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沉积过程对自生黄铁矿硫同位素的约束 总被引：6，自引：3，他引：3
自生黄铁矿是海洋沉积物中还原态硫的主要赋存形式,其形成过程与有机质矿化相关,影响全球的C-S-Fe生物地球化学循环。自生黄铁矿硫同位素分馏主要受微生物硫酸盐还原的控制,但近期的研究成果表明局部沉积环境的改变也可以影响黄铁矿硫同位素的组成,特别是在浅海环境。在浅海非稳态沉积环境内,物理再改造和生物扰动作用,导致硫酸盐还原带内生成的硫化物被再氧化,进而影响黄铁矿的硫同位素值。浅海沉积过程容易受到古气候和海平面变化的影响,引起沉积速率的剧烈波动,导致有机质和活性铁输入的不稳定,进而影响成岩系统的开放性和硫酸盐还原速率,最终影响黄铁矿的硫同位素值。另外,沉积速率的改变还影响硫酸盐—甲烷转换带的迁移,造成有机质和甲烷厌氧氧化硫酸盐还原的相互转化,产生不同的硫同位素信号。东海内陆架泥质区为研究沉积过程对自生黄铁矿的形成及其硫同位素组成的约束机制提供了很好的研究材料。该区域有很好的沉积学研究基础,自生黄铁矿丰富、并且个别层位有生物气（甲烷为主）存在,是研究边缘海C-S-Fe循环的理想场所。 相似文献
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自生黄铁矿是海洋沉积物缺氧硫酸盐还原过程的主要产物。南海东北部的HD196A岩心中发现大量条状的自生黄铁矿,以中空或实心为主。含量分析表明,岩心500cm附近为黄铁矿富集带,与沉积物有机碳(Corg)、硫酸盐[SO4]2-、甲烷(CH4)以及碳酸钙(CaCO3)的地球化学特征分界一致,是岩心的沉积边界,反映了沉积物所处的缺氧环境。岩心沉积物地球化学剖面表明,有机质参与的硫酸盐还原过程和甲烷厌氧氧化作用是黄铁矿形成的主要因素。黄铁矿异常可以作为指示沉积物甲烷异常的标志之一。 相似文献
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硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio JH-S1,对其进行砷和铁还原能力鉴定,并通过模拟培养实验探究硫酸盐还原菌参与下的铁矿物相转化对吸附态砷迁移的影响.Desulfovibrio JH-S1具有Fe(III)还原能力,无硫和有硫体系中Fe(III)均能被还原,但在硫酸盐充足条件下铁还原量显著增加;该菌株不具备As(V)还原能力,但添加硫酸盐的培养体系中As(V)去除率可达96%以上.Desulfovibrio JH-S1能够还原硫酸盐从而促进载砷的水铁矿还原转化为纤铁矿,并导致吸附的砷释放.江汉平原高砷含水层土著硫酸盐还原菌兼具硫酸盐/铁还原功能,参与了高砷含水层系统中砷-铁-硫耦合循环,对高砷地下水的形成具有重要作用. 相似文献
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铁是海洋沉积物中重要的氧化还原敏感性元素之一,是早期成岩过程中地球化学循环变化的重要动力因素。早期成岩过程中,表层沉积物中铁氧化物的赋存形态主要可分无定形(弱晶型)铁氧化物和晶型铁氧化物,且前者的含量主要决定着沉积物中铁氧化物的还原活性;铁氧化物可以通过与硫酸盐还原产生的硫化物反应进行还原,还能在铁还原菌的参与下被表层沉积物中的有机质还原,沉积物中活性铁含量、有机质含量、沉积速率、植物根系导氧作用及底栖生物的扰动均能对铁还原率造成影响。早期成岩过程中可以形成黄铁矿,形成机理主要有:1)沉积物中先前形成的硫复铁矿(Fe_3S_4)等前体物质通过加硫反应形成;2)硫过饱和的球粒胶体通过脱水、成核、结晶以及聚合作用而成单个草莓状黄铁矿或初始自行黄铁矿微晶成核、生长、聚集、固化的小型黄铁矿微球团并入更大的胶体状黄铁矿结核、草莓状黄铁矿分组,从而形成黄铁矿集合体;黄铁矿化度(DOP)可作为区分古海洋氧化还原环境的指标。对铁同位素的研究表明,异化还原作用(DIR)过程中产生的铁同位素值偏低;页岩中黄铁矿的铁同位素在2.3Ga附近发生的突变反映了第一次大气氧气增高事件。磁学参数对铁相变化具有良好的反应,环境磁学在早期成岩过程研究中的应用,有助于快速划分铁还原带、研究环境中重金属循环行为。 相似文献
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海洋天然气水合物系统硫同位素研究进展 总被引：2，自引：2，他引：0
在海洋天然气水合物的地质系统中,甲烷的渗漏作用形成了独特的地球化学微环境。渗漏的甲烷在硫酸根-甲烷氧化还原界面与硫酸根之间发生厌氧氧化反应,同时硫酸盐发生还原反应,形成具有特殊同位素组成的自生碳酸盐、硫化物（AVS、黄铁矿等）和硫酸盐（重晶石、石膏）等。反应过程中硫酸盐还原菌的作用使得产物中硫的同位素发生了强烈分馏,具体表现为低δ34S值的硫化物矿物和高δ34S值的硫酸盐矿物的形成。沉积物中这种独特的硫同位素特征与海洋天然气水合物系统中独特地球化学微环境有关,是硫酸盐还原反应过程中细菌控制的硫酸盐分馏和厌氧细菌对硫的歧化反应（disproportionation）的共同作用结果。 相似文献
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在沉积黄铁矿的形成过程中,主要的限制因素是上层覆水中硫酸盐浓度.在海相沉积物中,有足够的溶解硫酸盐提供给沉积物,因此对黄铁矿的形成不成限制因素.相反,陆相淡水中所含的溶硫酸盐的浓度要低得多,限制了在早期成岩作用中形成黄铁矿的数量.因此,富有机质和碎屑铁矿物的陆地淡水沉积物中有机碳与黄铁矿硫比值(C/S)比相应的正常沉积物中的要高得多.根据这个原理,C/S方法能用于区分陆相与海相沉积物.本文介绍了国外近年来对C/S法的研究和应用,探讨了C/S方法在珠江口盆地五井海相沉积物中和乌鲁木齐上二叠统陆相生油岩中的应用效果.结果表明,C/S法成功地把沉积物的淡水和海洋环境区别开来.C/S法是区分古代陆相和海相沉积物的有效指标. 相似文献
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为探析长江口沉积物-水界面砷的迁移转化机制,本文分析了2019年夏季长江口4个站位上覆水和间隙水中总As浓度及形态的剖面变化特征,耦合氧化还原敏感元素(Fe、Mn和S)的剖面变化剖析了沉积物-水界面砷循环的Fe-Mn-S控制机制,同时结合砷相关功能基因探讨了沉积物-水界面砷迁移转化的微生物调控过程,估算了沉积物-水界面总As的扩散通量。结果表明,除A7-4站位外,长江口其他3个站位间隙水总As以As3+为主要存在形态,且总As浓度均在上覆水中为最低值(0.748~1.57 μg·L-1),而在间隙水中随着深度增加而逐渐增加并在6~9 cm深度达到峰值(7.14~26.9 μg·L-1)。间隙水总As及As3+浓度的剖面变化趋势与溶解态Fe2+、Mn2+相似,其均在中间层出现高值,说明沉积物Fe/Mn还原带砷的释放可能是随固相Fe(Ⅲ)或Mn(Ⅳ)的还原而转移到间隙水中的。氧化层和Fe/Mn还原带过渡区间隙水砷浓度与砷异化还原菌功能基因arrA和arsC丰度存在对应关系(除A1-3站外),说明砷异化还原菌将溶解As5+或固相As5+还原为溶解As3+可能是该过渡层砷迁移转化的另一重要过程。硫酸盐还原带的间隙水总As和As3+浓度降低,但由于间隙水的低S2-浓度不利于砷硫化物生成,因此深层间隙水砷可能与铁硫矿物结合而被移除。底层环境氧化还原条件是影响沉积物-水界面砷迁移转化的重要因素,随底层水DO浓度的降低,砷迁移转化更倾向于微生物还原控制。长江口沉积物-水界面总As的扩散通量为1.18×10-7~2.07×10-7 μmol·cm-2·s-1,均表现为沉积物间隙水中总As向上覆水释放,即沉积物是研究区域水体总As的来源之一。 相似文献
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综合大洋钻探计划311航次沉积物中自生黄铁矿及其硫稳定同位素研究 总被引：2，自引：0，他引：2
对综合大洋钻探计划(IODP)311航次652个岩心沉积物样品进行了自生黄铁矿颗粒筛选、显微形貌特征及其硫稳定同位素组成等初步研究。扫描电镜(SEM)照片显示黄铁矿以微球粒状和立方体状形貌产出,其成因与微生物作用和无机作用有关。黄铁矿的δ34SCDT值变化范围较大,从-35.4‰到+53.6‰,其成因与甲烷厌氧氧化作用(AOM)的关系密切。海水源为主的硫酸盐参与了沉积物上部的AOM过程,黄铁矿硫稳定同位素正偏的原因可能与较强的AOM作用和较多的残余硫酸盐参与有关。冷泉背景站位中黄铁矿的δ34SCDT值随着深度增加而增加,从浅表层的-35.83‰增加到深处的32.49‰,反映深处沉积物内黄铁矿形成过程中曾有过较多的残余硫酸盐参与还原,暗示其背景曾经是更高的甲烷通量和更强的AOM作用。研究结果提供了现代海洋天然气水合物背景下沉积物中自生黄铁矿及其硫稳定同位素特征记录,对于寻找我国海域天然气水合物资源,探索地史时期古海洋沉积物中甲烷事件记录具有重要的意义。 相似文献
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含水层沉积物中含铁矿物的特征与活性会影响砷的迁移转化行为。通过内蒙古含水层沉积物含铁矿物的溶解、还原动力学实验,研究了沉积物含铁矿物特征和活性及其与砷运移的关系。结果表明,沉积物中具还原活性的铁氧化物总量(m0)与岩性有关,细砂为52 μmol/g,黏土为45 μmol/g。初始还原速率k′均在10-5 s-1的数量级。表征活性均匀度的参数γ值介于合成铁氧化物矿物和表层沉积物之间。沉积物中Fe(Ⅲ)氧化物的还原活性主要介于人造纤铁矿与针铁矿的活性水平范围内。沉积物中可能存在两类活性水平不同的Fe(Ⅲ)氧化物。As更倾向于吸附在活性较强的Fe(Ⅲ)氧化物上。还原环境中,活性较强的Fe(Ⅲ)氧化物的还原性溶解,促进了沉积物中砷的释放。 相似文献
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南海台西南盆地自生管状黄铁矿矿物学特征及其对天然气水合物的示踪意义 总被引：2，自引：0，他引：2
在南海台西南区GC10岩芯中发现了大量自生管状黄铁矿,它是海洋沉积物缺氧硫酸盐还原过程的主要产物.扫描电镜和高分辨率透射电镜测试结果显示,这些管状黄铁矿主要由草莓状黄铁矿组成,且在管内各圈层分布不均:内层主要是单个的大颗粒草莓状黄铁矿,直径为40μm左右;中间致密层为具外壳结构的草莓状黄铁矿,经后期压实作用后呈五角十二... 相似文献
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硫酸盐作为电子受体,在有机质早期成岩作用中扮演着十分重要的角色,且较浅的硫酸盐甲烷作用带往往预示着下部有较大的甲烷逸散,或下部暗含天然气水合物藏(或天然气藏)。南海北部作为天然气水合物赋存区,了解赋存区沉积物中硫酸盐浓度变化对我们研究沉积物早期成岩作用和水合物的赋存是有重要帮助的。本文在分析了南海北部陆坡多个站位的沉积物柱状剖面中硫酸盐浓度变化特征之后,提出了南海北部硫酸盐变化模型及SMI界面深度计算方法。根据南海北部硫酸盐变化特征由浅至深可依次划分为有机质氧化驱动硫酸盐还原带、中层过渡带及下部甲烷厌氧氧化还原硫酸盐带。其中部分站位下部甲烷厌氧氧化硫酸盐还原带可分为上、下两层,两者硫酸盐还原速率以及硫酸盐梯度具有明显差异。有机质氧化带与甲烷厌氧氧化还原硫酸盐带在区内各处广泛发育,中层过渡带的存在与否取决于下部甲烷通量,在通量较大的地区中层过渡带消失。表层硫酸盐浓度增大是由有机硫氧化产生硫酸盐引起的。还应该注意的是,在计算SMI界面深度时,应剔除上部有机质氧化消耗硫酸盐的相关数据后进行计算,若下部甲烷厌氧氧化层根据硫酸盐还原速率可以划分成不同的两层,则应该使用下层数据进行拟合,计算SMI界面深度。 相似文献
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黔东北西溪堡锰矿的沉淀形式与含锰层位中黄铁矿异常高δ34S值的成因 总被引：1，自引：0，他引：1
笔者等对黔东北松桃县的西溪堡锰矿床中锰矿石进行了元素含量分析,对含锰层位中黄铁矿进行了S同位素和微量元素分析.锰矿石稀土元素和微量元素特征表明,Mn是以氧化物或氢氧化物的形式沉淀,锰碳酸岩是在成岩过程中转化而成.黄铁矿形态学、微量元素和稀土元素特征指示黄铁矿形成于强还原、偏碱性的成岩环境.黄铁矿异常高的δ34S值反映了新元古代间冰期海洋深部低硫酸盐浓度和高的硫酸盐细菌还原速率,表明南华纪(成冰纪)大塘坡早期阶段深部海洋并没有被完全氧化.含锰层位中黄铁矿异常高的δ34S值存在两种可能的形成机制:①在极低SO42-浓度下,通过BSR即可产生δ34SCDT高达58.7‰的黄铁矿;②海洋深部硫酸盐虽然具有很高的δ34S值,但却并没有高达58.7‰,δ34 SCDT高达58.7‰的黄铁矿的形成是BSR和H2S与Mn02之间发生厌氧歧化氧化反应两个过程综合作用的结果,即在水体中SO42-浓度极低的情况下,硫酸盐和还原产物H2S之间硫同位素分馏达到最小,H2S的δ34S值接近母体硫酸盐,BSR产生的H2S被活性铁矿物固定形成的FeS与Mn02之间发生歧化氧化反应所产生的同位素动力学分馏效应使FeS相对硫酸盐富集34S. 相似文献
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为了研究厌氧微生物作用下沉积物中砷的形态转化及固液界面的分配过程对砷的环境行为与归趋的影响,通过采集锦州湾清洁沉积物进行负载砷,利用微生物培养与非生物培养实验,对比研究厌氧微生物作用下砷铁硫共还原条件下污染体系中砷的环境行为与归趋。实验结果表明在培养的42 d周期内,液相的总砷量首先砷浓度保持降低趋势,而后再次升高。在培养第3~7 d时液相的As5+迅速被还原,约26%的溶解态砷从液相移除,97%以上的As5+被还原为As3+。同时微生物作用下固相中90%以上铁氧化物矿物逐渐转化为次生的亚铁矿物,固相中结晶态铁氧化物发生明显活化,而硫酸盐还原产物硫离子综合调控体系中游离的亚铁离子和As3+。因此,厌氧微生物还原条件下,砷,铁,硫同步发生还原,硫离子调控体系中砷和铁环境行为,硫化亚铁成为亚铁矿物的主要形态,硫化砷是砷的主要归趋。 相似文献
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研究所用样品由“海洋四号”船于2005年8月在三亚市SEE方向约150km处采取。XRD和扫描电镜观察表明样品普遍存在自生碳酸盐、硫酸盐和草莓状（framboidal）黄铁矿。自生矿物组合和显微结构特征与冷泉沉积物类似，属微生物成因。孔隙水中Mg^2＋、Ca^2＋和硫酸根的浓度均有随深度增加而降低的趋势，说明这些组分在成因过程中被消耗。成岩反应过程中的溶解二氧化碳可能来自甲烷的厌氧氧化。样品中硫酸根的消耗主要和硫酸盐矿物沉淀有关，而非硫酸根还原。这意味着造成沉积物中黄铁矿大量沉淀的还原态硫并非来自采样深度，它和甲烷及Ba^2＋一样，均来自地层更深处。 相似文献
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利用厌氧微生物分离技术,对深度为1.2 m 的海南红树林湿地沉积物钻孔样品进行了分离培养,共获得11 株
厌氧sulfate-reducing bacteria（SRB） 菌株。经显微观察和16S rDNA序列分析,可归纳为6个属,其中已经报道有芽孢杆菌
属（Bacillus）、弧菌属（Vibrio） 和梭状芽胞杆菌属（Clostridium）,另外3个属分别为伯克霍尔德菌属（Burkholderia）、希瓦氏菌属（Shewanella） 和海杆菌属（Marinobacterium）。不同属的细菌对硫酸盐还原的速率最低为14.71%,最高可达
56.78%,并且以上6属11株菌都能将+6价的硫还原生成-2价硫,并与培养基中的Fe2+结合生成黑色FeS沉淀,而这些无定
形FeS沉淀是生成黄铁矿的前体。红树林湿地SRB种群数量随沉积物深度的增加而降低,结合沉积物的地球化学分析测试
结果表明,表层（0 cm） 水界面的沉积物由于处于氧化-还原界面,氧气的周期性输入在一定程度上抑制了SRB的生长;随着
深度增加（10~40 cm）,充足的有机质、偏中性的pH值以及厌氧环境的增强,使得SRB种类和数量明显增加;而60 cm以下
沉积物中因TOC含量降低,减少了微生物可利用的碳源,pH值明显降低,Na+和Ca2+离子浓度明显增加,这些因素都抑制了
SRB的生长,使得深部沉积物中SRB的种类和数量显著减少。 相似文献
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对ODP(大洋钻探Ocean Drilling Program)204航次在水合物海岭南峰钻取的1245B、1249C、1251B和1252A孔岩心进行磁学分析,结合自生黄铁矿集合体结果探讨沉积物中的铁硫化物的磁学特征及其与甲烷渗漏、水合物赋存的关系。结果表明：4个钻孔岩心中磁性矿物含量总体不高,主要为中、低矫顽力的软磁性矿物,载磁矿物为亚铁磁性的磁铁矿、胶黄铁矿和磁黄铁矿。沉积物中自生黄铁矿是甲烷厌氧氧化(AOM)作用下硫酸盐还原的主要产物,减缓了磁性矿物含量、颗粒大小差异对χARM、HIRM和SIRM/χ的影响,加大了χ/χARM、ARM/SIRM对磁性矿物含量的敏感度。自生黄铁矿集合体含量随深度的变化可能反映古代AOM活动。在甲烷渗漏、水合物赋存背景下,胶黄铁矿和磁黄铁矿的赋存可能是局部与水合物相关的氧化还原作用产物,也可能是早更新世末、中更新世以来某一时期硫酸盐甲烷转换带(SMTZ)快速上移的产物。早更新世沉积层内连续的胶黄铁矿沉积反映了孔隙水中HS-不足的还原成岩环境,与甲烷渗漏、水合物的赋存无关。 相似文献
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南海东北部岩芯沉积物磁性特征及对甲烷事件的指示 总被引：1，自引：0，他引：1
在甲烷渗漏海域,沉积物磁化率通常表现出异常的低值特征,这与硫酸盐-甲烷转换带（SMTZ）内甲烷厌氧氧化反应（AOM）的发育而导致的自生矿物的形成作用有关。通过测定南海东北部Site DH-CL11、Site 973-2、Site 973-4三个站位400个岩芯沉积物样品的磁化率,并结合三个站位自生黄铁矿丰度和硫同位素等数据探讨了南海北部天然气水合物潜在区沉积物磁化率的变化特征及其对甲烷渗漏事件的指示意义。结果表明:在甲烷异常渗漏海域,上涌甲烷与下渗硫酸盐在SMTZ内发生AOM反应生成了大量的HS-,造成亚铁磁性矿物大量溶解,同时生成大量顺磁性自生黄铁矿,导致沉积物磁化率的异常降低;但是,在HS-不足时,铁硫化物黄铁矿化不充分,会优先生成胶黄铁矿,进而出现二次磁信号。在天然气水合物潜在海域,沉积物磁化率的异常特征可以反映下部甲烷通量的变化,从而指示下伏天然气水合物藏演化,因此能够成为探测天然气水合物藏的一种间接有效的手段,将有助于我国南海北部海域天然气水合物的勘探。 相似文献
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本文报导了湖北古城锰矿含锰层位中黄铁矿Fe同位素的研究结果,并利用黄铁矿Fe同位素对黄铁矿成因和大塘坡早期阶段沉积环境的氧化还原状态进行了制约。黄铁矿δ56Fe值变化范围为-0.13‰~+0.54‰,平均值为+0.22‰,显示相对于当时海水（0~-0.5‰）明显富集Fe的重同位素。本文认为黄铁矿的Fe来自海水中Fe2+部分氧化形成的Fe3+,这些Fe3+在成岩过程中被全部还原,与细菌硫酸盐还原作用形成的H2S结合最终以黄铁矿形式保存在沉积物中。大塘坡式锰矿含锰层位中黄铁矿Fe同位素特征表明,古城冰期（Sturtian冰期）结束之后,大塘坡早期阶段海洋深部已经开始氧化,但是并没有完全被氧化。 相似文献
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高砷含水层沉积物矿物学特征及砷的活化 总被引：2，自引：0，他引：2
利用X射线衍射和X射线荧光分析、沉积物序列提取试验及矿物饱和度的计算,对采自江汉平原中部沙湖地区典型高砷含水层钻孔沉积物样品矿物学进行了分析,并讨论了控制含水层中砷释放和迁移的地球化学机制.对矿物在沉积物与土壤中的分布及组成的对比分析,在一定程度上指示了矿物赋存环境和/或高砷水形成的环境背景:土壤与沉积物中高岭石以低于其他3种粘土矿物的含量普遍存在,指示了含水层沉积物形成过程江汉平原存在一定的湿热古气候环境;沉积物绿泥石含量低于土壤中绿泥石,恰恰反映了土壤比沉积物略强的碱性环境;沉积物中黄铁矿的存在,显示了含水层局部的强还原性环境,指示地下水中广泛存在的Fe2+容易与二价硫发生沉淀并结合砷.砷主要以无定形铁锰氧化物结合态(平均在31％以上)形式存在,其次以碳酸盐和有机质结合态存在.无定形铁锰氧化物的还原溶解可能是控制砷迁移到地下水中主要的地球化学机制.相对高含量的绿泥石容易在含水层中发生风化,其溶解过程可以将铁释放到地下水中,从而成为影响地下水中砷活化的潜在因素. 相似文献
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贵州红枫湖沉积物有机质的酶及微生物降解 总被引：8，自引：1，他引：8
文章通过DNA、α-葡萄糖苷酶和硫酸盐还原菌等的变化,研究了贵州红枫湖沉积物中有机质的酶及微生物降解.有机质在微生物及其分泌的胞外酶的作用下被降解,在沉积物深度11cm以下被降解到相对较低的含量.DNA的分布表明表层9cm的沉积物深度内微生物的活动较为强烈,是微生物降解有机质的主要位置.α-葡萄糖苷酶在悬浮层含量最高,达0.75μmol/min*g干沉积物,提示有机质中的淀粉和糖原等物质在悬浮层降解较为激烈,被大量分解;随着沉积物深度的增加α-葡萄糖苷酶活性减弱,在有机质降解明显开始变缓的11cm沉积物中,α-葡萄糖苷酶活性已降低到0.17μmol/ming干沉积物.分子生物学的研究表明红枫湖沉积物表层7cm是硫酸盐还原菌的主要分布位置,结合有机质和SO2-4含量的研究结果,提示红枫湖沉积物中SO2-4不可能成为有机质氧化的主要电子受体,硫酸盐还原的限制因素也不是有机质供应. 相似文献