| 无氧条件下黄铁矿表面的羟基化与自氧化 |
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| 引用本文： | 何昭露,杜润香,鲜海洋,林枭举,吴逍,朱建喜,何宏平.无氧条件下黄铁矿表面的羟基化与自氧化[J].地球化学,2022(3):283-293. |
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| 作者姓名： | 何昭露 杜润香 鲜海洋 林枭举 吴逍 朱建喜 何宏平 |
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| 作者单位： | 1. 中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料开发研究重点实验室;2. 中国科学院深地科学卓越创新中心;3. 中国科学院大学 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金青年科学基金项目(42102028)联合资助； |
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| 摘 要： | 过去20年里,无氧条件下黄铁矿–水界面产生活性氧是黄铁矿表面反应性的重要发现之一。这一反应不仅对现代环境有重要影响,而且在早期地球环境演化中也扮演着重要角色。无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧具有极强的氧化性,理论上有氧化黄铁矿自身的能力。然而,无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧对其自身是否有氧化作用(即黄铁矿自氧化)及其反应机制还不得而知。本研究采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(in-situDRIFTS)和准原位X射线光电子能谱(quasi-in-situXPS)结合密度泛函理论(DFT)计算,探究了无氧条件下黄铁矿–水界面的自氧化初始反应过程。结果表明:(1)无氧条件下黄铁矿–水界面会发生自氧化反应,生成高价态的硫物种和铁氧化物;(2)黄铁矿–水界面的自氧化反应伴随着羟基的生成和消耗;(3)黄铁矿–水界面的羟基源于水分子在黄铁矿表面缺陷位点的解离作用,可为活性氧的产生提供物源。这些发现不仅揭示了黄铁矿–水界面的羟基化和自氧化过程,还为深入理解黄铁矿–水界面反应在早期地球环境演化中的重要作用提供了认知基础。
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| 关 键 词： | 黄铁矿–水界面 自氧化 羟基化 表面缺陷 活性氧 |
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