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1.
为了考察铁锰氧化物对酚类污染物的氧化降解能力,采用天然以及合成的铁锰氧化物对苯酚的氧化降解进行对比实验研究。土壤中铁锰氧化物样品分别为天然针铁矿及氧化锰,合成铁锰氧化物样品分别为合成针铁矿及软锰矿。结果表明：苯酚与铁锰氧化物发生氧化还原作用时,还可能与土壤中杂质发生吸附等作用;铁锰氧化物还原反应强度随着反应介质pH值的升高而迅速下降;可用零级反应动力学方程拟合铁氧化物还原溶解反应,针铁矿溶解反应的强度与介质的pH值呈负相关关系;天然针铁矿对酚类污染物的氧化降解能力明显高于合成针铁矿,pH值对天然针铁矿溶解反应影响较大;可用一级指数衰减方程拟合锰氧化物还原溶解反应,锰氧化物溶解反应的强度与介质的pH值呈指数衰减关系;pH值对软锰矿还原溶解反应的影响大于对土壤中氧化锰的影响,pH值越小,影响越显著;对比pH值对铁和锰还原作用的影响发现,在pH=6.5时,锰氧化物仍有较强的氧化性能。 相似文献
2.
不同氧化锰矿物对光催化降解苯酚的影响 总被引：1，自引：0，他引：1
合成层状结构的酸性和碱性水钠锰矿以及隧道结构的锰钾矿和钙锰矿,将其用于苯酚的光催化降解研究。分别采用X射线衍射(XRD)、原子吸收光谱(AAS)、扫描电镜(SEM)、BET氮气吸附法和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对供试锰氧化物的晶体结构、化学组成、微观形貌、比表面积以及光吸收性能等进行了表征。研究表明,暗反应条件锰氧化物对苯酚的降解作用较弱,而UV-Vis光照能显著促进锰氧化物对苯酚的降解。光照反应12 h后,锰钾矿、酸性水钠锰矿、钙锰矿以及碱性水钠锰矿的苯酚降解率分别为92.1%、77.3%、57.4%和45.8%;对应的TOC去除率分别由暗反应时的6.3%、11.2%、2.0%和4.6%提高至62.1%、43.1%、25.4%和22.5%。4种供试锰氧化物均具有光催化活性,其大小顺序为:锰钾矿>酸性水钠锰矿>钙锰矿>碱性水钠锰矿。UV-Vis光照下氧化锰矿物光化学降解苯酚主要存在3种降解机制———苯酚的直接光解,锰氧化物的化学氧化和锰氧化物的光化学催化,其中光催化降解起主导作用。 相似文献
3.
探讨了人工合成的高价锰氧化物与紫外光(UV)联用时降解苯酚废水的特性。结果表明,氧化锰矿物在无UV时对苯酚的降解能力差异大,1 g/L的氧化锰4 h对200 mg/L苯酚废水的降解率和COD去除率分别为:锰钾矿97.51%、酸性水钠锰矿89.07%、碱性水钠锰矿11.36%、钙锰矿9.67%;锰钾矿87.79%、酸性水钠锰矿53.11%、碱性水钠锰矿6.42%、钙锰矿1.43%。UV光照下,氧化锰矿物对苯酚的降解率有不同程度的提高,且表现出显著的表面光催化性质,增加了苯酚的深度降解,COD去除率显著提高。UV下氧化锰4 h对苯酚的降解率分别为:锰钾矿99.48%、酸性水钠锰矿91.86%、碱性水钠锰矿40.15%、钙锰矿35.95%);COD的去除率分别为:锰钾矿98.11%、酸性水钠锰矿68.45%、钙锰矿27.57%、碱性水钠锰矿24.27%。MnO2-UV联用时降解苯酚可能包括两种主要作用机制:氧化锰矿物的直接化学氧化降解和UV下MnO2的表面光催化降解。 相似文献
4.
氧化锰、氧化铁、氧化铝对砷(Ⅲ)的吸附行为研究 总被引：6，自引：0，他引：6
合成了氧化锰、氧化铁、氧化铝三种矿物,以氧化铁、氧化锰为吸附剂研究了pH值、离子强度和时间等因素对吸附As(Ⅲ)的影响,并讨论了氧化锰、氧化铁、氧化铝三种矿物对As(Ⅲ)的饱和吸附容量及等温吸附实验。pH值对氧化锰吸附As(Ⅲ)几乎不影响,对氧化铁吸附As(Ⅲ)在很大的范围内(pH为3.5~8.5)影响不大,离子强度对二者吸附As(Ⅲ)的影响不大,吸附反应在0.5 h左右达到吸附平衡。在优化吸附条件下氧化锰、氧化铁、氧化铝对As(Ⅲ)的饱和吸附容量分别为48.38 mg/g、23.70 mg/g、3.52mg/g,三种合成矿物对As(Ⅲ)的饱和吸附容量:氧化锰氧化铁氧化铝。对实验数据进行Freundlich和Langmuir拟合,相关系数R均在0.98以上,吸附动力学符合Lagergren二级速率方程。 相似文献
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6.
作为表生土壤环境中易生成且分布广泛的氧化锰矿物,水锰矿(γ-MnOOH)能参与铁氧化物的生成过程,影响Fe_(2+)的迁移、转化和归趋。本文考察了pH值为3.0~7.0的模拟水溶液体系中水锰矿与Fe_(2+)的相互作用及其生成铁氧化物的过程,分析了Fe_(2+)浓度、pH值和空气(氧气)对Fe(Ⅲ)氧化物晶体结构类型、化学组成和反应速率的影响。研究结果表明,水锰矿氧化Fe_(2+)产物主要为针铁矿和纤铁矿;pH值为3.0~5.0时产物为针铁矿,而pH值为7.0时产物为针铁矿与纤铁矿的混合物,且高浓度Fe_(2+)会促使纤铁矿生成;引入空气利于针铁矿生成;反应速率随着pH值升高、氧气分压的增大而加快。本工作丰富了对铁氧化物在常见锰氧化物表面形成和转化过程的认识。 相似文献
7.
《矿物岩石地球化学通报》2017,(3)
锰氧化物是常见的半导体材料之一,本文利用XRD、Raman、X射线吸收-发射谱及Zeta电位测试技术对合成的4种锰氧化物矿物(酸性水钠锰矿、碱性水钠锰矿、δ-MnO_2、锰钾矿)的能带结构进行了理论计算。结果表明,4种矿物均是可见光响应的半导体矿物,其禁带宽度分别为2.32 eV、1.77 eV、1.36 eV、1.23 eV;在p H等于6时,4种锰氧化物矿物对应的导带电势分别为-0.32 V、0.09 V、0.39 V、0.46 V(vs.NHE),价带电势分别为2.00 V、1.86 V、1.75 V、1.69 V(vs.NHE)。与腐殖质氧化还原电势相比较,4种锰氧化物矿物在任何pH条件下均能吸收可见光催化氧化腐殖质。从结构上比较,层状结构比隧道结构的锰氧化物可见光催化氧化还原能力更强。 相似文献
8.
回顾了地球化学动力学这门新兴学科的产生与发展，评述了国内外矿物-水反应的地球化学动力学研究的新进展，介绍了矿物-水反应的溶解动力学及地球化学动力学模拟的新成果及应用领域。低温条件下硅酸盐和碳酸盐矿物与水的反应得到高度重视。硅酸盐矿物的溶解速率与溶液的pH值、离子强度、温度及有机酸的含量等密切相关。碳酸盐类矿物的溶解速率主要取决于温度、GO2分压、酸碱度及相关离子的活度等因素。氧化物、硫化物、及氟化物等的溶解沉淀的动力学研究开始得到关注。矿物-水反应的地球化学动力学模拟已成为一个很有前景的方向。 相似文献
9.
为了有效解决地下水中铁锰超标的问题,本文提出了一种新的粉末活性炭(PAC)和臭氧联用去除铁和锰的方法,并探索PAC在臭氧氧化处理水中铁和锰的作用机理。首先研究PAC和臭氧单独处理铁和锰的效果;然后研究PAC和臭氧联用处理铁和锰的效果,并探究不同条件(pH、温度、PAC用量、氧化剂质量浓度)对水中铁和锰去除效果的影响;最后研究PAC在臭氧氧化处理水中铁和锰的作用机理。结果表明：PAC在不同条件下都能强化铁和锰被臭氧氧化,在PAC用量为0.3 g/L、臭氧质量浓度为5 mg/L、pH值为7.0、室温的条件下,5 min内铁和锰混合溶液质量浓度由0.5 mg/L迅速降到0.1 mg/L以下,达到相应排放标准要求;随着PAC用量的增加,铁和锰的残留质量浓度逐渐降低,这说明反应高度依赖PAC表面的活性位点,进一步证实了PAC对水中铁和锰去除效果的影响。扫描电镜(SEM)和Mapping分析等表征结果表明,反应后在PAC表面形成了铁氧化物和锰氧化物涂层,而这些氧化物涂层会进一步加快水中游离铁和锰的去除。 相似文献
10.
天然锰钾矿去除水体中苯胺的影响因素及其机制的研究表明，酸度是影响苯胺降解反应的主要因素，温度、振荡速度、矿物用量、矿物粒径及电介质浓度都不同程度地影响苯胺的降解；当介质pH值为3．0时，160～200目锰钾矿用量为10g／L、反应温度为25℃、振荡速度为200r／min、反应4h可以使50mL浓度为20mg／L的苯胺去除95％，达到工业废水一级排放标准；天然锰钾矿在酸性条件下具有强氧化性。可以使苯胺逐步降解为无机物质。以上结果都说明天然锰钾矿降解苯胺废水是一种经济有效的方法。 相似文献
11.
氧化锰矿物的生物成因及其性质的研究进展 总被引：5，自引：0，他引：5
土壤中的氧化锰矿物是原生矿物风化和成土过程的产物,是最具反应活性的一类矿物,决定着环境中许多物质的形态、迁移和转化,在元素生物地球化学循环中起着重要的作用,其形成机制和环境效应备受关注。已有的研究表明,环境中氧化锰的形成与微生物作用紧密相关,微生物作用可使自然环境中的Mn(Ⅱ)氧化速率提高105倍。参与Mn(Ⅱ)氧化的微生物在环境中广泛存在,已知的典型锰氧化细菌分布在变形菌门、放线菌门或厚壁菌门,它们均通过胞外聚合物中的多铜氧化酶来催化氧化Mn(Ⅱ)。细菌氧化Mn(II)成Mn(Ⅳ)是酶催化的两个连续的快速单电子传递过程,Mn(Ⅲ)在溶液中以与酶结合的瞬时中间态出现。生物形成氧化锰的最初形态为层状锰矿物,与δ-MnO2或酸性水钠锰矿很类似,且结晶弱,粒径小,锰氧化度高,结构中的八面体空穴多,因而比化学形成的氧化锰具有更强的吸附、氧化等表面活性。环境中Mn(Ⅱ)微生物氧化及形成的Mn(Ⅲ)中间体与碳、氮、硫等生命元素的地球化学循环的关系令人关注。 相似文献
12.
Rajesh Kumar S. K. Jain R. K. Misra M. Kachchwaha P. K. Khatri 《International Journal of Environmental Science and Technology》2012,9(1):79-84
An investigation was undertaken regarding the adsorption of different heavy metal ions from aqueous solutions using ??-diketone-functionalized styrene divinylbenzene resin under different experimental conditions such as initial concentration of metal ions, contact time, pH, and chelating capacity. The functionalization of resin was carried out by the condensation reaction of sodium salt of ??-diketones (pentane-1,3-dione) and chloromethylated styrene?Cdivinylbenzene resin in dichloromethane. Functionalized resin beads were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy. The batch method was employed using different metal ions solution from 5 to 15?mg/L at different contact times. The adsorption kinetics was tested for the pseudo-first order, pseudo-second order reaction at different experimental conditions. The rate constant of adsorption kinetic models were also calculated and good correlation coefficient (R 2?>?0.9941) was obtained for pseudo-second order kinetic model. The maximum adsorption value obtain for lead (0.725728?mg/g), chromium (0.9199?mg/g), nickel (0.4974?mg/g), cobalt (0.6196?mg/g) and cadmium (0.6519?mg/g) at equilibrium condition, which shows that ??-diketone-functionalized styrene divinylbenzene resin is an effective adsorbent for toxic metal ions. 相似文献
13.
通过对碳酸锰氧化实验的结果分析和讨论，建立了一种适合于锰氧化过程的非平衡热力学模型，并利用此模型对硫酸锰氧化过程作了热力学可行性分析，研究结果表明，碳酸锰氧化过程是矿物组合的变化过程，也是锰自身价态的转为过程，整个过程既存在平衡状态，又存在非平衡状态，是一个不可逆的，多相的复杂反应。 相似文献
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锰的氧化物和氢氧化物在污染水体净化中的应用研究现状 总被引：17，自引：1，他引：17
经过对锰的氧化物和氢氧化物在净化污染水体中的应用综合研究，发现该氧化物和氢氧化物样品能有效去除污染水体中的有毒有害金属离子和 氧化降解苯酚、2－丙醇、苯及印染废水等有机物，其污染净化能力主要是基于表面络合反应、表面离子交换作用和变价元素的氧化还原作用。同时介绍了锰氧化物和氢氧化物所具有的4个环境属性；离子交换、氧化还原、粒径效应和孔道效应，提出将结构特征与环境化学有机结合，深入探讨其环境属性与污染净化能力之间的关系是目前主要的研究方向。 相似文献
15.
FENG Xionghan TAN Wenfeng LIU Fan Huada Daniel RUAN HE Jizheng 《《地质学报》英文版》2006,80(2):249-256
Oxidation of As^Ⅲ by three types of manganese oxide minerals affected by goethite was investigated by chemical analysis, equilibrium redox, X-ray diffraction （XRD） and transmission electron microscopy （TEM）. Three synthesized Mn oxide minerals of different types, birnessite, todorokite, and hausmannite, could actively oxidize As^Ⅲ to Asv, and greatly varied in their oxidation ability. Layer structured birnessite exhibited the highest capacity of As^Ⅲ oxidation, followed by the tunnel structured todorokite. Lower oxide hansmannite possessed much low capacity of As^Ⅲ oxidation, and released more Mn^2＋ than birnessite and todorokite during the oxidation. The maximum amount of Asv produced during the oxidation of As^Ⅲ by Mn oxide minerals was in the order： birnessite （480.4 mmol/kg） 〉 todorokite （279.6 mmol/kg） 〉 hansmannite （117.9 mmol/kg）. The oxidation capacity of the Mn oxide minerals was found to be relative to the composition, crystallinity, and surface properties. In the presence of goethite oxidation of As^Ⅲ by Mn oxide minerals increased, with maximum amounts of Asv being 651.0 mmol/kg for birnessite, 332.3 mmol/kg for todorokite and 159.4 mmol/kg for hansmannite. Goethite promoted As^Ⅲ oxidation on the surface of Mn oxide minerals through adsorption of the Asv produced, incurring the decrease of Asv concentration in solutions. Thus, the combined effects of the oxidation （by Mn oxide minerals）-adsorption （by goethite） lead to rapid oxidation and immobilization of As in soils and sediments and alleviation of the As^Ⅲ toxicity in the environments. 相似文献
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铁氧化物矿物对苯酚和溶解性有机质表面吸附的初步研究 总被引：2，自引：0，他引：2
文中以铁氧化物矿物对苯酚和溶解性有机质(DOM)的吸附研究为例开展生态矿物学研究。铁氧化物矿物的吸附作用存在多种机制,这些吸附机制发生作用的条件主要取决于溶液化学性质和吸附质的理化性质。批处理实验研究表明,苯酚吸附在酸性微酸性条件下不强,吸附等温线符合Langmuir方程,属于表面分子吸附模型;DOM的吸附强并发生吸附分异,配体交换、憎水键和范氏力等多种模式并存,在酸性中性条件下对DOM在针铁矿上的吸附起着重要贡献。本文实验条件下DOM吸附等温线近于线性,不能采用Langmuir方程拟合,可能原因是DOM浓度较低。矿物表面荷电性对吸附影响显著,例如,当矿物表面净电荷为零(pH=pHpzc)时,矿物表面水化膜减薄甚至消失,苯酚分子、憎水DOM分子或片断都会倾向于在矿物表面上吸附。由于苯酚吸附机制单一,其受到的影响很明显,所以苯酚在pH值7～8范围内出现吸附最大值;由于配体交换作用主要发生在酸性微酸性条件下,所以在本文pH值约7.5的实验条件下,尽管配体交换仍在发生作用,但它不是主要吸附机制,针铁矿对DOM吸附的主要贡献应是憎水键和范氏力作用,此外,DOM吸附等温方程近于线性还可能与此有关。显然,铁矿物表面作用在对有机质含量低而铁矿物含量高的红壤中污染物和DOM的固定与归宿控制中扮演着重要的角色。 相似文献
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铁锰氧化物在污染土壤修复中的作用 总被引：22，自引：0，他引：22
矿物学在环境科学中的应用将是21世纪矿物学研究的一个主要方面。土壤污染作为一个制约人类社会可持续发展的基本问题正受到日益广泛的关注，污染土壤的修复已成为环境科学研究的一个重点。污染土壤的修复技术主要有物理、化学、生物等方法，但是，它们都不同程度地存在着缺陷。众所周知，铁和锰是自然界中少数但常见的变价元素。含有变价元素和带有表面电荷的铁锰氧化物具有良好的表面活性，不仅对有毒有害的无机污染物具有良好的净化功能，而且对土壤中有机污染物具有氧化降解作用。利用这些矿物来修复污染土壤，具有成本低、无二次污染等优点，体现出天然净化作用的特色，展现出广阔的环境矿物学应用前景。 相似文献
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氧化铁矿物催化分解苯酚的动力学速率及其产物特征 总被引：3，自引：0，他引：3
本文研究了针铁矿、纤铁矿、赤铁矿和磁铁矿在过氧化氢参与下催化分解苯酚的动力学速率与溶液pH值的关系,并用紫外吸收谱测定了反应产物的谱学特征。结果表明,纤铁矿反应体系催化分解苯酚的速率常数(k)最大,其余依次为磁铁矿、针铁矿和赤铁矿。在纤铁矿反应体系中又以pH=3.8时反应速率常数最大。除赤铁矿反应体系外,当溶液pH=3~4时苯酚被完全分解,并有50%~65%的有机碳(TOC)被矿化。在pH=3.25的赤铁矿反应体系中,苯酚大多仅被转化为多酚,小部分苯环被打开形成己烯酸。当溶液pH=4~5时,苯酚一般仅被转化为多酚类化合物,但TOC基本不变。当溶液pH>5时,苯酚没有发生明显的转化和矿化现象。 相似文献