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1.
为了发展油页岩催化热解方法,本文对油页岩中干酪根在催化剂（SnCl2,MoCl5,ZnCl2）作用下的热解转化进行了研究。运用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）、热重（TG）分析等手段对样品在较低温度下（350℃）热解前后的半焦产物进行了分析,利用Coats-Redfern方法计算了热解后的残余半焦动力学参数。结果表明,催化剂可以使干酪根在350℃发生热解反应,同时也能够降低残余半焦的活化能,其中SnCl2、MoCl5和ZnCl2催化处理后残余半焦的活化能分别降低15.10、10.66和20.58 kJ/mol。 相似文献
2.
南堡凹陷深部油气资源丰富, 油气成因研究薄弱.首次采用高分辨质谱(负离子电喷雾离子源(electrospray ionization, 简称ESI)傅里叶变换离子回旋共振质谱(Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry, 简称FT-ICR MS)技术对南堡凹陷原油中杂原子化合物的组成与分布特征及其地球化学意义进行了研究.应用负离子ESI FT-ICR MS检测出9种主要杂原子组合类型, 分别为N1、N1O1、N1O2、N1O3、N2、O1、O2、O3和O4类, 其中N1、O1和O2类在所有样品中普遍存在且相对丰度较高.经研究发现成熟度对原油中N1、O1类化合物碳数分布、缩合度有明显的控制作用.实验观察到N1类DBE(等效双键数)=12, 15的高低分子量同系物相对丰度参数C16-20/C21-50-DBE12-N1和C20-24/C25-50-DBE15-N1、N1类缩合度参数DBE12/DBE9-N1及O1类缩合度参数DBE8-9/DBE4-O1与成熟度指标Ts/Tm、TMNr具有良好的相关性, 认为它们可作为该区原油成熟度评价指标, 反映烃类演化的热动力学原理.南堡凹陷不同层系原油高分辨质谱特征有明显差异, 指示其可应用于母源岩性质识别.综合研究认为, FT-ICR MS在成熟度评价、油气成因与油源识别等方面地球化学意义显著, 其在油气地球化学理论研究和油气勘探中具有潜在的应用价值. 相似文献
3.
自然地质条件下不同气源的天然气体由于其组成不同,对天然气水合物的成藏条件产生不同影响。以2个常规天然气样品为例,在中国石油大学自行研制的水合物成藏一维模拟实验装置上进行了水合物成藏模拟实验,并对实验前后的原始气样、水合物形成后的游离气、分解气进行了气体组分分析。实验结果表明：水合物分解气中CH4、N2含量降低,而C2H6、C3H8、iC4H10、nC4H10、CO2含量增大,游离气中各组分的变化趋势刚好相反,这意味着同等的温度压力条件下,C2H6、C3H8、iC4H10、nC4H10、CO2等与CH4、N2相比更易于形成水合物;通过计算分解气体各组分相对于原始气体的相对变化量发现,在实验温度压力条件下（高压釜温度范围为4~10 ℃,气体进口压力为5 MPa）,烃类气体与水结合形成水合物的能力由甲烷、乙烷、丙烷、异丁烷依次增加;由于不同烃类气体与水合物结合的条件不同,导致水合物形成过程中气体组分发生分异,水合物中甲烷含量减少、湿气含量增大,而游离气中气体变化相反,在自然地质条件下形成由水合物稳定带上部溶解气带、水合物稳定带及下部游离气带（或常规气藏）甲烷含量呈中-低-高特点,湿气和二氧化碳含量呈低-高-中的三层结构分布模式,因此,同一气源气体在不同带内表现出不同的气体组分特征。 相似文献
4.
乌日尼图钨钼矿位于内蒙古苏尼特左旗境内,是近几年该区新发现的较大规模的钨钼矿床.钨钼矿体主要产于燕山期花岗岩体的内外接触带附近,以细脉状矿化类型为主.该矿床中的流体包裹体主要发育气液两相、富气相、富液相和纯液相包裹体等类型.包裹体均一温度为130.0~371.7 ℃(峰值为160.0~260.0 ℃),盐度为0.2%~15.9% NaCl eqv(峰值为0.2%~12.5% NaCl eqv),属于中低温、中低盐度钨钼矿床.激光拉曼和群体包裹体成分分析结果表明,流体体系气相成分以H2O、CO2为主,其次为N2、O2以及少量CO、CH4、C2H2、C2H4和C2H6等; 液相成分以Ca2+、Na+、SO42-、Cl-为主,其次为K+、F-、NO3-、Mg2+以及少量Br-和Li+.成矿流体为H2O-NaCl-CO2体系.流体包裹体氢氧同位素分析表明,成矿流体的δ18O水的含量范围为-2.11%~-0.11%,δD水的含量范围为-85%~-108%,成矿流体为岩浆水与大气降水的混合物.结合矿床地质和成矿流体特征,认为该矿床为与燕山期岩浆活动有关的中低温热液石英脉型钨钼矿床,成矿物质以深源为主. 相似文献
5.
煤炭地下气化为我国清洁、低碳、安全、高效现代能源建设开辟新的途径。为研究华亭烟煤地下气化污染物的富集、分布规律,以评估华亭烟煤地下气化的环境影响因素,采用地下气化模拟实验平台系统,通过不同富氧—水气化实验、不同尺度煤样的热解实验,研究煤层气化过程中焦油及气化残留物中重金属元素的富集规律。结果表明:随着烟煤的尺度（块体大小）增加,烟煤热解焦油呈增加趋势,而焦油产率呈先增加后减小的趋势;烟煤在N2、CO2气氛中热解时,热解焦油中主要成分为酚类、萘类以及烃类污染物;气化后残留重金属Ni、Cr、Zn、Cu、As这5种元素在氧化区最为富集、还原区次之、干馏干燥区最不富集,而Hg在氧化区富集程度最高、干馏干燥区次之、还原区最次,Pb在还原区富集程度最高、氧化区次之、干馏干燥区最次;重金属元素残留程度由高到低依次为Zn、As、Hg、Cr、Ni、Cu、Pb。针对华亭矿区,煤层气化后应重点检测重金属元素Zn、As、Hg。在后期实际煤层气化生产阶段,应结合华亭矿区煤层特征及地下水特征,在项目选址、气化工艺等方面进行污染物防控。在当前生态环境保护形势严峻的当下,研究成果对煤炭地下气化开采的污染物处置和减排具有一定的指导意义。 相似文献
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西天山阿希金矿流体包裹体研究 总被引：4，自引：0，他引：4
西天山阿希金矿含金石英脉内流体包裹体粒度细小,形态多样,以单一液相为主.化学成分上属K+（Na+）-SO2-4（Cl-）型,其中阳离子成分以K+为主,Na+次之;阴离子成分以SO2-4为主,Cl-次之;气相成分以H2O、CO2为主,富含O2、N2等气体,还原性气体（H2、CH4、CO等）含量亦较高.成矿作用发生于浅成（300~900m）、低温（120~180℃）和较封闭的还原环境.成矿流体盐度低,主要为大气降水并混以少量火山成因的岩浆水. 相似文献
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泥炭的热模拟实验及其在煤层气研究中的应用 总被引：1，自引：0，他引：1
采用高温高压多冷阱热解实验装置,在温度和压力分别为336.8~600℃和 50MPa,升温速率为 20℃/h和 2℃/h条件下,对泥炭进行了热解生气的模拟实验,获得了烃类甲烷和C2-C5气体以及非烃二氧化碳、氢气和硫化氢气体的产率和体积分数数据,研究了热模拟产物气体的组分特征和热演化过程。结果表明,泥炭高温热解产物气体主要由非烃二氧化碳气体组成,其次为烃类甲烷和C2-C5气体。随着实验温度的增高,非烃气体体积分数呈下降趋势,烃类气体体积分数呈上升趋势。不同升温速率实验条件下,泥炭样品热解生气表现出不同的特征,主要体现了时间因素控制着泥炭的生烃过程和生烃量,这符合化学反应动力学时间与温度之间互补的原理。并且与煤岩热解生气特征进行了对比,表明泥炭比煤岩具有更高的产烃气能力。根据热模拟实验研究结果,探讨了煤层气形成方面的地球化学意义。 相似文献
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内蒙古额尔古纳市虎拉林金矿床成矿流体包裹体研究 总被引：2，自引：0，他引：2
通过矿床流体包裹体岩相学、显微测温学和激光拉曼光谱成分分析,研究成矿流体性质,探讨了矿床成因类型.研究结果表明,流体包裹体以气液两相包裹体为主,少量含CO2三相、含子矿物三相和纯气相包裹体等.成矿流体均一温度为320~360℃,盐度为19.2%~21.8%,密度为0.73~0.90 g/cm3,估算成矿压力为92.1~129.1 MPa,成矿深度为3.07~4.3km.成矿流体气相成分以H2O为主,其次为CO2、CH4和N2,微量的C6H6、C2H6和C3H8等,总体属H2O-CO2-NaCl体系.成矿流体是一种不混溶流体,主要来源于深部岩浆,并可能有幔源组分参与.金主要是以金氯配合物的形式迁移.矿床的地质-地球化学特征与隐爆角砾岩型金矿类似,应属隐爆角砾岩型金矿床. 相似文献
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辽东地区后仙峪及翁泉沟硼矿床流体包裹体特征研究 总被引：3，自引：0，他引：3
对后仙峪硼矿区热水喷流沉积成因的电英岩中石英及翁泉沟硼矿区后生热液成因的石英脉中的原生流体包裹体进行了对比研究。结果表明：后仙峪电英岩石英中只发育气液两相包裹体,测温结果显示流体包裹体均一温度为146~249 ℃,盐度为15.9%~18.4%,密度为0.96~1.04 g/cm3,计算出成矿压力为43.95~68.43 MPa,由此估算出热水喷流沉积时的古海水深度为4.40~6.84 km;包裹体成分分析结果显示气相成分以H2O、CH4为主,含CO2和N2及少量的H2S和H2。翁泉沟石英脉中则发育气液两相包裹体及含CO2三相包裹体两种类型,测温结果显示流体包裹体均一温度为142~377 ℃,盐度为12.7%~14.5%,密度为0.96~1.01 g/cm3,计算出压力为43.48~65.86 MPa,推算出后生成因石英脉的形成深度为5.23~6.55 km;包裹体成分分析结果显示气相成分以H2O、CO2为主,含CO、N2和H2,并含少量的CH4、H2S和微量的C2H6。矿床地质特征与硼同位素特征显示这两个矿床均为热水喷流沉积矿床,并经历了区域变质作用改造及后期热液交代蚀变作用。流体包裹体特征表明,热水喷流沉积成矿作用发生在相对还原的海底条件;而后期叠加的热液活动发生在相对氧化的环境下。 相似文献
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天然气成因机理复杂,鉴于在高-过成熟阶段烷烃气碳同位素系列倒转普遍存在,而高-过成熟阶段有机质中常富含芳环结构,利用芳香烃（甲苯）热裂解实验探讨高-过成熟阶段烷烃气碳同位素系列倒转成因.甲苯热裂解实验表明随着模拟温度的增加,烷烃气产率逐渐增大;模拟产物中H2产率也随着模拟温度的增加而增加.甲苯裂解产物中δ13C1、δ13C2和δ13C3分布区间分别为-31.8‰~-27.7‰,-31.0‰~-20.4‰和-31.0‰~-20.4‰.在甲苯热模拟实验450℃时,出现了烷烃气碳同位素系列的部分倒转（δ13C1>δ13C2 < δ13C3）.发现无论是煤成气还是油型气,在高-过成熟阶段都会出现烷烃气碳同位素系列的倒转,结合本次模拟实验结果,认为芳香烃脱甲基作用可能是烷烃气高-过成熟阶段出现碳同位素系列倒转的一个重要原因. 相似文献
11.
为了研究不同煤化程度煤的热解气相产物、热解动力参数,采用热重-红外光谱-质谱（TG-IR-MS）联用技术对4种不同热演化程度的煤进行了热解实验。实时记录了4种煤样在30~1 100℃、10/min℃升温速率、氦气气氛下热解过程中释放的各种气体成分及其释放量的变化趋势。研究结果表明,随煤热演化程度升高,煤的失重率和最大失重速率逐渐降低,与煤的干燥无灰基挥发分呈正相关关系;随着热解温度的升高,煤中逐渐释放出水、甲烷、二氧化碳、氢气和二氧化硫等小分子气体,且随着煤化程度的升高,各种气体的释放峰逐渐向高温处偏移,说明煤的热稳定性逐渐升高。不同变质程度煤的热解动力学分析结果表明,随着煤变质程度增高,其活化能逐渐降低,说明其热效应强度和发生热解反应的能力在逐渐降低。 相似文献
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为了查明保德地区煤层气地球化学特征及成因,采集煤样、煤层气样及水样,开展气体组分分析、煤层气井产出水水质检测和稳定同位素分析。结果表明:煤层气组成中烃类气体以CH4为主,体积分数为88.60%~97.59%;含有少量乙烷,体积分数仅为0.01%~0.14%;干燥系数均大于0.99,属于极干煤层气。非烃类组分中,主要含有CO2和N2,其中,CO2体积分数为1.74%~7.61%,N2体积分数为0.04%~8.18%。煤层气δ13C(CH4)值为–56.8‰~–47.7‰,δ13C(CO2)值为–6.6‰~13.9‰,δD(CH4)值为–252.6‰~–241.6‰。煤层产出水呈弱碱性,属于NaHCO3类型水,与地表水离子构成、矿化度、δD(H2O)和δ18O(H2O)值均相近,有地表水的补给,有利于产CH4菌大量繁殖,生成次生生物气。综合认为,研究区煤层气为热成因气和生物气的混合气,生物成因气主要是通过二氧化碳还原作用形成,受煤层解吸–扩散–运移作用、水溶作用和次生生物作用导致煤层气“变轻”。研究成果为后续煤层气勘探开发提供指导。 相似文献
13.
为探究不同煤阶煤吸附CH4和H2O吸附机理,采用量子化学方法中的密度泛函理论（DFT）,在B3LYP/6-31G基组上计算了不同煤阶煤的大分子稳定构型及煤分别吸附CH4、H2O及CH4与H2O共存条件下的吸附能和电荷转移情况。研究结果表明:煤吸附CH4为物理吸附,随着煤阶升高,煤吸附CH4能力增强;吸附H2O时以氢键形式作用,其中煤中含氧官能团为氢键供体,H2O中-OH为氢键受体,随着煤阶升高,吸附H2O能力减弱;当H2O与CH4共存时,H2O抢占CH4吸附位,导致煤优先吸附H2O,使吸附态CH4减少,游离态CH4增多。从分子水平完善了煤吸附甲烷和H2O的吸附机理,为注热蒸汽开发煤层气奠定了吸附理论基础。 相似文献
14.
探讨氯化锌活化黄姜皂素纤维渣的机理, 应用TG-FTIR联用技术考察了黄姜皂素纤维渣的氯化锌热解特性.不同的配比、氛围及升温速率对热解均有影响.低温氧化有利于活性炭的形成, 但高温氧气的存在对炭体烧失较大; 氯化锌与原料的配比越高, 对原料的侵蚀性越强, 采取相应的活化温度较低; 升温速率越低越有利于原料中有机质蓄积热量热解, 相应的活化温度也越低; 红外光谱图也表示挥发分产物的出现与热重分析相符, 没有时间滞后现象.因此, 确定制备活性炭的初步工艺为先在300℃左右低温炭化, 再在保护气氛中(如N2) 500℃左右活化, 升温速率10K/min左右.工业生产条件下, 活化温度最高不宜超过650℃. 相似文献
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为了研究阳泉矿区寺家庄井田煤层气地球化学特征及成因问题,系统开展了石炭-二叠系太原组主力产气煤层（8、9和15煤）煤心样品的现场解吸实验,并收集气样进行组分和碳同位素分析。结果表明:8煤含气量高于9煤,平面上15煤含气量不均匀,部分地区几乎不含气;整个解吸过程中,8煤和9煤气体组分含量及变化规律相近,CH4含量呈先增加后降低、N2含量呈先降低后升高的趋势,而15煤CH4含量呈近线性降低、N2含量呈线性增加趋势;其中,9上煤CH4体积分数为27.82%~76.12%,N2体积分数为21.49%~72.20%,15煤CH4体积分数38.15%~89.41%、N2体积分数为6.55%~61.82%;随着解吸的进行,8煤和9煤中的煤层气碳同位素δ13C1值总体呈增加的趋势,15煤中的煤层气δ13C1值总体呈现为3个逐渐增加序列,δ13C（CH4）与δ13C（CO2）变化无相关关系。研究区煤层气主要为热成因气,生物作用不明显。另外,关于煤层气组分中CH4含量低异常和N2含量高异常的原因有待进一步研究。 相似文献
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The recent theoretical studies on the formation and evolution of the atmosphere and oceans of the Earth are reviewed. Impact degassing during accretion of the Earth would probably generate an impact-induced steam atmosphere on the proto-Earth. At the end of accretion, the steam atmosphere became unstable and condensed to form the proto-ocean with almost the present mass of ocean. The steam atmosphere would have thus evolved to the proto-CO2 atmosphere during the earliest history of the Earth because CO in the proto-atmosphere may be photochemically converted to CO2. However, CO2 in the proto-atmosphere has decreased with time through the global carbon cycle which may have stabilized the terrestrial environment against an increase in the solar luminosity. The continental growth during Hadean and Archean would therefore have a significant influence on the carbon cycle and the surface temperature. It is also suggested that the continental growth is a necessary condition for the terrestrial environment to evolve to the present state. Both the impact degassing and the subsequent continuous degassing are suggested to have played a major role in the formation and evolution of the atmosphere and ocean. In particular, most of N2 may have been produced by the impact degassing during accretion, and the contribution of the subsequent continuous degassing is at most 10% for N2. As a consequence, after the CO2 level decreased to less than 1 bar, the atmosphere may have been at about 1 bar and composed mainly of N2 for most of the subsequent history of the Earth. 相似文献
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两种气体,氮气和氧气,以压倒优势的状态主导着地球的大气圈。氮气是原生的,而且其存在和丰度不是生物过程所驱动的;相反,氧气是生物通过水的氧化作用而连续产生的,这个氧化作用得到了太阳光的能量驱动。氧气,一种对动物生命进化最为关键的气体,是如何变成大气圈中丰度第2的气体?问题并非以前所设想的那么简单;为了了解大气圈氧化的时间进程,我们不但要知道氧气是什么时候而且是如何第1次出现的,而且还要知道氧气是如何在大气圈中保持一个高浓度的。可以肯定的2个事实是:地球最早期的大气圈是缺乏氧气的,而今天的大气圈则为21%的氧气所组成。需要特别强调的是,大多数古代大气圈氧气水平的地质标志,只是意味着存在与缺乏,而且发生在以下2个时间点的大多数事件是高度不肯定的;但是,一系列地质证据已经表明,大气圈氧气含量水平上升的时间进程发生在2个时间点上:(1)一个从缺氧的到含氧的大气圈的转变,大致发生在2.0~2.5,Ga期间,这个转变就是著名的巨型氧化作用事件(GOE);(2)发生在前寒武纪-寒武纪过渡时期的大约540~850,Ma的第2次巨型氧化作用事件(GOE-Ⅱ),被进一步命名为新元古代氧化作用事件(NOE)。GOE与NOE,就得出了地球大气圈氧气含量水平上升三段式的盛行图像。随着研究的深入,得到了以下重要认识:如果说大气圈氧气含量的总体增加,从太古宙微不足道的水平增加到今天21%,是由于氧气生产作用增强的结果而代表了一个复杂的地球生物学过程的话,那么,这个过程则发生在随着侵蚀作用与沉积作用相对于火山活动而变得更加重要的状况下,更进一步讲,叠加在这个总体趋势下的则是一系列的阶梯式的氧气含量水平上升,这与超大陆聚合作用之后异常高的沉积作用周期是相联系的,从而进一步说明了大气圈氧气含量水平上升是与地球动力学过程紧密相关的地球生物学过程的作用结果。大气圈氧气含量水平一系列的阶梯式的上升,被总结为7个事件而与超大陆汇聚事件得到了良好的对比,从而提供了一个更加清晰的图像;也就是说,在超大陆汇聚作用之后,得到增强的沉积作用促进了大部分有机碳和黄铁矿的埋藏,因而阻碍了它们与自由氧的反应,结果就是大气圈氧气含量水平的实质性上升。新颖的观点和重要的认识,为深入理解地球大气圈氧气含量水平上升这一个重要的地球生物学过程,提供了重要的思考途径和研究线索;追索这些研究进展,将有助于揭开地球大气圈演变历史的神秘面纱并寻找出更多的科学研究生长点。 相似文献
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Alexandra Guedes Fernando Noronha Marie-Christine Boiron David A. Banks 《Chemical Geology》2002,190(1-4):273-289
In order to identify and characterise fluids associated with metamorphic rocks from the Chaves region (North Portugal), fluid inclusions were studied in quartz veinlets, concordant with the main foliation, in graphitic-rich and nongraphitic-rich lithologies from areas with distinct metamorphic grade. The study indicates multiple fluid circulation events with a variety of compositions, broadly within the C–H–O–N–salt system. Primary fluid inclusions in quartz contain low salinity aqueous–carbonic, H2O–CH4–N2–NaCl fluids that were trapped near the peak of regional metamorphism, which occurred during or immediately after D2. The calculated P–T conditions for the western area of Chaves (CW) is P=300–350 MPa and T500 °C, and for the eastern area (CE), P=200–250 MPa and T=400–450 °C. A first generation of secondary fluid inclusions is restricted to discrete cracks at the grain boundaries of quartz and consists of low salinity aqueous–carbonic, H2O–CO2–CH4–N2–NaCl fluids. P–T conditions from the fluid inclusions indicate that they were trapped during a thermal event, probably related with the emplacement of the two-mica granites.
A second generation of secondary inclusions occurs in intergranular fractures and is characterised by two types of aqueous inclusions. One type is a low salinity, H2O–NaCl fluid and the second consists of a high salinity, H2O–NaCl–CaCl2 fluid. These fluid inclusions are not related to the metamorphic process and have been trapped after D3 at relatively low P (hydrostatic)–T conditions (P<100 MPa and T<300 °C).
Both the early H2O–CH4–N2–NaCl fluids in quartz from the graphitic-rich lithologies and the later H2O–CO2–CH4–N2–NaCl carbonic fluid in quartz from graphitic-rich and nongraphitic-rich lithologies seem to have a common origin and evolution. They have low salinity, probably resulting from connate waters that were diluted by the water released from mineral dehydration during metamorphism. Their main component is water, but the early H2O–CH4–N2–NaCl fluids are enriched in CH4 due to interaction with the C-rich host rocks.
From the early H2O–CH4–N2–NaCl to the later aqueous–carbonic H2O–CO2–CH4–N2–NaCl fluids, there is an enrichment in CO2 that is more significant for the fluids associated with nongraphitic-rich lithologies.
The aqueous–carbonic fluids, enriched in H2O and CH4, are primarily associated with graphitic-rich lithologies. However, the aqueous–carbonic CO2-rich fluids were found in both graphitic and nongraphitic-rich units from both the CW and CE studied areas, which are of medium and low metamorphic grade, respectively. 相似文献