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钚是某些放射性废物中的关键核素,在放射性废物地质处置的过程中,钚的迁移行为研究对于处置库的安全评价至关重要。钚的存在形态直接影响其迁移行为,本文选用地球化学模式程序EQ3/6模拟计算了钚在某区钻孔地下水中的存在形态,并对影响因素进行了分析。结果表明某区地下水主要为咸水,具有高矿化的特征,pH值在7～9之间,水化学类型主要以Cl-SO4-Na型和SO4-Cl-Na型为主,地下水中钚的存在形态主要以Pu(Ⅳ)物种为主。并通过结论得出钚的存在形态主要受着地下水化学成分特征控制,同时pH值和Eh的值对钚的存在形态也有很大的影响。 相似文献
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43～17ka川东北石笋234U/238U变化及其意义初探 总被引：1，自引：0，他引：1
铀(U)是自然界中最重的天然元素.U的价态随氧化-还原条件的变化而变化:在还原环境下多形成难溶于水的+4价铀离子沉淀[2]而在氧化环境中多形成易溶于水的+6价铀酰离子[UO2]2+随溶液迁移[2],并易与碳酸根离子(CO32-)、磷酸根离子(PO43-)和氟离子(F-)形成络合离子[1].岩溶地下水由于具有较高的CO2分压(pCO2)和pH值,铀酰离子主要以碳酸根离子络合态的形式存在[2.3].在表生环境下,土壤氧化还原状态(Eh)与土壤水分含量密切相关,水分含量降低有利于氧化环境形成和土壤Eh上升,因而有利于U的迁移. 相似文献
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《地下水》2017,(1)
超铀核素是放射性废物地质处置中重点关注核素,其在地下水中的化学形态是影响其迁移的重要因素,PHREEQC是由美国地质调查局开发的免费水文地球化学模拟软件,它是在PHREEQE的基础上发展而来的,与传统的水化学反应模型相比,目前的PHREEQC最新版不仅可以描述局部平衡反应,还具有模拟表面吸附、一维扩散、反应动力学计算、固体溶解、反应途径计算等功能,是目前比较完善的地化模式程序之一,在国内外广泛使用。采用PHREEQC程序分析超铀元素Np、Pu、Am在某处置工程地下水中的存在形态,并对影响因素进行分析。结果表明,地下水水化学成分是影响核素存在形态的重要因素,热力学数据库的差异和准确性会影响计算结果,p H对核素的存在形式和存在价态有着很重要的影响,在地下水的p H变化范围内,Np主要以Np O2+形式存在,Pu以Pu(OH)_4形式存在,Am主要以AmCO_3~+的形态存在。 相似文献
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层间氧化带型砂岩铀矿床地浸过程的热力学研究：以伊犁盆地512铀矿床为例 总被引：4，自引：2，他引：2
伊梨盆地512层间氧化带型砂岩铀矿床是中国第一个工业化规模开发的地浸铀矿床,作者简要地介绍了其地质特征和地浸开发工艺,并利用较新的Gibbs自由能和平衡常数数据,对该矿床地浸处理中铀的地球化学行为进行了定量研究。首先,通过标准电动势（E^o）,氧化-还原电位（Eh）的计算和分析,阐明了H2O2、硝酸盐、大气中自由氧都能提升溶液的Eh值,从而加速矿物相U^4 的氧化溶解,为了节约地浸氧化剂成本,对于U^4 /U^6 比值不太高的矿床来说,建议充分利用大气中自由氧化氧化剂,然后,通过化学平衡计算,推导出了地下水和硫酸浸出液中铀存在形式的计算公式,计算结果表明：（1）512铀矿床矿体所赋存的含矿层地下水中,铀主要以碳酸铀酰类络合物形式存在,并且以UO2（CO3)^4-3和UO2（CO3）^2-2形式为主,并随着pH从7.31升高到8.20,UO2CO3从3.80%降低到0.06%,UO2（CO3）^2-2从21.91%降低到3.12%,而UO2（CO3）^4-3则从74.28%升高到96.82%,（2）512铀矿床硫酸浸出液中,铀主要以硫酸铀酰类络合物形式存在,其中,UO2SO4占63.28%～ 63.86%,UO2(SO4)^2-2占16.55%～21.36%,UO^2 2占15.04%～19.62%,从推导出的计算公式可以看出,硫酸浸出液中铀的存在形式随溶液pH、总SO^2-4含量的变化而变化,并呈非线性关系,为了提高离子交换树脂的吸附性能,可利用文中推导出的公式进行计算,以使调节溶浸液的pH和总SO^2-4含量,从而达到浸出液中铀存在形式的最佳比例关系,最后,因热力学数据对化学反应平衡计算的影响呈指数关系,在进行热力学数据计算时,必须采用较新、较准确的数据。 相似文献
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为了阐明岩溶区地下水中Ca2+、HCO3-质量浓度野外测试与实验室测试结果间的差异,于2011年至2013年先后在遵义、河池、娄底3个城市采集枯、丰水期地下水样品85组,通过比值法对3个地区干湿季节岩溶地下水样中Ca2+、HCO3-质量浓度野外与实验室测试结果进行对比。结果表明:85组样品中有88.2%的采样点存在Ca2+野外值（CaY）大于实验值（CaS）,64.7%的采样点存在HCO3-的野外值(HCO3Y)大于实验值（HCO3S); (CaY/ CaS)平均值为1.11,主要集中在1.0～1.2之间(占总数的70%);(HCO3Y/ HCO3S) 平均值为1.02,主要集中在0.95～1.1之间(占总数的75%)。野外滴定过程中的人为随机误差是造成两种离子质量浓度野外测试值普遍高于实验室测试值的主要原因。 相似文献
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地球陆地岩石的风化过程要消耗大气或土壤中的CO2,成为大气CO2巨大的汇。以中国云南小江流域为例,研究了典型岩溶地区碳酸盐岩风化吸收CO2(碳汇)强度与土地利用变化之间的关系。选择了有代表性的12块土地及其利用变化的25个地下水监测点,分析了1982年、2003年这些监测点的600多组地下水化学监测数据。12块土地利用变化中,有4块为林地变耕地,3块未利用地变耕地,4块未利用地变林地,1块为林地变建设用地。研究结果表明:首先,土地利用变化后,地下水化学成分变化极大;第二,将风化过程中吸收大气或土壤中CO2的那部分C(用HCO3-表示)与整个风化过程中参与风化的全部C的百分比,定义为碳酸盐岩化学风化对土壤或大气CO2吸收强度(简写为CIS,%),推出了计算式子为CIS(%)=100×[1-(Ca2++Mg2+)total waters)/HCO3-total waters]。估算了4种土地利用类型从1982年到2003年22年间CIS的变化值。结果是,(1)林地的CIS比未利用地高,前者为48.84%,后者47.66%;(2)未利用地转变为耕地后,CIS平均减少了7.85%;林地转变为耕地后,CIS平均减少了8.59%;林地转变为建设用地后,CIS平均减少了1.66%,而未利用地转变为林地后,CIS平均增加了1.74%。(3)讨论了土地利用变化对CIS的影响机理,如未利用地或林地变为耕地后,(NH4)2PO4、CO(NH2)2、NH4NO3、(NH4)2SO4等氮肥的大量使用,硝化后产生的硝酸等干扰或抵消了碳酸对碳酸盐岩化学风化作用,导致了岩溶地下水中Ca2+,Mg2+离子的相对增多,HCO3-离子相对减少,促使CIS减小。 相似文献
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含水层中有机物对地下水水质的影响 总被引：1，自引：0，他引：1
化学热动力学和稳定碳同位素[δ(13C)]的研究表明浅层地下水中的碳源是地下含水层中有机物淋溶和降解作用的结果.根据天然有机物的降解规律以及CO2在水中的溶解平衡,采用CO2分压[p(CO2)]来表征有机物的影响,通过计算p(CO2)与地下水中部分化学指标的相关关系,讨论了有机物对地下水化学性质的影响.结果表明地下含水层中有机物的增加会导致地下水酸度的增大以及HCO-3、Na 和F-等质量浓度的增大;且由于地层中有机物含量较高,导致地下水中含氮物质总量升高,同时,由于大量有机物的存在而导致地下水处于还原性环境,促使地下水的氮组分更多地以NO-2-N的形式存在. 相似文献
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胡玉璞 《吉林大学学报(地球科学版)》1985,(1)
硫在自然界分布广泛,它的变价性质对许多成矿元素的迁移富集有重要意义。在有关地质书刊中常只考虑硫的三种价态( 6、0,-2)。在内生作用条件下诚然如此,但在常温表生作用条件下,硫具有多种价态的存在形式随Eh和pH环境的不同,可以出现从-2到 6各种价态。 本文探讨了常温(25℃)下硫在水溶液中的存在形式与Eh、pH的关系,以供研究表生伫用的参考。 相似文献
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在原位氧化过程中,实际场地地下水和含水介质的物化特征是影响氧化效果的重要因素,而目前对此影响的研究较少。以某场地实际高盐强酸性复合苯系污染地下水为研究对象,以地下水中2-硝基-4-甲氧基苯胺(2-nitro-4-methoxyaniline,2-N)和3-硝基-4-甲氧基苯胺(3-nitro-4-methoxyaniline,3-N)为特征污染物,探究芬顿(Fenton)试剂原位氧化特征,并研究液相环境因素(初始H2O2浓度、初始Fe2+浓度、初始pH值、初始醋酸(Acetic acid,HAc)浓度、初始SO42-浓度)以及含水层介质对Fenton法去除2-N和3-N的影响。结果显示:(1)Fenton法去除2-N和3-N效果显著,且在初始液相条件为c(H2O2)=7 mmol/L、c(Fe2+)=4 mmol/L、pH=4、c(HAc)=0 mg/L和c(SO42-)=0 mmol/L时去除效果最佳;(2)各因素对Fenton法氧化2-N和3-N的影响不同,加入H2O2和Fe2+使2-N和3-N去除率上升,增大HAc浓度使2-N和3-N去除率下降;(3)含水层介质对2-N和3-N具有一定吸附性,且对3-N的吸附性强于2-N,二者在本实验中最大吸附态占比分别为29%和42%,而吸附态的存在会抑制Fenton法对2-N和3-N的去除;(4)矿物分析结果显示介质含有少量黄铁矿,在硫酸环境下,介质腐蚀溶解释放Fe2+,在达到一定浓度后,无需额外添加Fe2+即可完成Fenton反应进而去除2-N和3-N。 相似文献