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1.
1 研究背景
Urey(1947)以及Bigeleisen和Mayer(1947)通过对同位素分馏量子效应的研究,得到一个只需知道原子振动频率就可以计算同位素分馏系数的理论模型,通常称之为Urey Model.在长达60年的时间里,Urey模型一直是稳定同位素地球化学的理论基石,并推动着整个地球化学研究的发展. 相似文献
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1947年Urey和Bigeleisen等人先后发表了两篇具有重要影响力的文章[1,2],通过对同位素体系热力学性质及其量子效应的分析,从理论上系统阐述了同位素平衡分馏机制及其分馏系数的计算方法,指出稳定同位素在地质测温上的应用,从而开创了稳定同位素地球化学领域.对于这套求解分馏系数的方法,通常称为Urey模型(或Bigeleisen Mayer公式). 相似文献
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同位素地质温度计是应用同位素分馏系数和温度的对应关系研究和恢复古温度的一种有效方法.一般情况下,同位素分馏系数值和温度是一一对应的,但是偶尔也出现同一分馏系数值和多个温度对应的现象,存在极大值和极小值. 相似文献
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稳定同位素分馏的模型计算,是同位素理论研究的重要方面。本文在前人研究的基础上,总结了几种同位素动力学分馏的计算公式,即稳态假设下的一级动力学反应方程、Michaelis-Menten(MM)动力学方程和Michaelis-Menten-Monod(MMM)动力学方程。过渡态假设下的Michaelis-Menten-Monod(TR-MMM)动力学方程放松了稳态假设,得到了一个较为准确的数值。温度对化学反应速率影响显著,进而影响与之相关的同位素分馏系数。通过反应速率与热力学的关系式,建立同位素分馏系数与热力学的间接联系,从而得到同位素分馏系数对温度变化的响应方程式。 相似文献
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1 Urey模型Urey(1947)模型或称之为Begeleisen-Mayer(1947)公式的建立,从统计力学理论上说明了计算同位素平衡分馏系数的方法,并且指出稳定同位素在地质上的重要作用,为稳定同位地球化学的发展奠定了重要的理论基础. 相似文献
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在理论和实验研究中,发现了大量分馏系数随温度的改变出现极大值和极小值的现象。一般认为,稳定同位素的分馏系数随着温度升高呈单调递减趋势,即α和温度T一一对应。但早期理论研究显示,分馏系数同温度的关系呈多样性。比如,Stern和Spindel在理论研究同位素效应的温度影响时指出,cis-HON18 O-N18 OBr体 相似文献
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温度为180—550℃,盐度(wt.％)分别为0、5、25和40条件下,在高压釜内完成了由硅胶合成石英的氧同位素分馏作用实验研究,目的是了解:①盐同位素效应;②△t值对同位素分馏的影响;③温度与同位素分馏系数的关系。研究资料表明:低温条件下矿物和纯水之间同位素平衡作用不可能发生;影响含氧矿物(初)之间氧同位素平衡速率的因素包括盐度、△t值大小和温度等;我们的研究还表明,盐度对同位素分馏作用同系数无影响,即不存在所谓的“同位素盐效应”。在180—550℃温度范围内,不同盐度条件下获得的石英-水氧同位素分馏实验方程为:10001nα_(石英-水)=3.306×10~5T~(-2)—2.71。 相似文献
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碳酸钙-水体系氧同位素分馏系数的低温实验研究 总被引：4，自引：0，他引：4
碳酸钙是古气候和沉积岩稳定同位素地球化学研究中最常用的矿物 ,因此对碳酸钙水体系氧同位素分馏系数的实验校准已成为稳定同位素地球化学诞生以来的热点和前沿课题。但由于碳酸钙在自然界存在 3种同质多象变体 (方解石、文石和六方方解石 ) ,使人们对碳酸钙矿物与水之间氧同位素分馏系数的实验测定结果存在较大差别 ,当应用到同位素地质测温时 ,会给出显著不同的温度值。正确选用合理的方解石水或文石水体系分馏曲线 ,对低温和环境地球化学研究和应用具有重要价值。文章系统总结和评述了碳酸钙水体系氧同位素分馏系数实验校准的历史、方法和结果 ,对前人在表达方式上的不一致进行了统一 ,对氧同位素分馏的盐效应、动力氧同位素分馏效应和同质多象转变过程中的氧同位素继承性进行了讨论。通过对前人大量实验数据的系统处理并与理论计算相比较 ,推荐了热力学上平衡的方解石水体系氧同位素分馏方程 ,而对于文石水体系 ,理论计算结果尚有待于实验证实。 相似文献
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在15—120℃的低温范围内分别应用氮化镁法、氯化镁法和氧化镁法3种化学合成方法,对水镁石-水体系氧同位素分馏系数进行了实验测定。所有合成样品的晶体结构均由XRD测定,其形貌特征则由SEM确定。应用3种不同合成方法得到了一致的水镁石—水体系氧同位素分馏系数,证明同位素平衡分馏已经达到。在实验温度范围内,水镁石—水体系氧同位素分馏系数主要决定于温度,而溶液的酸碱度、化学组分和陈化时间的影响不明显。由实验数据得到的氧同位素分馏曲线方程为:10~3Inα=1.59×10~6/T~2-14.10(r=0.9921)。结合前人对三水铝石—水体系和针铁矿—水体系氧同位素分馏系数的低温实验测定,可以得到氢氧化物中金属M—OH键的~(18)O富集顺序:Al~(3+)-OH>Fe~(3+)-OH>Mg~(2+)-OH。应用化学合成方法实验测定低温条件下水镁石—水体系氧同位素分馏系数,不仅克服了同位素交换反应实验的一些缺陷(如交换速率缓慢、仪器设备复杂昂贵等),而且可以应用不同的化学合成反应机理来检验同位素平衡是否达到,这为研究低温地球化学过程作用提供了有价值的基本参数。 相似文献
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本文对H同位素平衡分馏系数（αe）与温度（T）、矿物化学组成（M）、羟基振动频率（f）之间的关系作了详细研究，并得出非氢键羟基矿物在450-850℃温度范围内，H同位素平衡分馏方程通式。 相似文献
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气象要素与蒸发密切相关,通过室内外不同气象条件下的器皿水蒸发实验,获得了水面蒸发氢氧稳定同位素分馏因子与气象要素的关系。实验结果表明,随着蒸发的进行,剩余水体中逐渐富集重同位素;自由水体蒸发同位素分馏在垂线上有分层现象,表层水体同位素值比垂线平均的同位素值略富集;不同温度条件下的室内蒸发实验中,温度越高,液-气间分馏系数越小,相应于同一剩余水体体积比,剩余水体稳定同位素值则越低。室外器皿水自由蒸发实验中得出的蒸发线方程斜率较大地偏离了当地降水线,表明实验期间水体蒸发分馏作用较明显。该研究为进一步揭示水体蒸发分馏规律提供了可靠的实验依据。 相似文献
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蒸发过程中水体稳定同位素富集与空气湿度的关系 总被引：1，自引：0，他引：1
通过同位素分馏模型的物理意义分析及实验模拟分析,探讨空气湿度对蒸发过程水体稳定同位素富集过程的影响机理,研究认为:1空气相对湿度决定了扩散系数和自由空气同位素组成对分馏系数的影响比例,空气相对湿度越小,分馏系数受扩散分馏系数影响越大,分馏系数受自由空气水汽同位素组成影响则越小,反之亦然;2空气相对湿度与蒸发残余水体氢氧稳定同位素富集程度具有负相关性,即空气湿度越大越不利于残余水体重同位素富集;3模拟残余水体同位素丰度对空气相对湿度的敏感性呈负指数关系。在无外界气态水介入的蒸发实验中,残余系数为0.194条件下,当相对湿度小于80%时,H、O稳定同位素模拟结果对湿度的敏感性均小于0.0002,即相对湿度变化对模拟残余水体同位素丰度影响很小;当湿度大于80%时,湿度变化对模拟结果的影响呈指数关系急剧增加,湿度大于80%的蒸发实验需要准确观测相对湿度值。 相似文献
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不同碳酸盐与磷酸反应的C、O同位素效应 总被引：3，自引：0，他引：3
不同阳离子碳酸盐与磷酸反应放出的CO2之间的氧分馏系数在20-90℃下与1/T2呈线性函数关系，而C同位素分馏则与温度无关。C、O同位素分馏程度与碳酸盐中的阳离子有关。利用不同阳离子碳酸盐与磷酸反应的速度不同，可以直接提取混合碳酸盐样品的CO2。 相似文献
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高温下非传统稳定同位素分馏 总被引：5，自引：1，他引：4
过去十几年来,非传统稳定同位素地球化学在高温地质过程的研究中取得了的重大进展。多接收诱导耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)的应用引发了稳定同位素分析方法的重大突破,使得精确测定重元素的同位素比值成为可能。本文总结了以Li、Fe和Mg同位素为代表的非传统稳定同位素在岩石地球化学研究中的应用。Li同位素目前被广泛地用于地幔地球化学、俯冲带物质再循环和变质作用的研究中,可以用来示踪岩浆的源区性质和扩散等动力学过程。不同价态的Fe在矿物熔体相之间的分配可以产生Fe同位素分馏,可以发生在地幔交代、部分熔融、分离结晶等过程中。岩浆岩的Mg同位素则大致反映其源区的特征,地幔的Mg同位素组成比较均一,这为研究低温地球化学过程中Mg同位素的分馏提供一个均一的背景。此外,Cl,Si,Cu,Ca,U等等同位素体系也具有广阔的应用前景。对同位素分馏机制的实验研究和理论模拟为理解非传统稳定同位素数据提供了必要的指导。实验表明,高温下具有不同的迁移速度的轻、重同位素可以产生显著的动力学同位素分馏,这一分馏可以在化学扩散、蒸发和凝华等过程中发生;同位素在矿物和熔体以及流体相中化学环境的差异使得不同相之间可以发生平衡分馏。而最近的硅酸盐岩浆的热扩散和热迁移实验则揭示了一种"新"的岩浆分异和同位素分馏机制。沿着温度梯度,硅酸盐岩浆可以发生显著的元素和同位素分异,湿的安山岩可以通过这种方式演变成花岗质成分,因此这个过程可能对陆壳的产生和演化有重大影响。如果温度梯度在岩浆作用中能长期存在,热扩散就可以产生稳定同位素的分馏,这一机制有别于传统的平衡和动力学同位素分馏。 而多个稳定同位素体系的正相关关系是示踪热迁移过程的最有力证据。在热扩散过程中,流体承载的物质的浓度和它的索瑞系数有关。但是这个系数对体系的很多参数非常敏感,变化极大,因此对热扩散效应的研究产生极大的困难。对热扩散实验的镁、钙和铁同位素测量表明,同位素比值的变化与体系的化学组成以及总温度无关,只和温度变化的幅度有关,这意味着即使元素的索瑞系数变化多端,某一元素的同位素之间的索瑞系数的差别总为常数。这一发现有助于简化对热扩散和索瑞系数这一基础物理问题的研究 。 相似文献
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海洋天然气水合物氢氧同位素分馏初探 总被引：1，自引：0，他引：1
天然气水合物的形成会造成氢、氧同位素的分馏.在实验室合成研究中,利用天然海水 [(含 0.03%十二烷基硫酸钠 (SDS)]与甲烷气体反应,通过对水合物生成前后溶液中的 Cl-的质量浓度和氢、氧同位素组成的测定,研究了天然气水合物生成过程中氢、氧同位素的分馏情况.实验证明氢、氧的重同位素易于富集在水合物中,其在天然海水-甲烷体系中的分馏系数分别为 1.018～ 1.036和 1.003 4～ 1.006 3,这一分馏系数稍大于前人在纯水和 NaCl溶液中所测得的分馏系数. 相似文献
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H.Urey(1947)在其经典著作《同位素物质的热力学性质》中曾预言,轻元素的稳定同位素在化学性质上的微小差异将被用于地质测温。四十年过去了,稳定同位素地球化学作为一门比较年轻的科学得到了蓬勃发展,稳定同位素地质测温法也在地球科学的各个领域得到了广泛应用。本文拟在大量收集稳定同位素地球化学理论受其地质应用等方面资料的基础上,从热力学角度推导同位素分馏与温度的关系,扼要概述氧硫碳氢同位素地质温度计及其有关评述。 相似文献