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亚铁驱动针铁矿晶相重组耦合砷氧化机制
引用本文:刘亚楠,陈曼佳,童辉,李芳柏,刘承帅,华健,龙胜桥,高庭,刘宇晖,夏亚飞.亚铁驱动针铁矿晶相重组耦合砷氧化机制[J].矿物学报,2018(5).
作者姓名:刘亚楠  陈曼佳  童辉  李芳柏  刘承帅  华健  龙胜桥  高庭  刘宇晖  夏亚飞
作者单位:中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室;广东省生态环境技术研究所广东省农业环境综合治理重点实验室;中国科学院大学
摘    要:砷是土壤中重要的(类)重金属污染物,其毒性主要取决于在环境中的形态及氧化还原状态。游离态Fe(Ⅱ)(Fe(Ⅱ)_(aq))驱动铁(氢)氧化物晶相重组过程是土壤铁循环的重要组成,对土壤中重金属的吸附、固定、钝化等环境行为有重要影响。本研究采用~(57)Fe稳定同位素示踪方法研究厌氧条件下Fe(Ⅱ)_(aq)驱动针铁矿晶相重组过程中砷的氧化还原及形态变化过程。结果显示,在只有针铁矿存在的对照处理中,针铁矿本身对As(Ⅲ)没有氧化作用,但83%的As(Ⅲ)被吸附到针铁矿表面。在Fe(Ⅱ)_(aq)和针铁矿共存体系中,Fe(Ⅱ)_(aq)可与针铁矿中结构态Fe(Ⅲ)发生铁原子交换,As(Ⅲ)的存在降低了铁原子交换速率。同时,在Fe(Ⅱ)_(aq)驱动针铁矿晶相转化过程中,77%的As(Ⅲ)被氧化成As(Ⅴ),As活性降低。另外,部分吸附在针铁矿表面的As(Ⅲ)和氧化转化后的As(Ⅴ)通过针铁矿的晶格单元包裹或取代Fe结构位的形式被针铁矿结构化固定,从而进一步降低了As的活性。

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