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运用NETZSCH STA 409PC同步热分析仪针对新疆克拉玛依油田红浅扩大试验区中的稠油样品在氧化过程中高岭石的影响,分析测试。研究结果表明,高岭石的加入影响了稠油的低温及高温氧化反应,使稠油的低温氧化DTA峰值温度从437.6℃增加为455.4℃;高温氧化DTA峰面积显著减小,峰值从607.8℃减小为597.8℃;高岭石含量的增加,有利于降低稠油的低温,高温氧化的DTA峰值温度。随着升温速率的增加,混合样品中稠油的低温,高温氧化及高岭石脱羟基反应呈现为动力学过程。研究结果有助于深入认识原油的氧化过程,对提高采收率和推动稠油油藏的有效开发具有重要的意义。 相似文献
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采用混合流反应器装置,进行了表生环境条件下闪锌矿氧化动力学模拟实验研究,选择Fe3+和O2为氧化剂,实验条件为:温度20～55℃,pH=1.0～7.8、氧化剂Fe3+浓度1.0×10-5～1.0×10-2 mol/L,氧气流量0.5 L/min。实验结果表明,在Fe3+为氧化剂时,闪锌矿氧化速率随着Fe3+浓度的增加、温度升高、pH值降低而增加,且氧化过程中Zn和Cd的释放速率大致相同,其反应的活化能分别为Ea(Zn) 41.75 kJ/mol或Ea(Cd) 42.51 kJ/mol,表明闪锌矿氧化速率主要受矿物表面反应控制;而以氧气作为氧化剂时,随着pH值的变化闪锌矿的氧化机理发生变化,在pH值小于5.95范围内,闪锌矿氧化速率随着pH值的增加而降低,进入碱性范围后,随着pH值增加,闪锌矿氧化速率反而增加。对实验数据进行双对数处理并建立了闪锌矿的氧化速率公式。 相似文献
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天然锰氧化物矿物氧化废水中苯酚的动力学研究 总被引：1，自引：0，他引：1
利用天然锰氧化物矿物在酸性条件下的强氧化性,研究其氧化水中苯酚的动力学,模拟锰氧化物矿物氧化苯酚的反应过程。通过测定初始浓度为100~1000 mg/L,pH值为1~2,温度为293~333 K时不同氧化时间锰氧化物矿物对苯酚的氧化结果,比较伪一级和伪二级反应方程的线性拟合情况;结果表明,该反应动力学曲线用伪二级反应模型拟合时相关系数高于用伪一级反应方程线性的拟合,所以这个反应可用来模拟伪二级反应。根据动力学数据得出Arrhenius反应活化能Ea为11.62 kJ/mol,说明温度对该反应影响不显著,且是一个扩散控制反应。 相似文献
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添加剂对KAlSi_3O_8-CaSO_4-CaCO_3体系反应表观活化能的影响 总被引：2，自引：0，他引：2
首先测定了KAlSi3O8-CaSO4-CaCO3体系在不同焙烧条件下钾长石转化成可溶性氧化钾的转化率,进而通过模拟计算表明:KAlSi3O8-CaSO4-CaCO3体系的固相扩散动力学过程符合金斯特林格动力学方程,反应表观活化能Ea为128.92kJ/mol。并着重考察了4种添加剂Na2SO4、Na2SO3、NaCl和NaF对KAlSi3O8-CaSO4-CaCO3体系的影响,结果表明:向体系中分别加入占反应物总质量3%的Na2SO4、Na2SO3、NaCl和1%的NaF后,体系的反应表观活化能Ea从原来的128.92kJ/mol依次下降至87.15、98.71、117.38和126.14kJ/mol,这表明4种添加剂中Na2SO4的效果最好,它能较大程度上降低反应表观活化能,从而降低反应温度和提高固相反应速率。 相似文献
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为研究双金属催化剂去除有机污染物的效果,采用自制Fe/Ag催化剂对模拟苯酚废水进行了臭氧催化氧化处理。通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并考察了催化剂类型、催化剂投加量和溶液初始pH值对降解效果的影响规律。结果表明:与Fe相比,Fe/Ag比表面积减少了22.8%,在Fe/Ag/O3与含苯酚废水的反应体系中,反应遵循臭氧直接作用和活性自由基(·OH、·O2、H2O2)共同作用的机理;Fe/Ag在反应过程中体现出良好的协同作用;300 mg/L的苯酚模拟废水在pH=6.3、Fe/Ag投加量为1.00 g的最优反应条件下经60 min反应,苯酚与化学需氧量(COD)去除率比单独臭氧氧化分别提高了18.4%和29.4%。 相似文献
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芳基双希夫碱在低温稠油水热催化裂解中的室内研究 总被引：2，自引：2，他引：2
研制了一种低温水热催化裂解降黏剂--芳基双希夫碱,并用该降黏剂对南阳油田的稠油进行了室内试验.在反应温度为200°C,催化剂质量分数为0.08%,pH值为12的条件下,原油的降黏率达到91.34%.用棒色谱对反应前后的族组成进行了测定,发现反应后重质组分有所减少;采用气相色谱对反应前后饱和烃变化的测定结果表明,反应后饱和烃增多;用红外光谱对反应前后胶质、沥青质的结构进行了测定,反应后稠油重质组分的结构发生了变化,导致稠油黏度降低,在一定程度上改变了稠油的品质. 相似文献
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为了发展油页岩催化热解方法,本文对油页岩中干酪根在催化剂（SnCl2,MoCl5,ZnCl2）作用下的热解转化进行了研究。运用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）、热重（TG）分析等手段对样品在较低温度下（350℃）热解前后的半焦产物进行了分析,利用Coats-Redfern方法计算了热解后的残余半焦动力学参数。结果表明,催化剂可以使干酪根在350℃发生热解反应,同时也能够降低残余半焦的活化能,其中SnCl2、MoCl5和ZnCl2催化处理后残余半焦的活化能分别降低15.10、10.66和20.58 kJ/mol。 相似文献
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采用Netzsch STA409PC同步热分析仪研究了苏州高岭石(KW125)在30℃~1 200℃间的热分解过程。采用"Netzsch Thermokinetics software"软件对其脱羟基机理进行了非等温动力学研究。基于等转化法评价了反应活化能及反应进程的依存关系。基于多元非线性拟合确定了最可能反应机理及动力学参数。研究结果表明:苏州高岭石在30℃~1200℃温度范围的热分解为脱羟基与相转变等两个阶段。其脱羟基(30℃~800℃)过程中活化能呈现三个变化:197.68 kJ/mol±12.95 kJ/mol→181.04kJ/mol±18.98kJ/mol→269.7kJ/mol±14.64kJ/mol。脱羟基反应遵循三步连续反应模型t:f,f;(D3-Fn-Fn),一个三维扩散(D3)反应,然后是两个n序列(Fn)反应。第一步,f(α)=3(1-α)^2/3/(2(1-(1-α)^1/3),E1=185.27 kJ/mol,logA=10.83s^-1;第二步,f(α)=(1-α)^n,n=1.75,E2=187.81 kJ/mol,logA=10.32s^-1;第三步,f(α)=(1-α)^n,n=4.4,E3=262.70 kJ/mol,logA=13.26s^-1。 相似文献
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通过浸渍法(IM)和沉积-沉淀(DP)法制备了一系列Pt/TiO2P25)催化剂,并分别用甲醛溶液和氢气还原处理催化剂.利用原位红外监测催化剂表面吸附物种在反应过程中的变化,探究了催化剂制备和还原条件及Pt负载量对催化剂结构和催化氧化甲醛活性的影响.结果显示,用DP法制备并用甲醛还原的Pt/P25催化剂中Pt颗粒分散均匀,并具有合适的粒径和高浓度的表面活性氧,显示出良好的甲醛氧化活性.在空速30 000 ml/(g·h)、反应温度30°C和甲醛初始浓度50 mg/m的条件下,0.4%Pt/P25(DP-HCHO)上的甲醛转化率达到98%,并能稳定运行100 h以上.相比之下,Pt/P25(DP-H2)由于表面活性氧较少,不利于甲酸盐氧化,活性较低.Pt/P25(IM-H2)虽然具有高浓度的表面活性氧,却同时具有最大的Pt颗粒粒径,在甲醛转化为甲酸盐和甲酸盐氧化两步反应中的活性均较差,因而甲醛氧化活性最差. 相似文献
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采用黄金管限定体系,对塔里木盆地牙哈、哈得原油样品进行了热模拟实验,研究了原油样品热裂解生成气态烃的产率特征及其动力学参数。结果表明,牙哈、哈得原油样品裂解具有高的C1-5产率(738.87 ml/g、598.98 ml/g)和C2-5产率(256.85 ml/g、188.63 ml/g)。牙哈、哈得原油样品裂解成气动力学参数存在差异:牙哈原油样品裂解气甲烷、乙烷、丙烷生成的活化能范围分别为（66～83）×4.186 kJ/mol、（59～72）×4.186 kJ/mol、（59～65）×4.186 kJ/mol,频率因子各为2.07×1016s-1、1.0×1014s-1、1.0×1014s-1;哈得原油样品裂解气甲烷、乙烷、丙烷生成的活化能范围分别为(63～84)×4.186 kJ/mol、(57～63)×4.186 kJ/mol、(58～70)×4.186 kJ/mol,频率因子各为1.42×1016s-1、1.0×1014s-1、1.0×1014s-1。以塔东地区满东1气藏为例进行了动力学模拟应用研究,认为原油的大量裂解为满东1气藏提供了主要气源。 相似文献
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三氯乙烯（TCE）是一种地下水中常见的有机污染物，传统的地下水循环井修复技术虽然有效但耗时长，且需配套地面处理。文章研发了一种电化学循环井耦合修复体系，以期通过顺序化学氧化 -还原作用高效快速降解地下水中TCE。以地下水循环井为基础，通过抽水井中的地下水电解，原位提供O2和H2，投加Fe（Ⅱ） -EDTA络合物活化O2产生羟基自由基氧化降解TCE，进而利用钯催化剂催化剩余的H2还原降解TCE。在二维砂槽模拟含水层中评价了该体系的运行效果，含水层中初始TCE浓度为7.50 mg/L，经过13天的连续通电处理后，TCE浓度降低到1.65 mg/L，降解率达到78%。处理后Cl-浓度相应增加118.20 μmol/L，接近于TCE降解量（44.50 μmol/L）的3倍，证明TCE近乎完全脱氯。运行过程中，TCE平均降解速率由0~5 d的0.90 mg/(L·d) 降低到9~13 d的0.10 mg/(L·d)，氧化降解主要发生在前期阶段，钯催化还原效率较为稳定，后期两种过程降解效率都逐渐下降，主要原因是溶解态Fe（Ⅱ）浓度减少以及钯催化剂活性降低。该耦合修复体系是基于地下水循环井技术的改进，其氧化 -还原作用机理有望实现地下水中多种不同有机污染物的降解。 相似文献
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无氧条件下黄铁矿表面的羟基化与自氧化 总被引：1，自引：0，他引：1
过去20年里,无氧条件下黄铁矿–水界面产生活性氧是黄铁矿表面反应性的重要发现之一。这一反应不仅对现代环境有重要影响,而且在早期地球环境演化中也扮演着重要角色。无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧具有极强的氧化性,理论上有氧化黄铁矿自身的能力。然而,无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧对其自身是否有氧化作用(即黄铁矿自氧化)及其反应机制还不得而知。本研究采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(in-situDRIFTS)和准原位X射线光电子能谱(quasi-in-situXPS)结合密度泛函理论(DFT)计算,探究了无氧条件下黄铁矿–水界面的自氧化初始反应过程。结果表明:(1)无氧条件下黄铁矿–水界面会发生自氧化反应,生成高价态的硫物种和铁氧化物;(2)黄铁矿–水界面的自氧化反应伴随着羟基的生成和消耗;(3)黄铁矿–水界面的羟基源于水分子在黄铁矿表面缺陷位点的解离作用,可为活性氧的产生提供物源。这些发现不仅揭示了黄铁矿–水界面的羟基化和自氧化过程,还为深入理解黄铁矿–水界面反应在早期地球环境演化中的重要作用提供了认知基础。 相似文献
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氧化矽同质多像之多在矿物学上是著称的。从本世纪20年代以来,许多矿物学、岩石学、无机化学以及矽酸监工艺学笔籍中都记载了氧化矽可以形成复杂的九种物相。按照索斯曼的命名这九种物相是:低温石英、高温石英;低温鳞石英、低高温鳞石英、高高温鳞石英;低温方英石,高温方英石;玻质氧化矽及液相氧化矽。 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂,运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明,Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18 oC.单反应结果证明,添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性,尤其是有NO参与的反应.表征结果证明,掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结,提高PdOx的分散度,而且可以改变其电子状态 相似文献