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东胜煤系砂岩型高岭土的富集机理 总被引：6，自引：0，他引：6
通过对东胜含煤地层成煤期沉积环境、古介质等的分析,并用有机吸附实验对高岭石与有机质的吸附关系进行了实验,探讨了东胜砂岩型高岭土的富集机理。结果表明,高岭石在河流环境中的富集成矿与水介质中大量有机质的存在有关,植物分解产生的腐殖质具有很强的吸附性,在pH值>5.5和适量的多价阳离子存在的条件下,介质水中的腐殖质可通过多价阳离子与高岭石和石英相互牢固吸附,形成高岭石-有机质-石英复合体,从而使高岭石能够与石英一起搬运、沉积;某些具有一定疏水性的有机质与矿物的吸附,改变了矿物颗粒表面的亲水性,促进了高岭石的沉积富集。 相似文献
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矿物结合的腐殖质可改变矿物的表面性质,矿物对腐殖酸的吸附强度与矿物的吸附位性质、密度、荷电性及比表面积有关.若按比表面积计算,矿物对腐殖酸的吸附强度顺序为氢氧化铝>高岭石>石英;按单位质量计算,吸附强度顺序为高岭石>氢氧化铝>石英.研究表明,矿物表面活性受水溶液pH值的调控,且当pH值在4～7时,上述3种矿物对腐殖酸的吸附机理为石英主要表现为氢键作用;氢氧化铝主要表现为配体交换表面配位作用;高岭石表现为多种形式并存,包括氢键、配体交换表面配位和疏水性作用以及金属离子桥键作用. 相似文献
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考察酸性条件特别是在近中性 pH范围内胡敏酸对高岭石吸附铜离子的强化作用。研究表明 ,胡敏酸的加入可以提高高岭石对铜离子的吸附率 ,甚至在pH 5～ 6附近高岭石对铜离子的吸附率也从约 5 0 %提高到约 6 5 %。当 pH <4时 ,由于高岭石表面铝的高溶出或胡敏酸阴离子基团离解程度降低等因素 ,使其表面对胡敏酸的吸附率有所降低 ,但与高岭石样品相比 ,胡敏酸高岭石复合体对铜离子的吸附仍然有明显的增加。胡敏酸对高岭石吸附铜离子的强化机制是 ,高岭石端面形成了Al—HA—Cu三元配合物 (B型 ) ,与传统的诸如pH、离子强度与离子初始浓度等介质条件影响不同。在 pH >7时高岭石端面及腐殖质基团去质子化增强 ,因而静电排斥降低了高岭石对胡敏酸的吸附 ,从而使得胡敏酸对铜离子在高岭石表面上的吸附作用有所减弱 ,此时可能出现胡敏酸铜及氢氧化铜的沉淀 ,铜离子的表观吸附率可能不会有明显变化 相似文献
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近地表土壤中重金属元素的累积与有机碳的含量关系密切.有研究者指出,腐殖质对重金属元素的吸附和螯合容量很大,来源于大气的重金属元素总是最终以腐殖质结合态回落土壤[1].腐殖质对重金属具有远较粘土矿物更高的吸附容量,即使很低的腐殖质含量也可吸附相当大量的重金属[2]. 相似文献
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为了阐明CH4与CO_2在高岭石中的竞争吸附机理,采用蒙特卡洛方法构建了高岭石超胞模型,模拟计算了高岭石吸附CH4与CO_2在不同温度及压力条件下的变化规律,分析了不同孔径对高岭石吸附CO_2和CH4的影响。结果表明,不同温度下高岭石对CH4与CO_2分子的吸附量均符合Langmuir模型,在相同压力条件下,高岭石对CO_2分子的吸附量远远大于对CH4分子的吸附量;293.15 K时,高岭石对CO_2的吸附具有明显的竞争优势,CH4在CO_2分子的影响下不再符合Langmuir曲线,说明高岭石与CO_2分子的相互作用强于与CH4之间的相互作用;随着孔径的增大,高岭石对CH4与CO_2的吸附量均减小,表明CH4和CO_2主要吸附在微孔中;高岭石吸附CH4与CO_2分子后体系的总能量和非成键能发生了变化,说明高岭石与CO_2的相互作用能要强于高岭石与CH4的相互作用能,高岭石对CH4的吸附为典型的物理吸附,而对CO_2的吸附以物理吸附为主,且伴随着微弱的氢键作用。研究结果为阐明CO_2和CH4在黏土矿物的赋存机理以及CO_2驱替CH4的研究提供了一定的理论依据。 相似文献
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由于重金属镉离子的吸附性能较差、毒性大,因此,寻找镉离子的高效吸附材料具有重要现实意义。本文开展巯基硅烷对高岭石的嫁接改性研究,经红外光谱测试证实,成功将巯基引入到高岭石表面。同时,硅烷改性对高岭石晶体结构没有产生影响。通过批量实验考察了高岭石和巯基硅烷改性高岭石(K-SH)对Cd(Ⅱ)的吸附特征,主要探讨了p H值、时间对吸附效率的影响。矿物对Cd2+的吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温方程更符合Langmuir模型,并估算的K-SH的最大吸附量是4.375 mg/g,比高岭石的大近20倍。改性高岭石表面嫁接了巯基后,可为高岭石吸附Cd(Ⅱ)提供大量的新吸附位点,通过配位复合作用显著提高对镉离子的吸附固定能力。因此,巯基硅烷改性高岭石是一种有应用前景的土壤修复材料。 相似文献
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高岭石对重金属离子的吸附机理及其溶液的pH条件 总被引：14，自引：0，他引：14
高岭石对Cu^2+,Pb^2+离子的吸附实验及高岭石的溶解实验表明,高岭石对重金属离子的吸附有别于石英单一表面配位模式,离子交换和表面配位模式并存,并随溶液pH由酸性往碱性的变化发生规律性的演替：pH<6.5时主要表现为外圈层配位的离子交换吸附,且在pH<4时由于受到高岭石表层中铝的高溶出及溶液中较高离子强度的影响,高岭石对Cu^2+,Pb^2+离子的吸附率较低,pH为5～6时由于高岭石端面的荷电性为近中性,吸附率则有明显的提升并且表现为一个吸附平台;pH>6.5时离子交换和表面配位均为重要吸附机制,pH再升高时沉淀机制则起着重要作用。研究表明,pH调控高岭石-水界面溶解与质子化-去质子化反应过程,并影响着Cu^2+,Pb^2+离子的吸附行为。最后采用Sverjensky(1993)表面配位的物理模型对吸附结果作了描述。 相似文献
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为了研究土壤中有机质-矿质复合体结合形式对有机污染物吸附的影响, 利用批实验的方法, 对比研究有机质-矿质复合体与无机矿物和腐殖酸简单的混合物对三氯乙烯的吸附.结果表明, 与腐殖酸相比, 高岭石和石英砂吸附三氯乙烯量很小.模拟有机质-矿质复合体吸附三氯乙烯是线性吸附, Koc值随腐殖酸含量的增加而减小, 并且比纯腐殖酸样品的Koc值小.有机质与矿质的相互作用影响了有机质的吸附性能.对有机质在复合体中的形态变化进行了分析, 提出了有机质-矿质复合体模型, 并对实验结果进行了合理的解释. 相似文献
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高岭石和蒙脱石分别是暖湿和冷干气候带内典型土壤的代表性矿物,对二者吸附胡敏酸特点的对比研究可以为探索不同地带土壤中重金属的环境行为提供重要的依据。笔者通过一系列实验研究了pH值、离子强度和胡敏酸初始浓度对胡敏酸在高岭石和蒙脱石上吸附量的影响,重点剖析了引起高岭石和蒙脱石在吸附胡敏酸方面表现出的共性和差异的原因。研究结果表明:1)在pH=5条件下,胡敏酸在高岭石和蒙脱石上的吸附量均随着胡敏酸初始浓度和离子强度的升高而逐渐增加;2)胡敏酸在高岭石和蒙脱石上的吸附量均随着pH值的升高而降低;3)pH<6时,高岭石吸附的胡敏酸量多于蒙脱石,pH>6时则相反。这是由高岭石和蒙脱石在不同pH条件下吸附胡敏酸的机制不同造成的。在pH<6时,高岭石与胡敏酸之间的静电引力起主导作用,其次是配位交换作用和氢键作用。此时,蒙脱石以氢键作用为主要吸附机制。在pH>6时,高岭石和蒙脱石的主要吸附机制分别是疏水性作用和阳离子键桥。 相似文献
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高岭石水溶液的界面反应特征 总被引：2，自引：1，他引：1
高岭石的表面荷电性、溶解及其对 Cu2 、 Pb2 的吸附等实验结果表明, 高岭石的零净质子电荷点 pHPZNPC=5.2,但端面 >AlOH的 pHPZNPC在 6.5～ 7.0之间,而 >SiOH的 pHPZNPC < 2.3;然而,在 pH 2～ 10范围,ζ电位均为负值,即电动电荷等于零对应的 pH (pHIEP) < 2;且在 pH < 4溶解时, Al溶出率比 Si高,表明高岭石表层形成富 Si贫 Al层.随着溶液 pH由酸性往碱性的变化,重金属离子的吸附表现为离子交换与表面配位模式并存,并发生规律性的变化:在 pH < 6.5时主要表现为离子交换吸附,在 pH < 4时由于受到高岭石 Al的高溶出及较高的离子强度影响,高岭石对 Cu2 、 Pb2 的吸附率较低,但在 pH 5～ 6附近吸附率有明显的提升,并且有个吸附平台;在 pH > 6.5时,主要表现为离子交换和表面配位均为重要的吸附机制,若 pH再升高或重金属离子浓度过高时甚至发生表面沉淀.研究还表明,溶液 pH与离子强度影响高岭石水界面反应过程,表面溶解与质子化反应改变高岭石的表面性质,包括表面荷电性和表面位化合形态,因而调控 Cu2 、 Pb2 的界面吸附行为. 相似文献
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土壤有机无机复合体的研究进展 总被引：19，自引：0，他引：19
对土壤有机无机复合体结构模型、有机无机复合体与团聚体的关系、有机无机复合体的肥力特征等方面的最新研究成果进行了综合评述。现代测试技术和计算机技术的应用为土壤有机无机复合体的研究提供了新的研究途径,发展形成了腐殖质胶体、有机无机复合体及有机质-异源生物物质复合体的结构模型,在纳米化学水平和三维分子结构模型上重新认识和阐明土壤有机无机复合体的结构和功能;有机无机复合体是土壤改良剂、营养源和重金属或有机有毒污染物过滤器;应在土壤科学、环境科学和生态学中,重视有机物质与矿物质相互作用和结构模型研究,加强土壤有机无机复合体环境化学行为和颗粒迁移动力学的研究。 相似文献
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Mechanistic roles of soil humus and soil minerals and their contributions to soil sorption of nonionic organic compounds from aqueous and organic solutions are illustrated. Parathion and lindane are used as model solutes on two soils that differ greatly in their humic and mineral contents. In aqueous systems, observed sorptive characteristics suggest that solute partitioning into the soil-humic phase is the primary mechanism of soil uptake. By contrast, data obtained from organic solutions on dehydrated soil partitioning into humic phase and adsorption by soil minerals is influenced by the soil-moisture content and by the solvent medium from which the solute is sorbed. 相似文献
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《Organic Geochemistry》1999,30(8):929-936
The sorption isotherms of benzene, naphthalene, fluorene and phenanthrene for a suite of whole and lipid-extracted soils are presented. The sorption of benzene to two different peats displays linear characteristics which are consistent with the partitioning model of sorption. The sorption of the PAHs to three different mineral soils show marked nonlinear character. The nonlinear sorptive character of the soil organic matter can be described by site specific sorption occurring within the soil organic matrix. Removal of the lipids via Soxhlet extraction increases the nonlinear character of the sorption isotherms as well as doubles the sorptive capacity of the mineral soils for the PAHs studied. This indicates that the lipids naturally present in the soil strongly compete for hydrophobic sorption sites present in the soil organic matter matrix. 相似文献
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The effects of organic matter (80% humic and 15% fulvic acid) and coexistence of heavy metals (Ni, Pb and Zn) on sorption of three polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)—acenaphthene, fluorene and fluoranthene—were examined for kaolinite, 60% kaolinite?+?40% sand, and 43% kaolinite?+?42% sand?+?15% bentonite. In total 108 batch sorption tests of PAHs were conducted for three types of clay mineral mixtures in six possible combinations of soil organic matter and heavy metal contents from no heavy metals and organic matter added to maximum organic matter added with spiked heavy metals. Results showed that the existence of metals increased the sorption of PAHs onto kaolinite from 4.7% for acenaphthene to 17.9% for fluoranthene. Organic matter in a kaolinite-sand-bentonite matrix could increase PAH sorption by up to 140% for fluoranthene. In all cases, increases were greater for fluoranthene, a larger PAH molecule. Heavy metals coexisting with organic matter led to enhanced sorption of PAHs compared to clay minerals without organic matter. Synergistic effects of organic matter and heavy metals on PAH sorption increments in the mixtures studied were such that the overall sorption could be 10–41% higher than that based on summation of the separate effects of metals and organics. 相似文献
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为探讨天然黏土矿物及有机质对纳米乳化油在多孔介质中迁移滞留的影响，本文选取高岭石和蒙脱石这两种黏土矿物以及有机质的典型代表腐殖酸，开展了单一矿物、有机质及有机矿质复合物对纳米乳化油的吸持批实验研究，并运用比表面积全分析、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)等技术手段探讨了吸持机理。实验结果表明，介质对纳米乳化油的吸持均符合Freundlich模型；单一矿物及腐殖酸对纳米乳化油的吸持能力表现为：蒙脱石>腐殖酸>高岭石，有机矿质复合样品的吸持能力表现为：蒙脱石-腐殖酸>高岭石-腐殖酸，且均大于其对应的单一样品，出现了“1+1>2”的现象，表明介质组成越复杂，对纳米乳化油的吸持滞留程度越大。进一步分析证实，纳米乳化油主要通过氢键和疏水作用吸持在矿物和腐殖酸表面，表面结构性质是高岭石和蒙脱石吸持过程中的主导因素，因此蒙脱石具有更强的吸持能力，而腐殖酸的吸持主要通过颗粒间聚集作用来实现；对于复合样品，吸持主要通过氢键、配体交换和疏水作用结合来实现。腐殖酸与矿物的复合会增加吸持位点并且增强矿物表面疏水性，从而促进吸持。腐殖酸与纳米乳化油的共吸... 相似文献
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An understanding of the processes that lead to long-term stabilization of organic matter in soils is essential to the effective implementation of strategies designed to mitigate CO2 loss from the soil carbon reservoir in temperate climatic zones. Decomposition studies indicate that montmorillonite, a smectite that often forms with interlayers rich in Ca2+, greatly retards the microbial mineralization of soil organic matter. We performed a series of atomistic simulations designed to identify favorable molecular-scale organo-mineral interactions within nanoscale, hydrated complexes consisting of a humic substance and Ca-montmorillonite. Both protonated and Ca-saturated forms of the model humic molecule, representing acidic and circumneutral solution conditions, respectively, were studied within the hydrated interlayer region of a rigid-atom model of Ca-montmorillonite. The protonated humic substance formed direct hydrophobic and hydrogen bonding (H-bonding) interactions with the clay mineral. A few polar organic groups adsorbed via water bridging interactions. The Ca-saturated humic substance adsorbed via numerous cation bridges, less numerous water bridges, and indirect H-bonding interactions mediated by water molecules. Application of molecular modeling techniques to this complex organo-mineral system thus allowed identification of interactions favorable to carbon sequestration under both acidic and circumneutral conditions. 相似文献
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The role of organic ligands in metal complexing in natural waters has received little attention because of uncertainties regarding both the abundance and nature of dissolved organic carbon compounds. Recent data show that the bulk of dissolved organic matter in natural waters consists of highly oxidized and chemically and biologically stable polymeric compounds closely resembling soil humic substances. Average molar concentrations of these aquatic humics in major U.S. rivers range from 5 × 10?6to 3 × 10?5 moles 1?1. Fractional elution of soil organic matter by meteoric waters may be considered to be the main process contributing to the presence of humic matter in rivers. The aquatic humic polymers participate in complex formation through ionizable functional groups with a range of differential acidities. The stabilities of metal-humic complexes in natural waters are higher than those of the corresponding inorganic metal complexes. Quantitative evaluation of the metal-organic interactions can be approached by applying variable equilibrium functions which take into account the differential physico-chemical characteristics of the active complexing sites on the polymer molecule. Assuming an average humic concentration of 10 mg 1?1, complexation of trace metals can be significant even in the presence of excess concentrations of major cations. 相似文献