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氯化物对方解石和白云石矿物溶解度的影响 总被引：12，自引：1，他引：11
借助PHREEQC软件,文章对方解石、白云石分别在无CO2和大气PCO2条件下NaCl、KCl、CaCl2和MgCl2溶液中的溶解度进行了模拟计算,结果显示:方解石在NaCl、KCl、和MgCl2溶液中以及白云石在NaCl、KCl溶液中的溶解度比纯水中大得多,其原因主要是盐效应。由于同离子效应,在CaCl2溶液中可降低方解石溶解度,而白云石在较高浓度CaCl2或MgCl2溶液中,虽发生同离子效应,其溶解度仍较纯水中有不同程度提高。模拟还显示,方解石在MgCl2溶液中以及白云石在CaCl2溶液中溶解时将分别发生白云石化和去白云石化反应,从而促使不全等溶解继续发生。在常规离子中,按方解石、白云石溶解度提高发挥作用的重要性排序为:阴离子中都是SO24->Cl-;对于方解石溶解,阳离子中Mg2+>Na+>K+>Ca2+;对于白云石溶解,当PCO2=0或PCO2=10-3.5bar且CaCl2浓度大约在1.5mol/L以下时,Na+>K+>Ca2+>Mg2+;当PCO2=10-3.5bar且CaCl2浓度大约在1.5mol/L以上时,Ca2+>Na+>K+>Mg2+。 相似文献
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为了更好防治煤矸石山对环境危害,研究了不同温度和CO2分压条件下煤矸石内各矿物的溶解一释放规律。应用美国地质调查所开发的水化学模拟软件PHREEQC对在不同温度和CO2分压条件下煤矸石内各矿物的溶解度进行了水化学模拟。研究结果显示,煤矸石内所有矿物溶解度都随着温度的上升而增大,然而随着溶液中CO2分压的不断增大这种趋势逐渐转变为随着温度的上升溶解度逐渐减小;煤矸石内所有矿物（石英除外）溶解度随着CO2分压的增大而增大。碳酸盐（方解石）的溶解度随着CO2分压升高呈现非线性迅速增大的趋势,其它盐类的溶解度随着CO2分压的升高增大的速率较为缓慢。在煤矸石山内部,某处煤矸石淋溶液内CO2分压越高,其化学组分浸出量也就越大;在矸石山透气性良好时,温度越高煤矸石化学成分的浸出量越大。 相似文献
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成岩作用中的地下水碳酸体系与方解石溶解度 总被引：4，自引：1，他引：4
方解石在沉积岩成岩环境中的溶解度与地下水化学特征、温度等有着极为密切的关系。地下水碳酸体系中各碳酸组分的比例是溶液pH值的函数,可溶性CO2、HCO3-和CO32-分别在pH≤pK1的酸性介质、pK1≤pH≤pK2的弱酸至中性介质和pH≥pK2的碱性介质中具有绝对数量。而地下水体系中碳酸总量及各组分的变化受到pH值、气相CO2分压PCO2及固相方解石的溶解-沉淀效应的控制。通过限定溶液中离子的电价平衡和质量守恒约束条件可以确定各种温压环境中的地下水组成及方解石的溶解度特征。溶液pH值和温度是方解石溶解度的最直接的控制因素,且方解石的溶解随pH值不同分别在强酸、弱酸和碱性介质中表现出不同的反应方式。基于质量守恒条件,溶液中初始[ΣCO2]-[Ca2+]值对中性至碱性介质中的方解石溶解度带来很大的影响,当[ΣCO2]0<[ca2+]0有利于方解石的溶解,当[σco2]0>[Ca2+]0时有利于方解石的沉淀。如果CO2—H2O—CaCO3体系同时受到电价平衡和质量守恒条件的约束,则方解石只在酸性介质中溶解,碱性介质中沉淀。新疆塔里木盆地库车坳陷克拉2气田及相关储层中方解石分布特征表明,该区碎屑岩储层中方解石的大量沉淀发生于重碳酸钠型地下水环境中,而孔隙度极好、次生孔隙发育的储集段则出现于氯化型的地下水环境,从而验证了成岩作用中地下水类型对方解石溶解—沉淀的控制机制。 相似文献
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CO2—咸水—方解石相互作用实验 总被引：1，自引：0，他引：1
为揭示咸水环境中CO2与方解石相互作用的特点,选取方解石作为研究对象,设计在不同温压条件下(85℃,5.0MPa;135℃,5.7MPa;185℃,8.8MPa)进行了3组CO2-咸水-方解石的系列实验研究,重点探讨了方解石溶解现象的成因和温度对于方解石溶解程度的影响。实验前后岩样扫描电镜观察、反应液离子变化分析表明,实验后,3组实验中的方解石均表现出溶蚀坑、溶蚀带和溶蚀晶锥的溶解现象;方解石的溶解度在85℃时最低,185℃次之,135℃最高。研究结果表明,在含CO2的咸水中,方解石的溶解现象有溶蚀坑、溶蚀带和溶蚀晶锥,各自的分布规律及规模与温度有关。在含CO2的咸水中,方解石也具有各向异性的溶解特点。使方解石产生最大溶解度的温度峰值可能出现在135～185℃之间。超过这一温度,温度的升高会使方解石的溶解度下降。实验再现了方解石在咸水环境中的溶解、沉淀过程,对于CO2地质封存示范工程具有非常重要的意义。 相似文献
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硫酸根离子对方解石和白云石溶解度的影响 总被引：9，自引：3，他引：6
在无CO2和有Pco2条件下,利用目前成熟的水文地球化学模拟软件——PHREEQC,分别对方解石、白云石在Na2SO4、CaSO4和MgSO4溶液中的溶解度进行了模拟计算。结果显示：溶液中SO4^2-的存在对方解石、白云石溶解度的提高作用很大。如在Pco2、浓度为1200mmol／L的Na2SO4溶液中,方解石和白云石溶解度分别为纯水中溶解度的9．544和9．897倍。其作用机理是：在无同离子效应时,SO4^2-等所产生的盐效应和SO4^2-与各种阳离子形成的离子对起重要作用;而有同离子效应时,将发生白云石化或去白云石化反应,从而促使不全等溶解继续发生。与此同时,即使存在同离子效应的条件下,特别是在较高浓度条件下,盐效应的作用也是不容忽视的。 相似文献
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表生和埋藏成岩作用的温压条件下不同组成碳酸盐岩溶蚀成岩过程的实验模拟 总被引：17，自引：2，他引：17
表生到埋藏成岩作用的温度与压力（４０～１００℃，常压～２５ＭＰａ），方解石、白云石相对含量不同的碳酸盐岩的溶蚀证明，在表生与相对浅埋藏的温压条件（低于７５℃、２０ＭＰａ）下，方解石的溶解速率大大超过白云石，随着温度和压力的升高，两者溶解速率的差值变小。在相对深埋藏的温压条件（高于７５℃、２０ＭＰａ）下，白云石的溶解速率已超过方解石，在１００、２５ＭＰａ的温压条件下，微晶白云石（白云石／方解石＝９８／２）的溶解速率已是含云灰岩（白云石／方解石＝１６／８４）的２倍，造成这种现象的原因是白云石的温度、压力效应大大超过方解石之故。根据实验的结果可以预测：表生与相对浅埋藏的温压条件下，石灰岩的岩溶作用较白云岩发育；但在深埋藏阶段，由溶解作用造成的白云岩次生孔隙应比方解石更为发育，这是埋藏深度大于２０００ｍ的地层中，白云岩储层多于石灰岩的重要原因。 相似文献
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CaCO3－CO2－H2O岩溶系统的平衡化学及其分析 总被引：13，自引：6，他引：13
在介绍了CaCO3-CO2-H2O岩溶系统平衡化学的原理后,对平衡化学的控制因素,包括温度、CO2分压、体系的开放程度、离子强度效应、同离子效应、酸效应、碱效应、离子对效应进行了分析,并与CaMg(CO3)2-CO2-H2O岩溶系统平衡化学作了对比.结果显示,天然开放的岩溶系统的平衡pH值范围为6.80～8.40,在此pH值范围内,水中的碳组分主要以HCO-3形式存在;与开放系统相比,在其它条件相同情况下,封闭系统的平衡pH值较高,而平衡[Ca2 ]和平衡[HCO-3]较低,特别是在低CO2分压时,两者的差异更明显;在封闭系统条件下,两种不同的纯CaCO3-CO2-H2O饱和溶液相混合,将导致溶液对CaCO3重新具有侵蚀性;离子强度效应、酸效应和离子对效应使方解石的溶解度增加,而同离子效应和碱效应使方解石的溶解度降低;与方解石溶解平衡相比,其它条件相同时,白云石溶解平衡pH较高,在温度<70℃时溶解度较大,但在温度>70℃时溶解度较小. 相似文献
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表生和埋藏成岩作用的温压条件下不同组成碳酸盐岩溶蚀成岩过程的实验模拟 总被引：4，自引：0，他引：4
表生到埋藏成岩作用的温度与压力（４０～１００℃，常压～２５ＭＰａ），方解石、白云石相对含量不同的碳酸盐岩的溶蚀证明，在表生与相对浅埋藏的温压条件（低于７５℃、２０ＭＰａ）下，方解石的溶解速率大大超过白云石，随着温度和压力的升高，两者溶解速率的差值变小。在相对深埋藏的温压条件（高于７５℃、２０ＭＰａ）下，白云石的溶解速率已超过方解石，在１００、２５ＭＰａ的温压条件下，微晶白云石（白云石/方解石＝９８/２）的溶解速率已是含云灰岩（白云石/方解石＝１６/８４）的２倍，造成这种现象的原因是白云石的温度、压力效应大大超过方解石之故。根据实验的结果可以预测:表生与相对浅埋藏的温压条件下，石灰岩的岩溶作用较白云岩发育；但在深埋藏阶段，由溶解作用造成的白云岩次生孔隙应比方解石更为发育，这是埋藏深度大于２０００ｍ的地层中，白云岩储层多于石灰岩的重要原因。 相似文献
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方解石,白云石,菱铁矿分别与含CO2水溶液反应平衡时的温度和压力 总被引：1，自引：0，他引：1
本文运用热力学原理确立了方解石、白云石、菱铁矿分别与含CO_2水溶液反应平衡时的温度和压力函数关系式。它们反应平衡所需要的最高临界温度分别为266K,264K和261K,最低临界压力分别为86.5MPa,106.8MPa和133.7MFa;在含CO_2水溶液中的溶解度均随压力增大、温度降低而增加;其生成则随压力减小和温度升高而变易。当温度、压力和水中含CO_2的量相同时,它们的溶解度大小顺序是方解石>白云石>菱铁矿。 相似文献
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碳酸盐倒退溶解模式的化学热力学基础——与H_2S有关的溶解介质及其与CO_2的对比 总被引：1，自引：1，他引：0
以化学热力学中的吉布斯自由能增量为基础,计算了与H2S(g)/ H2S(aq) /HS-/ H+/S2-系统有关反应在不同温度下的平衡常数,同时根据方解石和白云石在酸性条件下的溶解过程,获得了这两种碳酸盐矿物溶解过程中地层中流体pH值与PCO2、地层压力和埋藏深度的关系。在此基础上,对比了从地表到深埋藏的温度和压力条件下,与CO2和H2S有关的酸性介质对流体\[H+\]贡献的差异性,以及对于碳酸盐溶解作用的差异性。计算结果表明:1）无论以CO2还是以H2S作为溶解介质,温度增加和（或）PCO2增加,都会造成方解石和白云石溶解所需要的\[H+\]增加,在深埋藏相对高温和高压条件下,高PCO2条件会使得碳酸盐矿物的溶解更加困难,如果\[H+\]受到缓冲,CO2的增加不仅不能造成碳酸盐矿物的溶解,反而会造成碳酸盐矿物的沉淀;2）无论在何种酸性介质中,碳酸盐矿物的倒退溶解模式在化学上都是成立的,低温的成岩环境,深部地层中高温流体的向上运移、构造抬升所造成的温度降低（-ΔT）都会提高H2S和（或）CO2流体（也包括其它酸性介质）对碳酸盐矿物溶解能力;3）在地表和近地表条件下（几百米深度范围内）,在同时存在CO2和H2S的环境中,CO2对应酸的电离提供的\[H+\]略多于H2S对应酸的电离,与CO2有关的酸性流体对碳酸盐矿物溶解相对重要,而在深埋藏条件下、尤其是深度大于4 000 m的深埋藏地层中,H2S对应酸的电离提供的\[H+\]显著大于CO2,其对碳酸盐矿物的溶解更为重要,在存在硫酸盐还原作用的深埋藏地层中,碳酸盐的深部溶解作用会更为发育,这可能是川东北地区深埋藏条件下次生孔隙发育的重要原因之一。 相似文献
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屋面雨水回灌裂隙岩溶水水岩作用实验研究 总被引：2，自引：2，他引：0
在济南大学西校中采集奥陶系灰岩岩样,并设置不同的地下水、雨水混合比例进行室内溶蚀模拟实验.通过pH、电导率及几种常规离子的测定,并利用水文地球化学模拟软件PHREEQC等方法,分析雨水回灌含水层后与原有的地下水以及含水层介质之间的水—岩相互作用.结果表明:(1)地下水、雨水混合后,随振荡的持续进行,以及温度升高和脱碳酸作用的影响,水中CO2分压不断下降;(2)Ca2+浓度在混合比例为9∶1、7∶3和5∶5时略有下降,其它离子浓度无明显变化;(3)随雨水和岩溶系统作用时间的增加,方解石、白云石和石膏的饱和指数均不断减小,且随着雨水回灌量的增加,方解石、白云石饱和指数减小明显,从混合比例9∶1时的0.23～-0.39和0.05～-0.97到1∶9时的-0.34～-0.62和-1.59～-2.57,表明雨水能增强对方解石、白云石乃至整个含水层的溶蚀,且雨水回灌量越大,溶蚀作用越强烈,影响越明显;(4)雨水回灌所形成的溶蚀量比较有限,不会对回灌井周围含水层稳定产生严重影响. 相似文献
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太原市西山岩溶水系统水文地球化学特征分析 总被引：4，自引：1，他引：3
岩溶含水系统的水化学特征能够反映地下水补径排关系、含水介质特征及水岩相互作用等。本文通过分析太原市西山岩溶含水系统地下水中TDS、Sr^2＋、HCO3^-、SO4^2-的分布特征、相互关系及指示意义,得出以下结论：从补给区到径流排泄区,TDS随着径流途径、径流时间及循环深度的增加而逐渐增加。Sr^2＋、Mg^2＋、Ca^2＋浓度沿着地下水径流方向具有同步增加的趋势,但Sr-Mg的变化斜率小于Sr-Ca,这主要是碳酸盐岩中白云石与方解石含量及溶解度不同造成,CaO与MgO比值越大,相对溶解度越大。沿地下水径流方向,水化学类型由HCO3型过渡为HCO3·SO4型、SO4·HCO3型、SO4型,SO4^2-离子浓度逐步增加,总体来看,Ca^2＋、Mg件离子总含量与HCO3^-、SO4^2-离子总含量达到平衡,说明在西山岩溶区,水中离子的主要来源除碳酸盐外,硫酸盐的溶解也是一个重要途径,且受煤系地层及煤矿开采活动的影响强烈。 相似文献
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利用自行研制的高温高压反应釜,在不同温度、压力和矿化度条件下测试CO2在地层水中的溶解度。实验结果表明:温度一定的条件下,CO2在水中的溶解度随压力的增加而增加;压力一定的条件下,CO2在水中溶解度的主要变化趋势为随温度的增加而降低,当温度大于100℃、压力在22 MPa左右时,CO2在地层水中的溶解度将发生异常,出现低压(小于22 MPa)时随温度的增加而降低,高压(大于22MPa)时随温度的增加而略微升高;在温度压力都一定的条件下,CO2在水中的溶解度随矿化度的增加而降低。并且,在新测得的实验数据和已有的实验数据的基础上,通过修正PR-HV状态方程中的参数,建立了一个能够精确计算CO2在水中溶解度的模型;并将该模型与其他模型对比。对比结果表明,该模型计算精度最高,平均相对误差仅为2.69%。 相似文献
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The incongruent solution of dolomite 总被引：1，自引：0，他引：1
T.M.L. Wigley 《Geochimica et cosmochimica acta》1973,37(5):1397-1402
Two-mineral solubility diagrams are presented for the system calcite: calcium-rich dolomite which show the effect of calcite on the solubility of calcium-rich dolomite and conversely. These diagrams illustrate the incongruent solution of calcium-rich dolomite at low temperatures and the evolution of solutions of calcite and dolomite in a convenient way. They also show how calcium-rich dolomite may appear to be more soluble than calcite under some conditions. 相似文献
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运用热力学原理和方法,研究了CO2-H2O流体不混溶作用对Au的溶解度的影响。结果表明,贵州水银洞金矿床的成矿流体是一种富含挥发分（fCO2=70.79MPa）、酸性（pH=3.71）、还原性（fO2=0.50×10-36MPa）、中温（267℃）、具有超压（180MPa）性质的含Au（a∑Au=3.744×10-8mol/L）流体。当超压流体的封闭层——炭质页岩因断裂作用而被破坏时,热液体系的压力发生骤降（28.50～35.30MPa）,CO2-H2O流体发生不混溶作用,并有大量CO2溢出。CO2的流失可使成矿溶液的CO2逸度和O2逸度降低（fCO2=0.80MPa、fO2=2.512×10-42MPa）,酸碱度升高（pH=4.32）,同时伴随温度的下降（224℃）,成矿热液中Au溶解度的降低（a∑Au=3.790×10-9mol/L）,从而快速沉淀下来成矿。 相似文献
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The solubility of methane in formation water and water content in the coexisting gas phase were measured under the conditions of high temperature and high pressure, using an ultra-high-pressure fluid PVT system, where the experimental temperature reached up to 453 K and pressure reached up to 130 MPa. Experimental results show the following (1) The two phases of gas and liquid still exhibit an obvious interphase interface even under high temperatures and pressures. (2) When temperatures exceed 353 K, the solubility of methane in formation water increases as the temperature and pressure rise. The growth rate of solubility is faster under a relatively low temperature and pressure, and slower at a relatively high temperature and pressure, but the solubility will not increase without limit. In this experiment, the solubility of methane in formation water reached its peak when the temperature was at 453 K and the pressure at 130 MPa. (3) Water content in the coexisting gas phase increases as temperature rises, with a smaller increase at relatively low temperatures and a much greater increase at relatively high temperatures but decreases with the increasing pressure, more rapidly under low pressure and more slowly under high pressure. The solubility of methane in formation water and the water content in the coexisting gas phase are controlled by both temperature and pressure, but using classic calculation models, these two parameters under high temperatures and pressures are inconsistent with our experimental data. Therefore, the study is significant and highlights other possible effects on solubility and condensate water content. Additionally, an example from the Yinggehai Basin in the South China Sea, where the temperature and the pressure are high, demonstrates the influence of solubility and phase behaviour on natural gas migration, its formation and the distribution of gas reservoirs. 相似文献
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Professor Dr. Francis J. Turner 《Contributions to Mineralogy and Petrology》1965,11(4):393-397
Consideration of available thermodynamic data and the published results of direct experiments relating to (1) formation. of periclase from dolomite and (2) hydration of periclase to brucite, permits the following conclusions to be drawn: (1) At very low partial pressures of CO2 (perhaps of the order of 1 bar) and relatively high partial pressures of water (up to 2000 bars), dolomite can break down directly to brucite and calcite at temperatures above about 400° C, and below temperatures on the brucite dehydration curve. (2) The reaction dolomite calcite + periclase + CO2 in contact metamorphism near granitic bodies is likely to occur only at low partial pressures of CO2 (perhaps 10 or 20 bars); this can be achieved without direct formation of brucite, by maintaining a partial pressure of water of the order of 1000 bars or more. (3) At low CO2 pressures dolomite may re-form in the cooling stages of metamorphism by reaction between calcite, brucite, and CO2 at temperatures below about 400° C. 相似文献