hg isotope fractionation, and variations of Hg isotopic composition in the environment have been successfully employed to explain Hg pollution history, Hg sources and tracking Hg pathways in nature. Furthermore, Hg isotopic fractionation studies can be a powerful tool in the calibration of global Hg cycling models. Stable isotope geochemistry of Hg is therefore becoming a new frontier subject in earth sciences. Based on summarizing previous research, this paper outlines the main advances in the study of Hg stable isotopes with particular emphasis placed on a brief explanation of Hg isotope analytical techniques, possible Hg isotope fractionation mechanisms observed in both natural and experimental processes, Hg isotope composition variations in different environmental matrices, and the application prospects of the Hg stable isotopes in environmental geosciences. 相似文献
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《Precambrian Research》2003,120(1-2):81-100
Knowledge of the formation conditions of Francevillian uranium and manganese ore deposits as well as natural fission reactors sheds light on the early evolution of the atmosphere between 1950 and 2150 Ma ago. The model explaining the formation of the Oklo uranium deposits suggests that at the time of sediment deposition in the Franceville basin 2150 million years ago, the oxygen deficient atmosphere would have inhibited uranium dissolution. Dissolution of uranium was only possible during later diagenesis, approximately 1950 Ma. Reduction reactions in the presence of hydrocarbons allowed precipitation of dissolved uranium to U4+, forming deposits with high enough uranium contents to trigger subsequent nuclear fission reactions. Such a model is in agreement with earlier suggestions that oxygen contents in atmosphere increased during a ‘transition phase’ some 2450–2100 Ma ago. The manganese deposits were formed before the uranium deposits, during the deposition of the black shales and very early diagenesis, and thus at a time when oxygen content in atmosphere was very low. Carbon isotopes data of organic matter show decrease of δ13C upward in the Francevillian series (−20 to −46% PDB) reflecting the high CH4 and low O2 contents in the atmosphere during sediment deposition. This favoured anoxic conditions during deposition of the basinal FB black shales and likewise the migration of Mn over long distances. The manganese precipitated first as Mn-oxides at the shallow edges of the Franceville basin, in photic zones, where photosynthetic organisms flourished. Mn-oxides were then reduced in the black shales forming Mn-carbonates when conditions became more reducing during transgression episodes and/or the first stages of burial. In the black shales, reducing conditions prevailed until recent weathering, allowing the good preservation of organic matter and the Mn deposits. The present-day alteration is responsible for the dissolution of Mn-carbonates and precipitation of Mn-oxides at the water table to form the high grade Mn ore (45–50% Mn). Development of photosynthesizing organisms, a volcanic source of the Mn, and favourable palaeogeography of the Francevillian basins are all important parameters for the formation of the Mn deposits. For the occurrence of the natural nuclear reactors, the age of 2.0 Ga is the main parameter that controls the abundance of fissile 235U and the critical mass. Before 2.0 Ga the 235U/238U ratio was sufficiently high for fission reactions to occur but conditions favourable for forming high grade uranium ores were not achieved. Then, after 2.0 Ga the increase of oxygen in the atmosphere commonly led to the formation of high grade uranium ores in which the 235U/238U ratio was too low to support criticality. 相似文献