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热液金属矿床成因研究过程中,观测与实验始终是密切结合的。上世纪70年代,平衡热力学的实验数据的快速积累,使人们用热力学理论计算可以预测和反演矿石和岩石的成因。但是,没有矿物-水溶液的反应速率数据,又没有与流体力学的结合,搞清楚矿石成因是困难的。七、八十年代,开始研究矿物与水溶液的反应动力学实验。科学家们开始瞄准了从平衡-封闭-静态转向非平衡-开放-动力学研究的这个大方向。1992年我们建立地球化学动力学开放研究实验室。研究高温高压矿物与水反应速率,发现固液的开放体系的自组织现象。实验发现温度影响矿物的各个元素反应速率改变,发现在跨越水临界态时矿物与水反应速率涨落、在近临界的气-液两相不混溶区一些金属进入气相、超临界流体的氧化作用及特别的溶剂性能影响矿物溶解性质。实验证实:临界态区流体与矿石成因有关。水岩相互作用的反应动力学实验温度从低温到550度,揭示矿石的金属来源、迁移、金属与蚀变分带机制。一大批大于300度的矿物与水反应动力学实验在国际界是少有报道的。九十年代,超高压的科学发展,与同步辐射光源的技术进步的结合,使固体地球科学又迈向了地球深内部。我们发展了高温高压流体性质的原位直测(测量850℃水溶液)红外谱,发现深部流体的新性质:气液两相流体的新结构,在临界温度区(300~400℃),水分子氢键网络的破坏受压力影响不大(23MPa~3GPa),同时,出现水的高电导率。研发新仪器为开放-流动-非平衡的反应动力学实验与极端条件下物质性质的直接观测结合,在科学前沿领域开辟了创新道路。 相似文献
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地球深部流体主要是NaCl-H2O溶液,越到地球深部,它赋存的温度、压力越高,性质状态也不断变化,反之,亦然。当NaCl-H2O流体进入和脱离(上升过程)超临界状态时,其性质会发生截然不同的变化,影响着各种地质过程。使用金刚石压砧在高温高压下原位观测流体的实验,用谱学方法,结合同步辐射光源技术,成为定量化研究地球深部高温超高压流体的有效方法。作者使用同步辐射光源的红外谱研究了10GPa下的NaCl-H2O溶液;在地球化学动力学实验室研究了3GPa,650℃下的NaCl-H2O溶液红外谱,此测量方法可以提供温度压力和体积等数据,能研究其状态。NaCl-H2O溶液红外谱表明水分子主要振动谱受压力和温度影响是不同的。压力增加促使水分子主要振动谱向低波数变化。但是温度增加的效应相反。常温高压下水被压缩,结晶向紧密堆积变化。高温高压下的水有气、液、固和超临界流体各相。水分子间的氢键在近临界态开始减弱,氢键网络被破坏。 相似文献
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通过固相法合成了一系列氯羟磷灰石(ClHAp)固溶体,经FTIR表征发现,纯羟基磷灰石(HAp)的羟基振动频率为3572cm-1和632cm-1。当Cl-进入HAp晶体结构后,在3494cm-1和673cm-1处各出现新的吸收谱带,说明在其通道结构中形成[Cl…HO]氢键,导致羟基的伸缩振动向低频偏移,弯曲振动向高频偏移。与氟羟磷灰石的FTIR谱比较可知:ClHAp的羟基振动谱带的位置与数量主要受氢键和周围结构环境变化程度影响。 相似文献
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采用共沉淀法合成了谷氨酸插层镁铝水滑石(LDHs-Glu),并使用XRD表征技术以及分子动力学模拟方法对其微观结构与性能进行了研究。结果表明随着LDHs-Glu中水分子数量增加,层间距d003逐渐增大。XRD表征得到其层间距为1.328 nm,与理论模拟得到的当水分子数Nw=7时的水滑石层间距d003=1.323 nm相近。随着层间水分子数量增加,水合能逐渐增大,最终趋于流体水的特征值(-41.8 kJ/mol)。水合过程中,水滑石层板与阴离子间的氢键逐渐减少,而层板与水分子间的氢键逐渐增多,说明水分子与层板间的亲和力更强。实验表征与理论模拟相结合的研究方法,有望成为插层复合材料微观结构研究的重要手段。 相似文献
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DONGShunle YUXinsheng 《青岛海洋大学学报(英文版)》2002,1(2):183-194
In this article we describe a range of simulations (lattice dynamics and molecular dynamics) of the inelastic incoherent neutron scattering spectra of ices (normal ice, ice Ⅱ and ice Ⅷ ). These simulations use a variety of different intermolecular potentials from simple classic pair-wise (rigid and non-rigid molecule) potentials to sophisticated polarisable potentials. It was found that MCY makes stretching and bending interactions too weak while others do them well. We demonstrate that in order to reproduce the measured neutron spectrum, greater anisotropy (or orientational variation) is required than these potentials presently provide. 相似文献
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水的拉曼图谱实际就是带氢键作用的OH伸缩振动峰(包括对称伸缩振动峰和反对称伸缩振动峰)和不带氢键作用的OH对称伸缩振动峰(包括对称伸缩振动峰和反对称伸缩振动峰)的叠加包络线,通过对流体中水的拉曼图谱的分析可以反映流体中氢键作用的强弱.因此,用Renishaw MK1-1000型显微激光拉曼探针原位分析了冷冻条件下天然的流体包裹体腔内流体水分子的氢键作用.研究表明,在冷冻条件下,水分子运动以带氢键作用的伸缩振动为主,同时还有微弱的非氢键作用的伸缩振动;随着温度的降低,流体中水分子的氢键作用不断地增强;在-130~-180 ℃区间氢键作用增强的趋势明显加大,暗示流体性质在此温度区间可能发生了突变. 相似文献
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