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天然气和液态混合烷烃在不同压力和温度下的原位拉曼测试表明,天然气和液态混合烷烃的拉曼特征峰随温度增高向高波数移动,随压力增大而表现出不同的拉曼位移趋势。2917 cm-1左右为天然气的C–H对称伸缩振动峰(ν1),随压力增大向低波数移动,甲烷占烃类的比例和C2+烃类含量对ν1拉曼位移有影响。<150℃时,液态混合烷烃的C–H对称伸缩振动峰和C–H不对称伸缩振动峰随压力增加向高波数移动,拉曼特征峰位移与压力相关性曲线变化趋势一致;≥150℃时,液态混合烷烃的部分拉曼特征峰随压力增大向低波数移动,拉曼特征峰位移与压力相关性曲线变化趋势不一致。 相似文献
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CH4-H2O体系流体包裹体均一过程激光拉曼光谱定量分析 总被引：6，自引：2，他引：4
对南黄海盆地二叠纪地层中某石英脉中的CH4-H2O体系流体包裹体均一过程进行了激光拉曼光谱定量分析。利用甲烷与水的拉曼峰面积比值计算不同温度下流体包裹体中水溶液相中甲烷的浓度,除了在100℃附近出现最小值,随温度增加甲烷浓度呈指数增大。包裹体在214℃完全均一,均一时甲烷的浓度为0·1347mol/L。同时利用甲烷的拉曼特征对流体包裹体均一过程的内压变化作了分析。压力变化可以分为三个区间:19~100℃,随温度升高压力增大;100~150℃压力随温度升高减小;150℃之后压力迅速增大。均一温度下的内压为21·92MPa。流体包裹体内压的变化主要是由甲烷溶解行为和封闭体系的热力学特征决定的。实验表明激光拉曼光技术可以作为定量分析含甲烷流体包裹体的一种有效方法。 相似文献
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本文描述了合成的Ⅰ型甲烷水合物高压下拉曼光谱测定结果。甲烷水合物用细粒冰和甲烷气在温度0℃～9℃和压力18MPa下历时2天合成,在金刚石压腔里进行了原位的显微观察和拉曼光谱测定。一组温度25℃和压力范围132～901MPa下的拉曼光谱数据显示,样品的光谱呈左高右低的双峰结构,左谱峰位置范围为2904.4～2907.2cm~(-1),右谱峰位置范围为2915～2922cm~(-1),谱峰位置随压力变化,典型光谱的左右谱峰强度比近似为3:1,系典型的Ⅰ型结构特征;这说明甲烷水合物在较高压力下也能保持Ⅰ型结构。作为比较,甲烷气和溶解水中的甲烷的拉曼光谱也进行了测定,它们的拉曼光谱特征与Ⅰ型甲烷水合物的明显不同。 相似文献
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拉曼光谱原位观测水合物形成后的饱和甲烷浓度 总被引：2，自引：0，他引：2
水合物形成于相对低温高压环境,这种条件下对水合物形成后的流体中残留的甲烷浓度进行直接的原位观测非常困难.本文在高压透明腔体中成功合成了甲烷水合物,利用拉曼光谱技术在低温高压条件下对水合物形成过程中流体中残留的甲烷浓度的变化进行了原位观测,用拉曼峰面积比值法获得了三个温度、压力下水合物形成后的饱和甲烷浓度值.研究发现,水合物生长过程中,流体中的甲烷被不断消耗而浓度逐渐降低,温度对水合物形成后的流体中残留的饱和甲烷浓度影响很大,温度越低,残留的饱和甲烷浓度越小,与通常条件下甲烷在水中的溶解度随温度的降低而增加的趋势正好相反. 相似文献
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CH4—H2O体系流体包裹体研究对含油气盆地流体分析和成矿流体研究都有重要的意义。本文详细介绍了H2O、CH4和CH4—H2O体系的拉曼光谱特征及分子作用,分析了CH4—H2O体系热力学特征,同时对CH4—H2O体系流体包裹体拉曼光谱定量分析和计算的方法及步骤进行了叙述。利用人工合成流体包裹体建立甲烷浓度与拉曼特征峰面积比值之间的校正曲线是实现CH4—H2O体系流体包裹体定量分析的基础。盐度对包裹体定量分析的影响最为显著,在恒定甲烷浓度下,甲烷与水的拉曼峰面积比值随着盐度增加而减少。对于流体包裹体封闭体系,随温度升高,液相甲烷浓度增大。校正曲线必须包含对温度和盐度的校正。石英主矿物性质和方位对甲烷浓度定量分析的影响可以忽略。实验研究表明,原位拉曼光谱技术是准确获取流体包裹体中甲烷水合物生成条件的一种有效方法。因此,基于拉曼光谱分析和显微测温分析结果,采用热力学模型可以定量计算CH4—H2O体系流体包裹体的相关参数。 相似文献
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高压下多硅白云母的拉曼光谱学研究 总被引：1，自引：0，他引：1
在金刚石压腔中，通过原位拉曼光谱研究了多硅白云母在常温高压下的稳定性。实验获得了多硅白云母从常压到20GPa的拉曼光谱数据，研究了多硅白云母的266、708和3618cm^-1叫谱峰与压力的相关性。研究发现，多硅白云母的708cm^-1叫谱峰随压力增加有规律地向高频方向偏移，与压力的增加呈明显的正相关性，即y（拉曼位移，cm^-1）=0．5238x（压力，GPa）＋712．31，相关系数R^2=0．9656，并且该谱峰在压力4．7GPa时消失，这可能与多硅白云母中的Si、Al替代有关。羟基3618cm^-1谱峰则随压力增加向低频方向移动，谱峰的降低与压力的增加呈明显的线性关系变化（y=-0．3402X＋3617．8，R^2=0．9662），并且强度随着压力的增加也在逐渐减弱，在压力达18GPa时开始消失，推测该压力可能为多硅白云母在常温下脱羟基的极限压力。 相似文献
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本文应用金刚石压腔装置结合拉曼光谱分析技术原位观测了高温高压条件下水镁石的结构变化特征。结果表明：常温升至300℃过程中,随温度升高,水镁石中表征H-O对称伸缩振动的3652 cm-1拉曼特征峰向低波数移动,拉曼特征峰波数与对应的体系温度呈现良好的线性相关关系。常温条件下体系加压过程中,当压力升高至1.19 GPa时,水镁石中表征H-O振动的3652 cm-1拉曼峰向高波数移动并逐渐消失,同时产生表征方镁石的1078 cm-1拉曼特征峰,表明水镁石脱水相变为方镁石。随后压力降低过程中,表征水镁石H-O振动的3652 cm-1拉曼特征峰没有重新出现,脱水相变过程不可逆。 相似文献
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输气管线中天然气水合物形成的地球化学控制因素 总被引：2，自引：2，他引：2
对于纯气体形成水合物，甲烷形成的温压条件最高，丁烷最低，乙烷和丙烷介于二之间。在甲烷-乙烷和甲烷-丙烷的二元混合体系中，形成水合物时随甲烷含量增高，形成温度降低、压力增高；对于自然产出天然气的多组分混合体系，随丙烷 丁烷含量增加，水合物形成压力降低，温度增高。增高水合物体系的盐度或加入阻凝剂，水合物的形成压力增高，温度降低。在确定的环境温度条件下，根据天然气成分可以确定天然气形成水合物的最大压力，从而能最大限度地提高输气设备的工作效率；加入阻凝剂或提高体系的盐度也可大大提高输气设备的工作效率。 相似文献
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利用热液金刚石压腔研究了白云石在温度298 K、压力100~1 000 MPa下C-O键弯曲振动峰1ν097的拉曼变化特征。结果表明,在实验的压力范围内白云石稳定,其拉曼位移和压力具有很好的线性关系,拟合后得出压力与白云石1 097 cm-1拉曼线频率位移的关系为:p=143.47(Δpν)1 097+102.67(1 097相似文献
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A unified equation for calculating methane vapor pressures in the CH4-H2O system with measured Raman shifts 总被引：2，自引：0，他引：2
A unified equation has been derived by using all available data for calculating methane vapor pressures with measured Raman shifts of C-H symmetric stretching band (υ1) in the vapor phase of sample fluids near room temperature. This equation eliminates discrepancies among the existing data sets and can be applied at any Raman laboratory. Raman shifts of C-H symmetric stretching band of methane in the vapor phase of CH4-H2O mixtures prepared in a high-pressure optical cell were also measured at temperatures between room temperature and 200 °C, and pressures up to 37 MPa. The results show that the CH4υ1 band position shifts to higher wavenumber as temperature increases. We also demonstrated that this Raman band shift is a simple function of methane vapor density, and, therefore, when combined with equation of state of methane, methane vapor pressures in the sample fluids at elevated temperatures can be calculated from measured Raman peak positions. This method can be applied to determine the pressure of CH4-bearing systems, such as methane-rich fluid inclusions from sedimentary basins or experimental fluids in hydrothermal diamond-anvil cell or other types of optical cell. 相似文献
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The position of the Raman methane (CH4) symmetric stretching band (ν1) over the range 1-650 bar and 0.3-22 °C has been determined using a high-pressure optical cell mounted on a Raman microprobe. Two neon emission lines that closely bracket the CH4 band were collected simultaneously with each CH4 spectrum. The peak position was determined after least squares fitting using a summed Gaussian-Lorentzian method, resulting in a precision of ≈±0.02 cm−1 in peak position determination. The CH4ν1 band position shifts to lower wave number with increasing pressure. At a given pressure, the band shifts to lower wave number with decreasing temperature, and the magnitude of the temperature shift increases with increasing pressure. The relationship between the Raman CH4ν1 band position and temperature and pressure determined here may be used to estimate the internal pressure in natural or synthetic CH4-bearing fluid inclusions. This information, in turn, may be used to determine the density of pure CH4 fluid inclusions and the salinity of CH4-bearing aqueous inclusions. 相似文献
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N2-CH4（CO2）混合气体在线标样制备及其拉曼定量因子测定 总被引：1，自引：1，他引：0
利用混合气体的标准样品对激光拉曼探针进行标定,可以快速准确地对包裹体中的无机及有机气相组分进行定量分析。而常用的商用钢瓶装混合气体标样,存在费用高、气体组成单一固定等缺点。本文设计了一套在线标样制备装置,提出一种在线配置不同浓度和压力条件下混合气体标样的方法。利用高纯度(纯度99.999%)的N2、CH4以及CO2钢瓶气,经过在线混合增压,在5 MPa和10 MPa条件下制备了N2摩尔分数为30%、50%和70%的N2-CH4以及N2-CO2混合气体在线标样。该方法制备的标样与70%N2+30%CO2的商用钢瓶气标样对比表明,CO2与N2的拉曼相对峰高以及相对峰面积值的误差在4%以内,具有较高的准确度和重现性。通过不同压力和浓度条件下CH4以及CO2的拉曼相对定量因子测定表明,气体的相对定量因子在5~10 MPa压力条件下与压力及组成无关。地质样品应用结果表明,本方法可以方便、灵活、准确地按任意比例将两瓶及两瓶以上纯气体钢瓶样品进行混合及增压,为激光拉曼标定、气体组成原位测量等提供了一种新的技术思路。 相似文献
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一种潜在的地质压力计：流体包裹体子矿物的激光拉曼光谱测压法 总被引：8，自引：0，他引：8
高温高压下矿物的拉曼原位测量表明，某些拉曼活性的物质其拉曼位移与压力之间具有良好的线性关系。这一特性使我们能够通过测量矿物包裹体中含有这些子矿物的拉曼位移以确定矿物的形成压力。与目前常采用的共存矿物对压力计以及流体包裹体的CO2等容线法等压力测定方法相比，该方法具有快速、方便和准确的特点。由于包裹体中可以存在各种不同的子矿物以及不同的溶液物质，因此系统研究包裹体中一切可能存在的矿物或物质的拉曼位移与温度和压力之间的关系将可以提供一种方便、准确的地质压力测量手段。 相似文献
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对皖南地区泾县昌桥剖面的二叠系孤峰组硅质页岩裂缝石英脉中流体包裹体进行了显微激光拉曼光谱测试、热力学温度测定及拉曼光谱图谱解析,观测到了高密度甲烷包裹体。利用甲烷包裹体的拉曼散射峰v1位移2910.6~2911.2 cm-1,计算得到甲烷包裹体密度为0.2295~0.2618 g/cm3,具有高密度甲烷包裹体特征。含甲烷组分的气液两相盐水包裹体均一温度分布在216.8~242.3℃。由于气液两相盐水包裹体与甲烷包裹体是共生的,通过状态方程热力学计算高密度甲烷包裹体在共生气液两相盐水包裹体最小温度216.8℃的捕获压力为76~95 MPa。对甲烷流体包裹体密度和捕获压力的计算,揭示了区域内二叠系孤峰组高演化程度的硅质页岩在地史演化过程中存在高压甲烷流体产出的证据,为开展皖南地区二叠系页岩气勘探评价提供了科学依据。 相似文献
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二元气体等温吸附实验及其对煤层甲烷开发的意义 总被引：11，自引：0，他引：11
分别进行了CH4-CO2和CH4-N2二元混合气体的等温吸附实验, 并且分析了二元气体在吸附过程中各组分浓度的变化规律.结果表明, 在CH4-N2二元气体的吸附过程中, 吸附相中CH4组分的相对浓度逐渐增加, N2组分的相对浓度逐渐减少.在CO2-CH4二元气体的吸附过程中, 吸附相中CO2组分的相对浓度逐渐增加, CH4组分的相对浓度逐渐减少.实验结果证实了CO2在与CH4的竞争吸附中占据优势, 而N2在与CH4的竞争吸附中处于劣势.注入CO2比注入N2可以更有效地置换或驱替煤层甲烷, 提高煤层甲烷的采收率. 相似文献
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David C. Palmer Russell J. Hemley Charles T. Prewitt 《Physics and Chemistry of Minerals》1994,21(8):481-488
The pressure dependence of the cristobalite Raman spectrum has been investigated to 22 GPa at room temperature, using single-crystal Raman spectroscopy with a diamond-anvil cell. We observe a rapid, first-order phase transition on increasing pressure, consistent with the cristobalite I?II transition revealed in previous x-ray diffraction experiments. The phase transition has been bracketed at 1.2±0.1 GPa on increasing pressure and 0.2±0.1 GPa on decreasing pressure. The pressure shifts II) of 11 Raman bands in the high-pressure phase (cristobalite have been measured. Evidence for an unusual hybridization of modes at 490–500 cm?1 is found. Changes in the Raman spectra also reveal an additional phase transition to a new phase at P ≈ 11 GPa, which remains to be fully characterized. 相似文献
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Raman analysis of the vapor phase formed after heating pure water to near critical (355-374 °C) temperatures in a hydrothermal diamond-anvil cell (HDAC) reveals the synthesis of abiogenic methane. This unexpected result demonstrates the chemical reactivity of diamond at relatively low temperatures. The rate of methane production from the reaction between water and diamond increases with increasing temperature and is enhanced by the presence of a metal gasket (Re, Ir, or Inconel) which is compressed between the diamond anvils to seal the aqueous sample. The minimum detection limit for methane using Raman spectroscopy was determined to be ca. 0.047 MPa, indicating that more than 1.4 nanograms (or 8.6 × 10−11 mol) of methane were produced in the HDAC at 355 °C and 30 MPa over a period of ten minutes. At temperatures of 650 °C and greater, hydrogen and carbon dioxide were detected in addition to methane. The production of abiogenic methane, observed in all HDAC experiments where a gasket was used, necessitates a reexamination of the assumed chemical systems and intensive parameters reported in previous hydrothermal investigations employing diamonds. The results also demonstrate the need to minimize or eliminate the production of methane and other carbonic species in experiments by containing the sample within a HDAC without using a metal gasket. 相似文献