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对石门4处典型不同种类的含砷尾矿进行样品采集,并采用1种氧化菌(氧化亚铁硫杆菌,Thiobacillus ferrooxidans,简称T.f)和2种还原菌(硫酸盐还原菌,sulfate reducing bacteria,简称SR;嗜酸铁还原菌,Acidiphilium cryptum JF-5,简称JF-5)分别对其进行作用,据此研究生物还原和氧化条件下原生和次生含砷矿物的释砷情况,进而确定潜在的释砷风险。ICP-OES定量分析显示,3种细菌作用后,雄黄矿和雌黄矿的砷释出浓度都不断升高。168 h氧化菌T.f作用后的砷释出顺序为雌黄矿>淋滤液次生含砷矿物>雄黄矿>含砷夹矸尾矿。LC-AFS原子荧光分析释出液砷形态结果表明:①T.f作用后,雄黄矿和雌黄矿表现出非常明显的差异;1.5 h作用后4种含砷矿物释放As(Ⅴ)的顺序为含砷夹矸尾矿>雄黄矿>淋滤液次生含砷矿物>雌黄矿;②2种还原菌作用后,SR更能促进雌黄矿释放的As(Ⅲ),其释放量是JF-5的2倍;雌黄矿释出As(Ⅲ)在168 h达到20.64 mg/L(SR)和9.54 mg/L(JF-5)。96 h SR作用后4种含砷矿物释放As(Ⅲ)的顺序为雌黄矿>淋滤液次生含砷矿物>含砷夹矸尾矿>雄黄矿。96 h JF-5作用后4种含砷矿物释放As(Ⅲ)的顺序为雄黄矿>雌黄矿>含砷夹矸尾矿>淋滤液次生含砷矿物。 相似文献
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氧化亚铁硫杆菌与毒砂相互作用的阶段性及其机理研究 总被引：2，自引：0，他引：2
设计了毒砂的生物氧化和化学氧化两组对比实验,并对反应35d的溶液化学、固相产物成分和矿物表面元素化合态变化进行了分析,以说明氧化亚铁硫杆菌（A．ferrooxidans）与毒砂的相互作用机理。研究发现,毒砂的生物氧化过程随A．ferrooxidans菌生长规律分为三个阶段：（1）反应前7d,生物氧化作用还很弱,以自然氧化反应为主;（2）反应8～21d,生物氧化反应开始发生,细菌进入迟缓生长期;（3）反应22～35d,细菌处于对数生长期,生物氧化作用强烈。由离子浓度变化规律反映,前两个阶段生物氧化速率低于化学氧化,第三阶段起生物氧化速率高于化学氧化。细菌生长受溶液累积的As抑制,A．ferrooxidans菌能促进As和Fe形成砷酸铁沉淀,以降低As的抑制作用。毒砂表面高价态元素的比例随细菌生长和溶液Fe离子浓度的升高而增大,生物氧化第三阶段毒砂表面高价态元素的比例高于化学氧化。氧化过程中毒砂表面覆盖中间氧化产物S^0和As2S3沉积层,对比化学氧化,Aferrooxidans菌能不断把Fe^2＋氧化成Fe^3＋,促进毒砂表面中间产物氧化,并间接氧化毒砂。 相似文献
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毒砂是常见的含砷硫化物矿物。在金属硫化物矿山环境中,含毒砂矿石和尾矿的风化会导致严重的重金属污染,在其风化过程中,微生物能够显著促进毒砂的氧化分解。本文实验研究了Acidithiobacillus ferrooxidans氧化分解毒砂矿物的现象,利用X射线衍射和扫描电子显微镜,分析了毒砂微生物氧化作用形成的次生矿物类型,发现毒砂表面存在As含量明显不同的2类次生产物,观察到黄钾铁矾、臭葱石、自然硫和施威特曼石等矿物;借助光电子能谱仪重点分析了微生物作用前后毒砂晶面的表面化学组成,基本查明了Fe、As和S三种元素的价态变化,初步探讨了毒砂表面次生矿物成因和As的化学态转化。 相似文献
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季风性波动引起的降雨、径流和排泄过程会引发浅层地下水系统周期性氧化还原动态变化,从而对地下水系统中有害组分的迁移转化产生影响。为探讨氧化还原动态过程对沉积物中砷(As)和氟(F)释放的影响,本研究选择河北白洋淀地区沉积物样品,利用发酵罐作为反应器,建立氧化还原动态实验体系,并监测动态变化过程中实验体系各组分含量的变化。结果表明,碱性和还原环境均有利于地下水中As、F的富集。还原阶段较高的pH条件有利于溶液中F-的解吸,且体系中有机物降解会产生大量HC03-和C032-,与F-发生竞争吸附而有利于F-的富集。对于溶液中As的富集,一方面是由于还原条件下体系中的As以As(III)为主,受沉积物的吸附作用较弱,从而有利于As被释放到溶液中;另一方面是因为还原阶段较高的pH也会使反应体系中As和沉积物间的吸附作用被减弱,造成As的解吸附。由于实验所用沉积物砷含量较低,不同S042-浓度条件对氧化还原动态过程中As、F迁移的影响不明显。总之,氧化还原动态变化过程会强烈影响地下水系统中砷、氟的富集。 相似文献
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为了研究厌氧微生物作用下沉积物中砷的形态转化及固液界面的分配过程对砷的环境行为与归趋的影响,通过采集锦州湾清洁沉积物进行负载砷,利用微生物培养与非生物培养实验,对比研究厌氧微生物作用下砷铁硫共还原条件下污染体系中砷的环境行为与归趋。实验结果表明在培养的42 d周期内,液相的总砷量首先砷浓度保持降低趋势,而后再次升高。在培养第3~7 d时液相的As5+迅速被还原,约26%的溶解态砷从液相移除,97%以上的As5+被还原为As3+。同时微生物作用下固相中90%以上铁氧化物矿物逐渐转化为次生的亚铁矿物,固相中结晶态铁氧化物发生明显活化,而硫酸盐还原产物硫离子综合调控体系中游离的亚铁离子和As3+。因此,厌氧微生物还原条件下,砷,铁,硫同步发生还原,硫离子调控体系中砷和铁环境行为,硫化亚铁成为亚铁矿物的主要形态,硫化砷是砷的主要归趋。 相似文献
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通过场地灌溉试验,探讨了灌溉活动对非饱和带中砷迁移转化过程的影响机理。结果表明:灌溉过程中非饱和带中砷的迁移转化受多个地球化学过程共同控制,非饱和带pH值、Ec值、SO_4~(2-)和HCO_3~-与As的竞争吸附以及氧化还原条件的波动都会影响土壤孔隙水中砷的质量浓度。灌溉活动导致土壤处于相对还原环境,铁氧化物矿物还原溶解,被吸附或与之共沉淀的砷被释放进入水相,灌溉结束后,土壤逐渐恢复相对氧化环境,重新生成铁氧化物矿物,土壤孔隙水中砷以吸附/共沉淀形式被其固定。因此,通过改变非饱和带氧化还原条件导致铁氧化物矿物的沉淀/溶解是灌溉作用下非饱和带水体中砷迁移转化的主要原因。 相似文献
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微生物参与铁氧化物矿物的还原性溶解是高砷地下水形成的关键过程,其中具有砷还原功能的微生物如何参与含水层砷释放的生物地球化学过程亟待研究.利用从江汉平原典型高砷含水层中厌氧条件下分离出的四株细菌(Citrobacter sp.JH-1、Clostridium sp.JH-6、Exiguobacterium sp.JH-13、Paenibacillus sp.JH-33),通过室内厌氧模拟培养实验,查明其砷、铁还原能力,并通过分别与铁氧化物矿物及原位沉积物共同培养,探究原位含水层微生物参与的砷释放机理.结果表明:四株细菌均具有厌氧条件下砷、铁还原功能,Citrobacter sp.JH-1砷还原能力最强,96 h内还原的As(Ⅴ)浓度为2.22 μmol/L.其中Citrobacter sp.JH-1不仅可在厌氧和有氧条件下还原溶液中的As(Ⅴ),还可在厌氧条件下还原溶液中的Fe(Ⅲ)和无定型的水铁矿,在与含水层沉积物共培养12 d后,沉积物中铁与砷的释放量分别为510 mg/kg及1 150 μg/kg.江汉平原含水层中的原位微生物兼具砷/铁还原功能,在厌氧条件下可还原沉积物中的铁氧化物矿物并促进砷的释放,为深入揭示高砷地下水成因机理与地下水砷污染的防控提供重要科学依据. 相似文献
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《地质科技情报》2015,(5)
微生物活动对地下水水化学组分、氧化还原环境及砷的迁移转化有重要影响。研究高砷地下水系统的氧化还原分带性,有助于进一步理解微生物作用下地下水中砷的迁移转化规律,并为高砷地下水原位修复技术提供理论依据。在综述前人的研究成果的基础上,阐明了不同生物地球化学阶段砷的吸附、释放及固定过程,并刻画出高砷地下水系统的氧化还原分带性概念模型。在地下水环境中,微生物依次消耗(还原)溶解氧、NO-3、Fe(Ⅲ)、SO2-4和CO2等组分,氧化有机物获取能量。在溶解氧和NO-3还原阶段,地下水处于偏氧化环境,此时Fe(Ⅲ)还原受到抑制,其负载的砷不会释放到地下水中;当Fe(Ⅲ)还原时,地下水处于还原环境,会导致与之共存的砷释放,形成高砷地下水;而当SO2-4还原时,地下水处于强还原环境,产生的HS-与Fe2+形成的铁硫化物吸附或共沉淀砷,会降低地下水中的砷浓度。 相似文献
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通过两种还原型微生物铁还原菌JF-5和硫酸盐还原菌SRB对模拟酸矿废水中Fe~(3+)和SO~(2-)_4的还原作用合成纳米FeS,并将该生物纳米FeS包覆在灰岩表面,以提高灰岩可渗透反应墙(PRBs)对酸矿废水中砷的去除能力。通过批吸附实验研究As(Ⅴ)的静态吸附机理,柱实验研究As(Ⅴ)在包覆灰岩柱中的动态吸附和迁移,结果表明,包覆层生物FeS粒径为纳米级,并呈现一定晶形,能有效提高灰岩表面的比表面积和对As(Ⅴ)的吸附能力,红外光谱分析表明化学吸附为主要吸附机制;生物纳米FeS包覆灰岩静态吸附实验最大吸附量为187.46μg/g,达到纯灰岩吸附量(6.64μg/g)的30倍;JF-5和SRB形成的生物包覆吸附性质优于SRB和Fe(Ⅱ),二者对As(Ⅴ)的吸附能力都远大于纯灰岩对As(Ⅴ)的滞留能力。 相似文献
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硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio JH-S1,对其进行砷和铁还原能力鉴定,并通过模拟培养实验探究硫酸盐还原菌参与下的铁矿物相转化对吸附态砷迁移的影响.Desulfovibrio JH-S1具有Fe(III)还原能力,无硫和有硫体系中Fe(III)均能被还原,但在硫酸盐充足条件下铁还原量显著增加;该菌株不具备As(V)还原能力,但添加硫酸盐的培养体系中As(V)去除率可达96%以上.Desulfovibrio JH-S1能够还原硫酸盐从而促进载砷的水铁矿还原转化为纤铁矿,并导致吸附的砷释放.江汉平原高砷含水层土著硫酸盐还原菌兼具硫酸盐/铁还原功能,参与了高砷含水层系统中砷-铁-硫耦合循环,对高砷地下水的形成具有重要作用. 相似文献
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金矿尾矿是砷污染的重要来源,不同冶炼工艺形成的尾矿中砷的赋存状态有很大差异,不同的砷形态会直接影响其在环境中的迁移转化行为,确认砷的存在形态是修复砷污染场地研究中的重要内容。本文针对浮选法和生物氧化法两种不同浸金方法的尾矿,采用pH计和氧化还原电位自动测定仪测量尾矿的物理性质(pH、氧化还原电位),采用X射线衍射和X射线荧光光谱分析尾矿的矿物物相和主要成分,电子探针分析砷的存在形态。表征结果表明,浮选法尾矿和生物氧化法尾矿的物理性质都会因堆置环境的变化而变化,其Eh、pH和零电荷点都大致相同,pH≈8.5,样品零电荷点(pHPZC)大约为8.5。由于两种尾矿都属于碱性环境,因此在修复方法的选择上也受到限制,如只适合在酸性条件下进行的电动修复法就不适用于这两种尾矿,修复试剂的选择也以碱性物质和铁的氧化物(氢氧化物)为主。浮选法尾矿的主要矿物类型为石英、白云石和黏土矿物,化学主要成分是Si和Al,尾矿呈灰白色,其中砷的含量约为754μg/g左右,主要以毒砂(FeAsS)形式存在;而生物氧化法尾矿的主要矿物类型为石膏,化学主要成分是Fe、Ca和S,尾矿呈红棕色,其中砷的含量约为26350μg/g,主要以毒砂(FeAsS)和五氧化二砷(As2O5)形式存在。两种浸金工艺每一道工序的不同,都会造成两种尾矿在矿物相、主要成分和其中砷存在形态上的差异。因此在进行尾矿原位修复工作时,应考虑不同浸金方法对尾矿堆置环境和砷存在形态的影响,从而选择出一种更加合适、廉价、高效的修复方法和试剂。 相似文献
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为探析长江口沉积物-水界面砷的迁移转化机制,本文分析了2019年夏季长江口4个站位上覆水和间隙水中总As浓度及形态的剖面变化特征,耦合氧化还原敏感元素(Fe、Mn和S)的剖面变化剖析了沉积物-水界面砷循环的Fe-Mn-S控制机制,同时结合砷相关功能基因探讨了沉积物-水界面砷迁移转化的微生物调控过程,估算了沉积物-水界面总As的扩散通量。结果表明,除A7-4站位外,长江口其他3个站位间隙水总As以As3+为主要存在形态,且总As浓度均在上覆水中为最低值(0.748~1.57 μg·L-1),而在间隙水中随着深度增加而逐渐增加并在6~9 cm深度达到峰值(7.14~26.9 μg·L-1)。间隙水总As及As3+浓度的剖面变化趋势与溶解态Fe2+、Mn2+相似,其均在中间层出现高值,说明沉积物Fe/Mn还原带砷的释放可能是随固相Fe(Ⅲ)或Mn(Ⅳ)的还原而转移到间隙水中的。氧化层和Fe/Mn还原带过渡区间隙水砷浓度与砷异化还原菌功能基因arrA和arsC丰度存在对应关系(除A1-3站外),说明砷异化还原菌将溶解As5+或固相As5+还原为溶解As3+可能是该过渡层砷迁移转化的另一重要过程。硫酸盐还原带的间隙水总As和As3+浓度降低,但由于间隙水的低S2-浓度不利于砷硫化物生成,因此深层间隙水砷可能与铁硫矿物结合而被移除。底层环境氧化还原条件是影响沉积物-水界面砷迁移转化的重要因素,随底层水DO浓度的降低,砷迁移转化更倾向于微生物还原控制。长江口沉积物-水界面总As的扩散通量为1.18×10-7~2.07×10-7 μmol·cm-2·s-1,均表现为沉积物间隙水中总As向上覆水释放,即沉积物是研究区域水体总As的来源之一。 相似文献
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土著微生物作用下含水层沉积物砷的释放与转化 总被引：4，自引：0，他引：4
在原位采集内蒙古河套平原高砷含水层中沉积物和土著微生物的基础上,进行了室内微生物淋滤实验研究。实验过程中,使用了3种水溶液(包括去离子水和2种人工配水)和2种营养条件(包括添加2%葡萄糖和未添加葡萄糖)。结果表明,葡萄糖可强化土著微生物的活性,使得悬浮液pH值明显降低,并增加悬浮液中As质量浓度。配水成分影响悬浮物中As质量浓度。在第9 d之后,添加葡萄糖的样品中存在一定强度的硫酸根还原作用,且这种脱硫酸作用受配水成分的影响较小。研究表明,土著微生物影响下砷的释放和转化过程包括沉积物中As(V)的释放、溶液中As(V)的还原以及沉积物中As(Ⅲ)的释放等。与溶液As(V)相比,As(Ⅲ)更有利于沉积物As的释放。在As释放的过程中,溶液中Fe/Mn含量同时增加,且呈很好的线性相关关系。这意味着土著微生物作用下Fe/Mn氧化物矿物的还原性溶解是导致沉积物As释放的主要原因之一。 相似文献
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广西德保铜-锡矿床氧化带砷酸盐矿物组合特征及其成因的初步研究 总被引：6，自引：0，他引：6
笔者通过对广西德保铜-锡矿床氧化带次生矿物的研究,发现了14种砷酸盐矿物,其中多数为国内首次发现。这些砷酸盐矿物主要是铜的砷酸盐矿物,次为铜和铅的砷酸盐矿物,还有少量铁、铅、钡的砷酸盐矿物。根据这些矿物的共生组合关系,把它们划分为如下组合系列:(1)光线石-橄榄铜矿-墨绿砷铜石-羟砷铜石-德保石-硅砷铜石组合;(2)臭葱石-砷铅铁矿-砷菱铅矾-乳砷铅铜石-砷铜铅石组合;(3)臭葱石-含钡毒铁石-绿砷钡铁石组合。砷酸盐矿物一般形成于温湿多雨的热带—亚热带、pH为6—8,并有大量毒砂和碳酸盐岩存在的硫化物矿床氧化带中。 相似文献
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砷的水地球化学及其环境效应 总被引：15，自引：1，他引：15
砷在水环境中的迁移和富集可以产生严重的砷污染，砷在自然水系中主要以无机砷酸盐（AsO4^3-）和亚砷酸盐（AsO3^3-）两种形式存在，而砷的有机化合物的含量一般都很低，砷酸盐在富氧化性的水体中占优势，而亚砷酸盐则富集于还原性水体中，水体中As3 和As5 的相对含量主要受氧化还原条件和一些吸附一解吸平衡过程控制，As3 类比As5 类的毒性强得多，而无机砷化合物比有机砷化合物的毒性大，在pH值为5－6时，As^5 不易被还原成气态AsH3，而s^3 却能定量地被还原出来，根据这一性质，可完成水体中As3 和As5 的测定，砷在饮用水中的安全阀值仅为10ug/L，水体中高砷的危害可以通过水质净化予在消除或降低，铁的化学沉淀和吸附法，石灰软化法，活性氧化铝净化法和逆流渗透法等都可以有效地去除或降低饮用水中砷的含量。 相似文献
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江汉平原高砷含水层沉积物地球化学特征 总被引：2，自引：0，他引：2
选取江汉平原典型地下水砷中毒区仙桃市沙湖原种场为研究区,对3个长50m的钻孔沉积物砷含量与赋存形态及其他化学组成进行了分析。结果表明区内沉积物砷质量分数为1.35~107.5mg/kg(平均值为12.8mg/kg)。黏土或亚黏土层中砷含量较高,这与细粒沉积物中铁锰氧化物、黏土矿物对砷的吸附有关。地下20m左右深度内含水层沉积物中砷含量最高,相应地下水中砷质量浓度高达到1 000μg/L。草酸-草酸铵选择性提取结果指示沉积物中10%~77%(平均38%)的As与无定形铁氢氧化物结合,表明无定形铁氢氧化物还原性溶解可能是控制砷释放与还原的主要地球化学过程,并且有机质生物氧化机制极大地促进了该过程。然而,沉积物中仅1.2%~23%的铁被草酸-草酸铵提取,含水层中砷浓度主要受铁的氢氧化物还原性溶解影响,但其他形式的铁、有机物的吸附作用亦控制着砷的含量。 相似文献
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硫在铁和砷的生物地球化学循环中发挥着重要作用,但地下水系统中硫循环的中间产物S(0)对细菌转化铁和砷的影响尚不清楚.采用室内模拟实验,研究硫参与下细菌D2201对液相和载砷针铁矿中Fe(III)和As(V)的还原作用.结果表明:细菌D2201具有很强的铁还原能力,可以将液相中74%的Fe(III)还原;加入硫后,细菌还原S(0)产生的S(-II)使铁还原率提高到94%.但是,硫没有明显影响细菌对砷的还原.在实验初期,细菌明显加速了载砷针铁矿的还原,最终还原释放到液相中的Fe(II)浓度为32.12 μmol/L;硫的加入增强了细菌对载砷针铁矿的还原,还原溶解的Fe(II)增加至284.13 μmol/L,同时,砷的释放量也增加了1.6倍.这些结果表明硫显著促进了细菌对针铁矿的还原溶解并加速砷的释放.XRD和SEM-EDS结果显示,细菌还原针铁矿但不改变其矿相,而硫的加入也仅使矿物发生一定程度的团聚,并没有使其转变为其他矿物,也未导致砷的再吸附. 相似文献
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为了认识高砷地下水中砷活化迁移的生物地球化学机制,对江汉平原地下水氧化还原敏感元素的水化学特征及溶解性有机物(DOM)三维荧光信息进行了研究.水化学研究显示,地下水中的砷与铁的还原和有机质的氧化分解过程有密切关系.水样DOM的三维荧光分析表明,地下水中存在微生物介导下氧化还原过程的反应性有机物组分,其中醌类腐殖质与铁、硫酸盐等的还原反应过程联系紧密.还原、氧化醌类及易降解DOM组分与还原产物、砷的关系进一步显示,砷的活化与微生物介导下的铁氧化物的还原过程联系在一起.在这一过程中,易降解有机物充当电子供体的角色并被消耗,而还原醌与氧化醌则很可能扮演了电子飞行过程中的电子飞行物,"催化"了砷活化的氧化还原过程. 相似文献
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钝化处理被广泛应用于含重金属尾矿的处理,可以从源头上防止酸矿废水(AMD)的产生,寻找一种价廉易得且对环境危害小的钝化剂十分必要。本文主要研究在骨炭作用下,用pH值为4的双氧水对黄铁矿进行氧化,探讨骨炭对黄铁矿氧化释放重金属的钝化作用。实验结果表明,添加不同含量的骨炭(分别为0.5、2.5和5 g)能将溶液的pH值分别提高到8.93、10.01和10.42,表明骨炭具有较强的中和能力,同时黄铁矿氧化释放的Pb、Zn和Cd等重金属离子浓度明显地降低。但当骨炭含量超过2.5 g时,对As有促进释放的趋势。红外光谱分析显示钝化后黄铁矿样品位于420、563、603、1 044、1 091 cm~(-1)处的特征峰主要来自PO_4~(3-)的振动,XRD进一步揭示了黄铁矿表面主要含磷次生矿物是磷铁矿和羟磷铁铅石,这些次生矿物对重金属钝化起着重要作用。因此,骨炭有望作为钝化含多重金属尾矿的钝化剂。 相似文献