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张文倩葛茂发佟胜睿贾晨辉李伟然张欣然 《矿物岩石地球化学通报》2020,(1):44-50
土壤是大气活性含氮化合物(N2O、NOx、HONO和NH3)的重要来源。这些含氮物种释放到大气中与一次污染物发生反应,对大气氧化性和污染物的生消起到重要作用。土壤释放这些大气活性含氮物种涉及生物、化学、物理等多个过程,这些过程的反应物和反应产物之间又存在复杂的相互作用。土壤的理化性质如土壤酸碱度、湿度、含水量等对这些含氮物种的释放量有重要影响。目前在量化上述活性含氮物种以及模拟评估土壤释放过程对空气质量的影响方面存在不足。本文概括了目前国际上有关土壤释放上述活性含氮物种的机制和影响因素的研究现状,指出未来的研究需要进一步完善土壤释放活性含氮物种的关键微观机理,揭示土壤释放过程对大气污染的影响机制,以期为提高空气质量提供科学指导。 相似文献
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《矿物岩石地球化学通报》2020,(1)
正编者按语:环境地球化学是环境科学与地球化学的交叉学科,在解决我国面临的主要环境问题方面有重要的作用。本期特邀5位在2019年环境地球化学领域获得国家自然科学基金委重点项目资助的国内著名学者,就相关研究领域的研究进展进行详细的介绍,包括持久性卤代有机污染物在食物网中的生物放大研究、矿区土壤中重金属形态分布的地球化学机制、土壤释放大气活性含氮物种的研究、 相似文献
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《矿物岩石地球化学通报》2020,(1):3-4
编者按语:环境地球化学是环境科学与地球化学的交叉学科,在解决我国面临的主要环境问题方面有重要的作用。本期特邀5位在2019年环境地球化学领域获得国家自然科学基金委重点项目资助的国内著名学者,就相关研究领域的研究进展进行详细的介绍,包括持久性卤代有机污染物在食物网中的生物放大研究、矿区土壤中重金属形态分布的地球化学机制、土壤释放大气活性含氮物种的研究、 相似文献
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《地球科学进展》2019,(9)
大气中氧化态活性氮主要包括氮氧化物(NOX=NO+NO2)和硝酸等。NOX的循环过程会影响臭氧和羟基自由基的浓度,进而影响大气氧化能力。NOX的氧化终端产物硝酸是颗粒污染物的重要组成部分,其干湿沉降过程会对生态系统产生影响。氮稳定同位素(δ15N)在大气活性氮循环,示踪区域和全球活性氮排放、传输和沉降等研究方面都展现出了一定的潜力。回顾目前用δ15N研究NOX排放和大气活性氮循环的现状,从NOX的产生机制和收集分析方法等方面讨论NOX源δ15N数据的不确定性及原因,分析NOX和硝酸在大气转化和传输过程中氮同位素的分馏效应和影响等,最后讨论用δ15N示踪NOX排放的可能性和问题。虽然目前用δ15N量化示踪排放源还存在比较大的不确定性,但是δ15N可以有效地示踪大气活性氮循环和转化过程。在此基础上,有望利用大气化学传输模型,结合同位素观测数据和分馏机制,对区域和全球大气活性氮循环过程中的同位素效应进行综合评估,提高用δ15N研究大气氧化态活性氮来源以及循环的准确性和可靠性。 相似文献
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对流层活性卤素化学:充满机遇和挑战的研究领域 总被引：2，自引：0，他引：2
活性卤素物种(RHS)参与大气对流层中许多化学过程,影响许多重要物种的源和汇,在大气对流层化学中起着十分重要的作用,因此对流层活性卤素化学成为近年来国际大气化学研究的重要前沿研究领域。RHS在对流层的外场观测方法主要包括化学放大、大气压化学电离质谱（APCIMS）、长程差分吸收光谱（DOAS）、雾室和湿法化学分析法、光解法、碳同位素的比率法等。各种观测方法表明大气边界层中存在着不同种类的RHS,特别在海洋边界层、极地边界层和盐湖地区。RHS的浓度有较大的变化范围（10-12~10-10）。RHS可引起一些VOCs的氧化,影响HOx和NOx的反应,减少对流层O3,并对硫的氧化和汞化学有较大的影响。对流层RHS的源主要为有机卤素化合物的排放和海盐气溶胶的释放。在讨论RHS在对流层的循环转化的基础上,归纳总结出一个示意图;提出了现有的主要科学问题,进而展望了今后的研究前景。 相似文献
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随着塑料制品在工农业和生产生活中的广泛使用,大量微塑料被释放到土壤中,带来不可忽视的生态环境与健康风险。长久以来,人们更关注微塑料本身的生态毒性,对微塑料与环境中的其他化学污染物的联合作用及其环境效应研究较少。由于土壤微生物在微塑料降解过程中起着关键作用,认识土壤微塑料是如何通过影响土壤环境而直接或间接影响土壤中微生物群落和土壤生态功能的微观机理,已成为未来推进微塑料的降解和科学认识微塑料生态系统风险的关键。本文综述了近年来微塑料在土壤中吸附和迁移机理,以及微塑料的吸附程度和位置对其迁移行为的影响。总结了微塑料与土壤中有机污染物和重金属的复合作用的进展,探讨了这些复合作用对土壤环境风险的影响,包括污染物的毒性、生物利用度和迁移性的变化。评述了微塑料对土壤微生物群落的影响及作用机制,微塑料对微生物的物种丰富度、活性和结构的影响,以及微塑料表面的定殖和选择性富集能力。建议未来应该加强以下三方面的研究：(1)深入探索微塑料与环境污染物的复合作用及其生态毒理作用的微观机理;(2)认识土壤中微塑料对土壤微生物群落结构改变的微观机制;(3)探索通过科学调控土壤理化特性、特异性微生物在微塑料表面的定... 相似文献
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综述了大气气溶胶颗粒物的特征、颗粒物的界面反应与矿物协同演化意义;重点介绍了大气颗粒物粒径分布和矿物成分,以及常见有毒有害气体的界面反应产物特征与关键化学过程;总结了矿物颗粒在大气气溶胶形成过程中汇聚、调控、催化的作用,以及颗粒物与大气中SO2、NOx的协同反应机制;分析了微纳米颗粒对二次有机气溶胶形成的影响,以及大气矿物相颗粒界面反应产物组合及协同演化作用.可为进一步研究大气颗粒物与大气中痕量污染气体反应形成二次气溶胶进而影响大气化学组成的过程提供指导,对深入探讨大气矿物颗粒表面特性在复合污染物中多介质反应的微界面化学过程,矿物尘-污染物气溶胶体系在雾-霾形成、转换、新生粒子和阻断行为的复合作用具有重要的环境学意义. 相似文献
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汞污染是当前重要的全球性环境问题。在气候变暖的背景下,多年冻土退化能够显著改变土壤环境和水热过程,进而可引发土壤中汞的活化和大量释放,对生态系统产生潜在的风险。本文综述了多年冻土区土壤总汞的浓度和储量、空间分布和影响因素,阐释了多年冻土不同退化过程中（活动层增厚和热喀斯特发育）土壤中汞的迁移转化和释放特征及其环境效应。北半球多年冻土区土壤总汞储量为597 Gg(384～750 Gg),植被吸收作用驱动的大气单质汞[Hg(0)]沉降是土壤中汞的重要来源。多年冻土区土壤中总汞含量和空间分布主要受大气汞沉降、有机质含量和沉降后过程（如淋溶作用）的影响。多年冻土退化不仅能够向大气和水生生态系统释放大量的汞,还可增强微生物甲基化作用生成剧毒的甲基汞（MeHg）,已经对全球汞循环及区域环境产生了重要影响,且这一影响在持续加强。未来研究中需结合汞同位素等多技术手段,追踪多年冻土融水径流中汞的迁移转化和传输过程;强化热喀斯特对汞释放的影响研究;结合野外原位观测与模型模拟,全面评估多年冻土退化对土壤汞迁移转化的影响及其环境效应。 相似文献
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多年冻土储存了大量的有机碳、氮素以及持久性有机污染物和汞等污染物.全球变暖背景下,目前全球大部分的多年冻土都处于退化状态.多年冻土区土壤温度升高、多年冻土层解冻后,土壤温度水分会发生变化,从而改变微生物的生长代谢过程,进而改变多年冻土区的物质循环.通过综述多年冻土区的碳、氮及污染物的储量及其在多年冻土退化下的迁移转化及输出特征,研究发现:多年冻土退化增加活动层厚度、形成热喀斯特地貌,一方面导致碳基和氮基温室气体快速释放到大气中,另一方面也向水生系统中输出溶解性碳氮组分及可溶性污染物,这些过程会导致多年冻土由碳、氮和污染物储存的"汇"转变为"源",并最终影响全球生物地球化学循环.明确多年冻土区碳、氮和污染物的生物地球化学循环过程对于全面理解气候变化对自然和人类社会系统的影响具有重要作用.未来研究中,还需要结合多学科技术手段,开展多年冻土退化过程、水文过程与生物化学循环过程的系统集成研究,此外,还需加强汞、POPs等污染物的二次释放过程与碳氮循环的耦合关系研究,定量多年冻土中污染物二次释放的环境效应,以深刻认识多年冻土中物质循环过程并为气候和环境变化提供预测依据. 相似文献
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土壤氮素及其环境效应 总被引：11，自引：0，他引：11
本文概述了土壤中含氮化合物的排放源，通量及其对环境的主要影响，并就这些氮素污染物与土壤理化因子和氮肥施用量之间的关系进行了简要的分析。 相似文献
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土壤中微塑料的吸附迁移及老化作用对污染物环境行为的影响研究进展 总被引：2，自引：0，他引：2
微塑料(粒径小于5mm的塑料颗粒),由于其自身较强的迁移特性及对环境污染物较强的亲和力,会引发严重生态风险,受到广泛关注。微塑料可以通过地膜破损、垃圾填埋和大气沉降等方式汇集在土壤中。土壤中的微塑料不仅会向下迁移,吸附富集共存的污染物,还会在表生地球化学作用下发生老化,对环境安全造成更大的威胁。本文基于近年文献重点综述了土壤环境中微塑料的吸附迁移行为以及老化作用对污染物环境行为的影响。结果表明：(1)微塑料在土壤中的迁移行为受到其自身理化性质(大小、形状及官能团)及土壤环境条件的影响;(2)微塑料可以吸附携带外部环境污染物迁移,从而改变污染物在环境中的归宿与生物可利用性;(3)老化作用会改变微塑料理化性质,影响微塑料的吸附与迁移能力,加速内源污染物的释放,其中有机污染物邻苯二甲酸酯释放的浓度范围约为50.3～6660ng/g,常见重金属Pb2+的释放浓度范围约为5.1～81.4μg/g。本文建议今后应加强三方面研究工作：(1)不同土壤环境中多因素耦合条件下,开展微塑料与环境污染物的相互作用机制研究,特别是不同土壤介质及环境因素对污染物在微塑料上的吸附/解吸/迁移行... 相似文献
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大气对流层平流层交换(STE)研究进展 总被引：2，自引：0，他引：2
大气平流层对流层交换(Stratosphere-Troposphere Exchange,STE)包括平流层向对流层的输送(Stratosphere-Troposphere Transport,STT)和对流层向平流层的输送(Troposphere-to-Stratosphere Transport,TST)2个过程,通常统称为STE交换过程.其对大气的辐射平衡、化学成分具有重要影响.研究STE对于大气化学、气候变化、平流层对流层耦合模式的发展等领域意义重大.对国内外不同尺度STE的观测、模拟与诊断做了评述,讨论了各种尺度STE的机制,比较了不同诊断方法和模式的性能和特点.着重指出目前天气尺度STE的研究虽然比较充分,但在STE过程中,中小尺度混合、湍流混合等物理过程的机制、诊断以及模拟方法的研究还有待提高.中小尺度强对流引起的TST对对流层污染物向平流层的输送作用和影响越来越受到关注.在全球快速城市化的背景下,研究城市群高污染区域强对流天气引起的TST过程及其影响具有重要的科学意义. 相似文献
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研究了Pt/MgO,Pt/γAl2O3Pt/ZrO2和Pt/HZSM-5催化剂上H选择催化还原消除NOxH2SCR)反应.结果发现,H2SCR活性和N2生成选择性受催化剂中Pt的金属性以及载体的氮氧化物吸附能力影响很大.HZSM-5的表面酸性使载体对NO吸附能力较小,使担载Pt以较高的金属性存在,从而导致Pt/HZSM-5催化剂的高活性和高选择性.相反,Pt/MgO和Pt/γAl2O3催化剂较差的活性和选择性可归因于其载体的碱性表面、催化剂中Pt较低的金属性以及载体对氮氧化物较大的吸附能力.结合反应的原位红外光谱结果可以认为,在Pt/载体界面处亚硝酸根/硝酸根物种被还原为N2或N2O取决于该处参与反应的活性H与这些含氮物种的相对数目. 相似文献
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粉尘释放和沉积机制的研究进展 总被引：3，自引：1，他引：2
风蚀地表释放的粉尘气溶胶在其输送和沉积过程中产生的直接和间接环境效应促进了对其释放和沉积机制的研究.随着土壤风蚀研究的发展,对粉尘释放机制有了较为深入地研究,从简单的经验方程模型发展到目前考虑粉尘释放微观过程的具有清晰物理机制的释放模型,并在大尺度沙尘预报研究中得到了广泛应用.粉尘沉积主要集中于对干沉积和云下清除过程的研究,而对云内清除过程认识不足.简要回顾了粉尘释放和沉积机制研究的发展历史,系统地评述了研究的现状,提出了粉尘释放和沉积模拟研究中存在的问题和今后的发展趋势. 相似文献
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短链氯化石蜡(Short Chain Chlorinated Paraffins, SCCPs)是一种持久性有机污染物,广泛应用于电缆、人造革等工业生产中,具有很强的生物毒性,并可以通过多种途径进入土壤环境,威胁着土壤生态环境安全。针对新污染物之一的SCCPs,已经有相关研究做出了基于淡水环境的基准,而目前关于SCCPs的土壤生态环境基准和风险的研究仍旧缺乏。鉴于此,本研究分别采用物种敏感度分布法和分配系数法推导了土壤中SCCPs的生态环境基准阈值,并对我国典型土壤中的生态风险进行了评价。结果表明：采用物种敏感度分布法得出土壤的无效应浓度为71.46 mg/kg;采用分配系数法得到土壤的无效应浓度为10.1 mg/kg。经过与相关研究对比,最终选择利用分配系数法得到的基准值作为SCCPs的土壤生态环境基准值。由于物种选择和研究方法的差异性等,本研究获得的SCCPs土壤生态环境基准与其他国家存在一定差异。另外,运用风险商值法对土壤中的SCCPs环境风险进行评价,结果表明,目前我国主要地区的不同土壤类型中SCCPs的HQ值为7.23×10-5～0.501 7,为低风险... 相似文献
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含砷尾矿中砷(As)及伴生元素铊(Tl)等毒性元素易向周边水和土壤介质中迁移,揭示尾矿中毒性元素的矿相特征及其释放机制具有重要意义。本研究以某雄黄矿区含砷尾矿为研究对象,结合化学分析、矿物学表征等手段,通过静态浸出实验探究含砷尾矿中As和Tl的矿相特征及其释放机制。研究结果表明,含砷尾矿中As和Tl的环境行为明显受到其矿相特征及赋存形态影响。矿物学分析结果显示尾矿中As的主要矿物相为砷铂矿和砷铁矿,矿物解离度表明砷矿物处于风化状态,As释放风险较高;而Tl则以伴生元素形式存在于Ca、Mn和Mg等矿物相中,这些矿物的沉淀溶解控制着尾矿中Tl的释放。尾矿中As主要以铁锰氧化物结合态和有机结合态存在,Tl主要以铁锰氧化物结合态和残渣态存在。酸性浸出条件下金属的活性态比例增高,可交换态As由0.29%上升至1.67%,可交换态Tl从5.46%升高至8.67%;尾矿中As释放加强而Tl受到抑制,表明尾矿中As与Tl释放存在竞争关系。As的浸出符合双常数模型,为多因素控制的物理和化学过程;Tl的浸出符合抛物线扩散模型,由结构掺入和表面吸附等扩散机制控制。本研究明确了含砷尾矿As和Tl的释放特性、化... 相似文献
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分析了挥发性污染物在土壤中迁移转化机制以及耕作层土壤的特点,在考虑耕作层土壤大孔隙流的特点基础上,以质量守恒原理为基础,建立了挥发性污染物在土壤中迁移转化的两区数学模型,并给出了模型的数值解法。以典型的挥发性污染物为例,对其在土壤中的迁移转化的动力学行为进行分析,认为农药的挥发性以及不动水区含水率是农药在土壤中浓度分布的主要影响因素,验证了土壤中农药挥发性数学模型的应用更符合其发生机制以及所建立的两区模型的正确性。这对于预测挥发性污染物释放对环境污染的变化趋势和控制挥发性污染物对环境的污染具有重要意义,并为土壤中挥发性污染物的安全评价提供了手段。 相似文献
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大气有机氮沉降及其对海洋生态系统的影响 总被引：8，自引：0，他引：8
有机氮是大气中含氮物质的重要组成部分。大气中有机氮化合物的种类繁多,按其存在的形态可分为：氧化型、还原型以及生物/颗粒型有机氮,这些有机氮可来自自然源和人为源的直接释放,也可来自于无机氮与碳氢化合物间的大气化学反应。大气有机氮对海洋的输入不仅可以促进海洋初级生产力的增长、进而增加二氧化碳的吸收速率,还可能影响海洋生态系统的结构和功能。分析了海洋大气有机氮沉降的最新研究进展,结果表明：气溶胶中的有机氮在总氮中所占的比例为39.6%±14.7%;陆地雨水中以有机形式存在的溶解氮为30.2%±15.0%,而海洋上,溶解有机氮可达到雨水中总氮的62.8%±3.3%。可见,目前仅包括无机氮沉降的入海通量可能低估了1/3。因此,开展大气有机氮沉降的研究,有助于评价有机氮在全球氮循环中的作用,以及对海洋生态系统的短期和长期的影响。 相似文献