The system Ag-Fe-S: Phase equilibria and mineral assemblages |
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| Authors: | L A Taylor |
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| Institution: | (1) Geophysical Laboratory, Carnegie Institution of Washington, 20008 Washington, D.C. |
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| Abstract: | Phase relations in the Ag-Fe-S system were determined from 700 to 150 °C by quench experiments with the use of evacuated, sealed, silica tubes as reaction vessels; these data were then used to interpret various aspects of natural occurrences of Ag-Fe-S minerals (e.g.  argentiferous pyrite ). The assemblages Ag2S+Fe1–x
S and Ag2S+FeS2 become stable, with decreasing temperature, at 622±2 ° and 607±2 °C, respectively; their establishments involve ternary invariant conditions. The three condensed phases Ag2S+Fe1–x
S+FeS2 become stable together at 532±2 °C through a ternary eutectic reaction near Ag2S in composition. An invariant reaction at 248±8 °C results in the formation of the Ag+FeS2 pair from the Ag2S+Fe7S8 assemblage, which is stable at higher temperatures. The associations of native silver and pyrite are found in certain massive sulfide deposits, whereas natural coexistence of argentite and pyrrhotite has not been documented. Experiments demonstrate the feasibility of retrograde reequilibration in ores to produce the silver+pyrite pair from argentite+pyrrhotite. Less than 0.05 and 0.1 at. % Ag are soluble in FeS2 and Fe1–x
S, respectively, at 600 °C and less than 0.8 at. % Fe in Ag2S at 500 °C. Silver does not measurably affect the d
10.2 values of Fe1–x
S or the cell dimension of FeS2 (a
25 °C=5.4175±0.0001 Å). This study also demonstrates that at low temperatures the binary fugacity data are applicable to ternary assemblages of the Ag-Fe-S system because of these very limited solubilities. The presence of Fe lowers the fcc  bcc inversion temperature of Ag2S more than 50 °C; the exact amount of lowering is dependent on the associated Ag-Fe-S phases. The bcc mono. inversion temperature, however, is not measurably affected. No ternary solid phases were encountered above 150 °C. Heating of sternbergite and argentopyrite (both AgFe2S3) mineral samples shows instability at 152 °C (e.g. partial breakdown of sternbergite in 405 days); rate studies show that a 10 °C temperature increase results in approximately a 5-fold increase in breakdown rate.
Zusammenfassung Für die Interpretation von natürlichen Ag-Fe-S-Mineralen (z. B. silberhaltiger Pyrit) werden die Phasenbeziehungen im System Ag-Fe-S durch  quenching Experimente bei Temperaturen von 700 ° bis 150 °C untersucht. Evakuierte und zugeschmolzene Quarzglasröhren dienen dabei als Reaktionsgefäße. Die Phasenassoziationen Ag2S+Fe1–x
S (Argentit+Magnetkies) und Ag2S+FeS2 (Argentit+Pyrit) werden mit fallender Temperatur bei 622±2 °C und 607±2 °C stabil. Ihre Bildung ist nur unter ternären, invarianten Bedingungen möglich. Bei 532±2 °C bilden sich durch eutektische Reaktion (nahe der Ag2S-Zusammensetzung) als stabile Phasen Ag2S+Fe1–x
S+FeS2. Bei 248±8 °C reagieren Ag2S+Fe7S8, die zwischen Temperaturen von 292 °C bis 248 °C stabil sind, zu Ag+FeS2. Paragenesen von gediegen Silber+Pyrit kommen in einigen massiven Sulfidlagerstätten vor; die Paragenese Argentit+Magnetkies ist dagegen noch nicht beobachtet worden. Die bisherigen experimentellen Ergebnisse machen eine retrograde Wiedereinstellung des Gleichgewichtes von gediegen Silber+Pyrit aus Argentit+Magnetkies wahrscheinlich. Bei 600 °C sind <0,05% bzw. 0,1% Ag in FeS2 und Fe1–x
S löslich. Bei 500 °C lösen sich <0,8% Fe in Ag2S. Die Zellkonstanten von Magnetkies (gemessen als d
10,2) und von Pyrit (a
25 °C=5,4175±0,0001 Å) werden durch die Aufnahme von Ag nicht meßbar beeinflußt. Die vorliegenden Ergebnisse zeigen, daß die Fugazitäten bei niederen Temperaturen entlang den binären Schnitten Fe-S und Ag-S auch auf das ternäre System Ag-Fe-S angewendet werden können, weil nur sehr beschränkte Mischbarkeiten existieren. Die Gegenwart von Fe erniedrigt die Inversions-temperatur fcc bcc für Ag2S um mehr als 50 °C. Die genaue Inversions-temperatur wird durch die assozierten Ag-Fe-S Phasen festgelegt. Die bcc mono. Inversionstemperatur wird dagegen nicht meßbar beeinflußt. Oberhalb 150 °C werden keine ternären Phasen beobachtet. Sternbergit und Argentopyrit (beides AgFe2S3-Minerale) werden oberhalb 152 °C instabil (z. B. bricht Sternbergit teilweise nach 405 Tagen zusammen). Eine Temperaturerhöhung um ca. 10 °C erhöht die Zerfallsrate um ein Fünffaches. |
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