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卤水中溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)会对盐田日晒工艺和产品质量产生不利影响,如盐田卤水的蒸发速率减缓、蒸发度减小以及提取的矿物产品带有刺鼻的气味、浓重的颜色等。因此,对具有资源开发利用价值的卤水体系中DOM结构和性质的研究可以为后续DOM的有效去除或在DOM共存体系中调控无机盐结晶工艺路线提供有效的指导意见。本文以自然界中广泛存在的两种不同类型的卤水体系,即盐湖卤水DOM(SLDOM)和油田卤水DOM(OFDOM)为研究对象,采用溶解性有机碳(dissolved organic carbon,DOC)分析、光谱学分析和平行因子分析等手段对DOM的含量、分子量分布特征、光谱学结构和光降解行为开展了研究。DOC和荧光分析表明SLDOM和OFDOM的DOC含量和生物指数(BIX)值相似;与OFDOM相比,SLDOM的腐质化指数(HIX)值和高分子量组分(HMW)比例偏高;特别吸收光谱(SUVA254)和糖类化合物含量检测结果表明,SLDOM和OFDOM的HMW组分中含有的芳香类和糖类化合物所占比例比低分子量组分(LMW)高;三维荧光谱图分析(EEM)结果表明,SLDOM主要以腐殖质类物质为主,而OFDOM以蛋白质类组分为主。此外,DOM的荧光组分在不同分子量中的分布也存在明显差异:对于SLDOM,富里酸主要分布在HMW DOM中,而腐殖酸主要在LMW DOM中;对于OFDOM,芳香胺类蛋白组分主要分布在HMW DOM中,色氨酸和酪氨酸类蛋白组分主要分布在LMM DOM中。在光降解实验中,SLDOM和OFDOM的DOC含量随光照时间增加而逐渐减少,分别下降了29.32%和15.11%。进一步的分析表明,光照过程中两种卤水中糖类化合物均减少,小分子量的DOM优先分解。此外,在光照过程中SLDOM芳香类化合物增加,腐质化程度基本不变;OFDOM芳香类化合物减少,腐质化程度增加。EEM平行因子分析(PARAFAC)结果表明,SLDOM荧光组分在光降解过程中荧光强度增加,而OFDOM荧光强度减少。 相似文献
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以硫尿和乙酸锌为前驱物,通过离子交换和溶液热反应的方法在有机高岭石蒙脱石混层矿物(高蒙混层矿物)层间原位合成了ZnS纳米粒子,得到ZnS柱撑高岭石蒙脱石混层矿物纳米复合材料。X射线粉末衍射分析(XRD)表明高蒙混层矿物的d001从原来的0.98nm被柱撑到1.95nm,表明层间被插入了直径小于1nm的ZnS纳米颗粒。扫描电镜(SEM)观察发现,原高蒙混层矿物的有序片层结构部分被破坏,在被剥离的片层上面均匀覆盖了ZnS颗粒聚集体,粒径在25nm左右。透射电镜(TEM)显示,ZnS颗粒聚集体是由3～5nm的颗粒堆积而成,夹杂在被剥离的高蒙混层矿物层中。选区电子衍射(SAED)和能量散射谱(EDS)测定表明形成的ZnS属于六方晶系,结晶度较低。光降解伊红_B(eosion_B)实验表明该纳米复合物具有极高的反应活性,紫外可见吸收光谱(UV_Vis)跟踪反应历程,表明降解过程中没有其他中间产物生成,20min之内降解率达到99.1%。本方法制备的ZnS柱撑高蒙混层矿物纳米复合材料与前人制备的ZnS纳米粒子相比具有更高的催化活性,方法更简单,原料较便宜,可重复利用。 相似文献
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溶解性有机质(DOM)广泛存在于多种水环境介质,其光降解过程显著影响水体污染物的化学形态及生态风险.本文以典型陆源天然有机质(NOM)和藻源有机质(AlgOM)为研究对象,采用切向超过滤技术将初始DOM样品(Bulk,0.45μm)分为高分子量(HMW, 1 kDa～0.45μm)和低分子量(LMW,1 kDa)组分,研究胶体TiO2颗粒存在下不同分子量有机组分的光降解行为差异.表征结果表明,DOM样品的有机质均相对较多地分布在LMW组分中(55.3%～57.8%),但HMW的芳香性比LMW组分高;三维光谱结果表明AlgOM富含类蛋白和类腐殖物质,而NOM只含类腐殖物质;进一步分析发现类蛋白物质主要分布于HMW组分,类腐殖物质则主要分布于LMW组分.胶体颗粒的存在通过吸附作用抑制AlgOM中有机质及芳香性物质的光降解,而通过催化作用促进NOM中有机质及芳香性物质的光降解.胶体颗粒不改变不同分子量DOM中有机质的光降解效率顺序,均为HMWBulkLMW,说明HMW有机质更易光降解.但无胶体颗粒时AlgOM和NOM芳香物质的光降解效率为LMWBulkHMW,且胶体颗粒的存在改变不同分子量NOM芳香性物质的光降解顺序.另外,无胶体颗粒存在时陆源类腐殖物质比藻源类腐殖物质更易光降解,而胶体颗粒的存在均可促进藻源和陆源类腐殖质物质光降解;相比于HMW类腐殖质,LMW类腐殖物质具有较高的光敏性和优先降解特性. 相似文献
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活性氧物种(ROS)参与天然水体系统中的光化学反应、氧化还原反应,是影响水体中有机污染物的迁移、转化、环境归宿及生态效应的重要因素.然而目前对草源型可溶性有机物(DOM)分解过程中ROS的产生过程并不清楚.本文通过室内模拟实验首先构建了室内测定3种ROS(~3CDOM~*、~1O_2、·OH)的方法,进而分析草源植物——苔草(Carex tristachya)残体浸出液中DOM光降解过程中ROS的产生过程.结果表明:ROS累积含量的产生随着DOM的降解逐渐升高在3种自由基含量中,~3CDOM*的产生含量最多,·OH产生含量低于另外2种ROS两个数量级.CDOM含量与~3CDOM~*、~1O2、·OH浓度呈现正相关关系,尤其与~3CDOM~*和~1O_2浓度的显著性水平最高,·OH次之.ROS浓度与水质指标呈现出不同的线性相关关系,与硝态氮浓度呈负相关关系,而与亚硝态氮浓度呈现正相关关系,并且亚硝态氮对ROS浓度影响效果极显著.同时类蛋白荧光峰值强度的衰减与ROS累积含量呈现极显著负相关关系,脱明在DOM的光降解过程中蛋白质小分子的降解是产生ROS很重要的一个部分.综上通过对草源型DOM光降解过程中ROS产生过程的研究,增加了对湖泊生态系统中水生植物产生ROS的过程、迁移、转化、归宿及其作用机制的认识. 相似文献
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为了实现纳米TiO2的固定化负载,提高材料对污染物的光催化效率,采用静电自组装方法制备了天然斜发沸石负载纳米TiO2光催化材料。采用硅烷偶联剂(OCH3)3Si(CH2)3SH干法改性斜发沸石,采用30%H2O2/HOAc氧化剂将偶联剂巯基基团(—SH)氧化为易电离的磺酸基基团(—SO3H),带负电荷的沸石与钛聚合阳离子在静电引力的作用下自发地组装在一起,经一定温度的焙烧得到斜发沸石负载纳米TiO2光催化材料。采用XRD和SEM对材料进行分析和表征,采用甲基橙染料评价材料的吸附和光催化性能,结果表明:沸石负载纳米TiO2对甲基橙染料具有吸附与光催化的协同作用,静电自组装方法制备的材料的光催化性能较传统方法有所提高。 相似文献
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研究了在高压汞灯照射下N,N′-二正辛基-3,3′-二硫代二丙酰胺的光降解过程,经由高效液相色谱法测定其残留含量。通过对比实验研究了不同初始浓度和光照强度对N,N′-二正辛基-3,3′-二硫代二丙酰胺光降解的影响。结果表明N,N′-二正辛基-3,3′-二硫代二丙酰胺在低浓度和高光强度时光降解速率更大,其降解过程符合动力学一级反应规律。 相似文献
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红树林输送的溶解态陆源有机质是海洋中陆源有机质的主要来源之一,对其光降解和生物降解过程的研究有助于进一步了解红树林生态系统输出的有机质在近岸的归宿以及对近岸水体生物地球化学过程的影响,因此于2010年4月在海南省清澜港红树林采集间隙水,并进行了光降解和生物降解培养实验。分析了光培养(光降解)和暗培养过程(生物降解)中溶解态有机碳(DOC)、细菌以及溶解态木质素等的变化。结果显示经历128 d的暗培养后,DOC由初始的2 216 μmol/L下降至718 μmol/L,表明红树林间隙水的生物可利用性约为70%左右;经历11 d的自然光照后,DOC下降至800 μmol/L。木质素在光降解过程中的移除速率(-0.132 d-1)远高于生物降解过程(-0.008 d-1)。光培养中,木质素的下降速率高于总体DOC。不同系列溶解态木质素的下降速率不同,随着培养的进行,紫丁香基酚类(S)与香草基酚类(V)的比值(S/V)呈下降趋势,而V系列的酸醛比值((Ad/Al)v)呈上升的趋势。对比光培养和暗培养过程中DOC和木质素的变化可以得出生物消耗是引起红树林间隙水DOC从水体中移除的主要因素;而光照则是陆源有机质从水体中移除的主要因素;光培养和暗培养过程中细菌变化的差异表明光照可以促进细菌对溶解态有机碳的利用。与其他地区比较发现,海南红树林间隙水的光降解速率与热带河流(刚果河)相近,高于温带密西西比河流,降解过程中各参数的变化[S/V和(Ad/Al)v]与其他区域接近。 相似文献
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对2018年秋季西太平洋130°E断面上层水体有色溶解有机物(CDOM)的光学特性及光降解行为进行了研究。结果表明，西太平洋上层水体CDOM的吸收系数a(320)变化范围为0.025～0.64 m?1，平均值为(0.20±0.08) m?1；a(320)在表层相对较低，主要与表层CDOM的光漂白去除有关；在100～200 m水层较高，主要与次表层的生物活动有关。利用三维荧光光谱?平行因子分析技术，识别出两种荧光组分:类酪氨酸组分C1和海洋类腐殖质组分C2。C1主要源于棉兰老冷涡?上升流所带来的营养物质对浮游植物生产活动和微生物活动的促进作用；C2主要源于黑潮所带来的海洋类腐殖的输入。光化学降解实验发现，CDOM吸收值的损失主要发生在紫外波段；光照60 h后，类酪氨酸组分相较于海洋类腐殖质组分更易发生光降解；且光降解是西太平洋海域CDOM的重要去除途径。 相似文献
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湖泊生态系统作为自然界重要的碳库，光照强度的变化对于湖泊的碳循环过程可能产生重要的影响.以云南老君山高山湖泊天才湖周边土壤中的腐殖酸作为外源溶解性有机物（DOM）的代表物，通过腐殖酸模拟光降解实验，考察光照强度对外源DOM光降解过程的影响.研究结果表明：腐殖酸光吸收系数a440、465 nm和665 nm波长处吸光度比值E4/E6的下降幅度均为：对照组 < 20 W光照组 < 40 W光照组，a440、E4/E6和光谱斜率SR显著相关，表明紫外辐射使得腐殖酸溶液浓度降低、相对分子量下降，且光照强度越强，腐殖酸的光降解程度越大.通过EEM-PARAFAC模型识别出光降解过程中腐殖酸溶液中含有5种荧光组分：UV类腐殖质（C1）、UVA类腐殖质（C2）、类色氨酸（C3）、UVC类腐殖质（C4）和类络氨酸（C5）.40 W光照组中4种荧光组分的降解程度与降解速率均大于20 W光照组，降解程度均为：C4 > C3 > C2 > C1，降解速率为C2 > C4 > C3 > C1，说明不同的荧光组分对光照强度的响应不同.该研究有助于阐明外源DOM的光降解途径与归趋. 相似文献