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Organic nitrates are secondary atmospheric pollutants that play a key role in ozone and aerosol production. This study focused on the simulation of organic nitrates through a box model coupled with RACM2(Regional Atmospheric Chemistry Mechanism, version 2), based on data from the PRIDE-PRD2006 campaign in Backgarden, China. Our study found that an overestimation of organic nitrate production rate was generated by the model. Furthermore, the effective production ratio(α_(eff)) of organic nitrates was around 0.033 after optimizing its chemical production module. The chemical impacts of organic nitrates on ozone production were related to VOC-OH reactivity and αeff. We found that VOC-OH reactivity was positively related to α_(eff),resulting in the suppression of ozone production caused by organic nitrates, which showed that P(O_x=O_3+NO_2) increased initially and subsequently decreased with VOC-OH reactivity. These results highlight the importance of organic nitrate's impact on ozone production in strategies to control ozone pollution, specifically regarding the reduction of low-molecular-weight VOCs in the Pearl River Delta. 相似文献
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2015年夏季,在重庆开展了针对臭氧污染形成机制的多站点空气质量联合观测实验,使用局地臭氧化学收支分析、相对增量反应活性和经验动力学模型等多种方法对重庆臭氧的来源、局地光化学产生速率和控制因素、关键VOCs物种进行了定量分析.研究发现,重庆具有较高的局地光化学臭氧污染潜势,污染日城区上风向南泉站、城区市超级站和城区下风向山区背景站缙云山站的局地臭氧化学生成速率均较快,平均值约为30×10~(-9)V/Vh~(-1)左右,日间化学积累可达180×10~(-9)V/V以上,臭氧高值区主要集中在下风向郊区和重庆市上空,多数站点监控区域的局地臭氧化学生成主要受VOCs控制,其中VOCs的活性以芳香烃与烯烃为主;结合VOCs的来源解析,发现局地臭氧产生主要受机动车和溶剂使用源排放的VOCs控制.此外,西北部郊区站点表征区域属于NO_x控制区,污染过程中郊区站点臭氧化学生成速率提升显著,臭氧增量对NO_x敏感性强.综合而言,重庆现阶段臭氧污染控制应以VOCs控制为主,但重污染过程中区域NO_x削减对于降低重庆臭氧峰值浓度有重要意义. 相似文献
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芳香烃是城市地区人为源排放的重要挥发性有机物,其光化学氧化与臭氧和细颗粒物的生成密切相关.本研究以SAPHIR烟雾箱实验测得的甲苯光化学氧化反应数据为基础,基于盒子模型搭载MCM3.3.1、SAPRC07、RACM2以及CB06机理对不同机理中的甲苯氧化机制进行比较.结果表明,四种机理均可较好地模拟甲苯光化学氧化过程中O_3和OH自由基浓度以及OH总反应活性(kOH)的变化,但是高估了PAN的浓度且低估了HCHO和HO_2自由基的浓度.本研究通过调整PAN、HCHO生成过程中重要的氧化中间态物种CH_3CO_3反应途径的分支比例,并增加RO_2和HO_2反应再生OH的循环机制,使模型模拟PAN、HCHO以及HO_2自由基的结果得以改进,表明未来对关键氧化中间态物种的准确测量将有助于对现有光化学反应机理的验证与更新. 相似文献
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北京市大气挥发性有机物的关键活性组分及其来源 总被引：27，自引：0，他引：27
大气中挥发性有机物(VOCs)是城市大气化学过程中的关键前体物. 北京市大气中挥发性有机物(VOCs)总体上化学活性非常强. 以大气中VOCs与OH自由基的反应速率为基础, 比较分析北京市各类VOCs组分的化学活性. 结果显示, 在大气VOCs的混合比中大约仅占15%的烯烃化合物提供了大约75%的大气化学活性, 其中尤以C4和C5的烯烃组分最为重要. 大气VOCs各类排放源的成分谱研究表明, 北京市大气中的烯烃主要来源于机动车尾气的排放和汽油挥发. 对这两类源中的烯烃组分进行削减, 将是控制北京市大气光化学烟雾污染的有效措施. 相似文献
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上海地区臭氧周末效应研究 总被引：22，自引：0，他引：22
分析了2006年上海5个臭氧监测站（徐家汇、崇明、宝山、浦东和金山）周末与工作日臭氧浓度的变化规律,发现上海徐家汇与国外许多城市中心一样,存在周末臭氧浓度比工作日高,而臭氧前体物NO,NO2,CO和VOCs的浓度却是周末要比工作日低的“臭氧周末效应”．一方面,上海徐汇区NO2／NO在周末比工作日要高25．61％,NO排放的减少是造成上海臭氧周末效应可能的化学原因;另一方面,上海徐家汇由于周末NOx（NO＋NO2）比工作日在清晨（05：00-09：00）平均减少近12．13％,使清晨NO抑制臭氧生成的持续时间比工作日少近半个小时,周末臭氧积累持续时间更长,臭氧平均生成速率更大．臭氧的产生率是关于环境中VOCs与NOx混合比率的函数．上海徐家汇VOCs与NOx比率周末为4．55,工作日为4．37,位于VOC敏感区．由于周末NOx和VOCs减少,VOCs／NOx比率增加,使臭氧从73mL/L增加到80nL/L,这与上海徐家汇的“周末效应”基本一致．利用MICAPS云量资料做进一步分析．周末、工作日臭氧值都随云量增加而降低,并且明显发现徐家汇臭氧“周末效应”随云量增加而逐渐减弱．云量的增加最终结果使臭氧“周末效应”几乎消失,说明徐家汇臭氧“周末效应”是由于臭氧光化学生成引起的． 相似文献
6.
研究表明在珠三角目前的污染状况下,至少一半以上的紫外辐射被大气气溶胶衰减,如此大幅度的紫外辐射衰减对城市生态系统和物种化学循环,尤其是臭氧光化学反应过程有重大的影响.利用地面观测的臭氧、紫外辐射、气溶胶辐射特性参数以及辐射和化学模式定量评估了大气气溶胶对地面臭氧影响的显著性.实例分析表明,珠三角大气气溶胶和紫外辐射与臭氧之间的相关性显著,气溶胶光学厚度（AOD）与地面PM10的浓度相关性高达0.98,AOD与相应时次的紫外辐射和臭氧的反相关性明显,相关系数可达-0.9.分析表明气溶胶污染通过衰减紫外辐射可显著降低臭氧的产率,AOD为0.6时臭氧的午间峰值区消失,AOD至1.2时午间峰值区呈下降趋势,造成午间臭氧的生成产率明显降低.目前干季（10,11,12和1月）广州的气溶胶光学厚度AOD550 nm≥0.6（AOD340 nm≥1.0）的出现概率为47%（55%）,珠三角在干季出现臭氧极大值的机会少与严重的气溶胶污染抑制臭氧峰值的出现应有密切的关系.分析表明应用辐射化学模式计算气溶胶的辐射效应时对单散射因子（SSA）十分敏感,表明应用辐射化学模式计算臭氧的产率时应慎重选取合理的单散射因子值. 相似文献
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本文报道了昆明地区1975年4月12到1979年2月28日的重力固体潮观测的结果。几个主要日波(O_1,K_1)和半日波(M_2,S_2,N_2)的振幅比例系数δ和位相差α是:δ(O_1)=1.144±O.006。α(O_1)=-O.4度。δ(K_1)=1.117±0.003。α(K_1)=-0.2度。δ(O_1)-δ(K_1)=O.027。δ(N_2)=1.135±0.002。α(M_2)=O.2度。δ(S_2)=1.136±0.005。α(S_2)=0.4度。δ(N_2)=1.150±0.014。α(N_2)=O.8度。并给出了振幅比例系数δ有可能随时间变化的例子。 相似文献
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武汉月湖沉积物不同形态氦含量与转换途径的垂直变化 总被引：2，自引：1，他引：1
描述了2005年6月月溯4个采样点沉积物不同形态氮含量、净硝化速率、净氮矿化速率与硝酸还原酶活性的垂直分布.亚表层(5·10cm)交换态No3-N含量最高,而有效态氮与交换态NH4 .N含量最低,故具临界意义.有效态氮多以交换态NH4 -N的形式贮存于表层(O-5com)与底层(>10cm),且底层含量较高,这种分布与缺氧状态有关.表层沉积物总氮和有机态氮含量、净硝化速率、净氮矿化速率与硝酸还原酶活性均高,间隙水中NH4 -N浓度亦取峰值,而溶解态NO3-N浓度最低,据此提出氮循环的基本过程:有机态氮经矿化与硝化产生NH4 -N与N3--N,同时导致有利于NH4 -N生成的缺氧状态,并促使部分No3--N异化还原为NH4 -N,二者共同构成表层间隙水中丰富的NH4 -N源.总之,富营养化湖泊表层沉积物富含有机态氨.故为氮生物地球化学循环的最为活跃的层面,而NH4 -N则为最具有效性且含量最高的形态. 相似文献
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饱和烃与硫酸钙和元素硫的热模拟实验对比研究：H2S成因探讨 总被引：1，自引：0，他引：1
原油饱和烃与硫酸钙和元素硫的程序升温模拟实验中,通过分析反应过程中有机气态烃（C1～C5）和无机气体H2,H2S,CO2等组分的产率变化及其演化特征,剖析了模拟实验中的反应机理和反应机制．硫酸钙-饱和烃系列中,HES的生成量很少,属反应程度较低的TSR反应,整个体系以烃类自身热裂解为主．元素硫-饱和烃系列中,由于元素硫受热生成硫自由基而具有显著的催化作用,加速了烃类烷基基团C—H键的裂解,C—H键的裂解碳造成了CO2产率的提高,C—H键的裂解氢生成H2的同时,与硫自由基结合生成大量的H2S,整个体系属硫自由基的催化反应．元素硫-饱和烃系列中,由于硫在低温阶段对C6＋烃类裂解的促进作用和高温阶段对气态烃的消耗作用,造成元素硫和硫酸钙两个系列烃类气体产率曲线出现交叉现象． 相似文献
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南海是西太平洋最大的半封闭型边缘海,也是受东亚季风强烈影响的海区.叶绿素、初级生产力和输出生产力等重要生物地球化学指标都具有显著的季节性变化.而溶解有机碳(DOC),尤其是具有不同生物可利用性组分的源汇变化研究则相对较少.本研究利用物理-生物地球化学耦合模式定量评估了活性、半活性和惰性DOC的季节性生产速率,分析了南海有机物时空变化的动力机制及其收支平衡.模拟结果显示三类DOC的生产均与浮游植物初级生产力(NPP)高度相关.在海盆内部,DOC生产及NPP在冬季最高,夏季较低.而在北部近岸区域,珠江径流变化控制了NPP与DOC生产,夏季高,冬季低.在东北部的吕宋海峡西侧,黑潮入侵引起的锋面过程造成了高的冬季DOC产率.在西南部的越南岸外,夏季上升流与冬季混合都促进DOC生产.惰性DOC生产对海洋碳封存的贡献不可忽视,其年平均产率为(1.8±0.5)mg C m?2d?1,相当于1000m水层颗粒有机碳输出通量的26%. 相似文献
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以福建泉州水源地山美水库和惠女水库的表层底泥和上覆水为研究对象,室内静态模拟试验研究了生物沸石薄层覆盖削减水源水库氮负荷的效果及可行性,探讨了上覆水体溶解氧(DO)浓度对削减氮负荷的影响,分析了削减氮负荷的作用机理.结果表明,覆盖强度为1 kg/m~2的生物沸石覆盖(厚度约1 mm)对上覆水中总氮的削减率为58.89%~65.75%,对底泥中总氮的削减率为10.39%~13.08%,对底泥中铵态氮的削减率为32.35%~44.56%,对底泥中有机氮的削减率为8.41%~11.04%;对于以硝态氮为主要形态氮的上覆水体,DO浓度越低,越有利于高效菌脱氮;可见,生物沸石薄层覆盖能有效削减水源水库氮负荷,利用生物沸石薄层覆盖技术削减水源水库氮负荷是可行的,但需要进一步研究水源水库底泥生物沸石薄层覆盖修复过程中氮的迁移转化机制. 相似文献
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页岩中的TOC(Total Organic Carbon,总有机碳)含量,对页岩的有效弹性模量以及与之相关的弹性波速度(P波和S波)有重要影响,建立弹性模量与TOC含量关系是页岩气甜点预测的重要手段之一.CS和SM两种固体置换理论主要针对孔隙度较大的砂岩,能否适用于孔隙度低、孔隙形态复杂和非均质性强的页岩目前尚未深入研究.鉴于目前已知的富有机质页岩的TOC赋存形态与裂缝以及孔隙形态类似,有关TOC含量对岩石弹性模量的影响可视为孔隙物质充填问题来研究.本文利用数字岩心技术,构造同一数字岩心不同TOC含量的样本群,基于CS和SM两种固体替换理论模型,通过有限元(FEM)数值模拟交叉验证,详细研究了两种固体替换方程对页岩的适用性和TOC含量对页岩弹性性质的影响.研究表明,由于实际岩心孔隙及TOC分布的非均质性,CS替换方程弹性模量预测值与FEM模拟结果存在差异,而SM替换方程预测值与FEM模拟结果基本一致,两种方程的预测差异揭示页岩非均质强度,利用SM替换方程中的参数α_1,α_2,β_1和β_2可详细分析实际岩心孔隙及TOC分布的非均质特征. 相似文献
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沉积物中有机质的削减是黑臭水体治理的关键.Fenton(Fe^2++H2O2)试剂在有机污染废水和土壤原位修复中的应用广泛且效果良好;Fenton试剂也能很好地去除黑臭水体中的色度和浊度,但其氧化沉积物有机质的研究未见报道.为探究Fenton试剂对黑臭水体沉积物的氧化效果,本研究通过室内模拟实验用Fenton氧化法对黑臭河道沉积物进行处理,考察氧化过程沉积物特征和性质的变化;分析覆水后沉积物中污染物的释放特征,并和H2O2体系(无Fe^2+)进行比较.结果表明:Fenton体系显著提高了沉积物与上覆水的氧化还原电位,对黑臭河道沉积物中的有机质具有很强的氧化效率.在温度为28℃、H2O2为20%Q(Q为体系中沉积物有机质完全矿化的理论H2O2用量)和Fe^2+∶H2O2(摩尔比)为0.5∶1时,反应1 d,酸挥发性硫化物去除率为70.13%,沉积物总有机碳减少了22.14%,总有机氮减少了87.60%,生成了较多的铵态氮和硝态氮;由于铁对磷的钝化,沉积物中溶解性反应磷含量大幅减少.H2O2体系的氧化速度较Fenton体系慢,覆水后对体系中的Eh提高不明显.值得注意的是,Fenton体系会降低上覆水的pH,释放较多的铵态氮.需要联合其他技术(如微生物法),强化水体中有机质和氨氮的降解,以取得理想的修复作用. 相似文献
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武汉月湖沉积物不同形态氮含量与转换途径的垂直变化 总被引：10，自引：0，他引：10
描述了2005年6月月湖4个采样点沉积物不同形态氮含量、净硝化速率、净氮矿化速率与硝酸还原酶活性的垂直分布．亚表层（5—10cm）交换态NO3＋-N含量最高,而有效态氮与交换态NH4＋-N含量最低,故具临界意义．有效态氮多以交换态NH4＋-N的形式贮存于表层（0—5cm）与底层（〉10cm）,且底层含量较高,这种分布与缺氧状态有关．表层沉积物总氮和有机态氮含量、净硝化速率、净氮矿化速率与硝酸还原酶活性均高,间隙水中NH4＋-N浓度亦取峰值,而溶解态N03--N浓度最低,据此提出氮循环的基本过程：有机态氮经矿化与硝化产生NH4＋-N与NO3-N,同时导致有利于NH4＋-N生成的缺氧状态,并促使部分NO3-N异化还原为NH4＋-N,二者共同构成表层间隙水中丰富的NH4＋-N源,总之,富营养化湖泊表层沉积物富含有机态氮,故为氮生物地球化学循环的最为活跃的层面,而NH4＋-N则为最具有效性且含量最高的形态． 相似文献
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西藏高原低大气压下冬小麦表观光合量子产额及其对温度和胞间CO_2浓度变化的响应 总被引：1，自引：1，他引：1
西藏高原海拔高,大气压低,气温低且日较差变幅大,植物的光合作用受到显著的影响.单叶表观光合量子产额(αA)是反映植物光能利用和光合物质生产效率的基本参数,准确确定西藏高原的αA在研究高原C3植物光合作用和全球变化建模中具有重要意义.在海拔3688m,大气压为654×102Pa的拉萨高原生态试验站,利用Li-Cor6400光合仪测定了冬小麦旗叶在不同温度和胞间CO2浓度下的光响应曲线.利用0~150μmolm?2·s?1光量子通量密度下与净光合速率的初始斜率为αA指标,分析了高原稀薄大气环境下C3作物冬小麦的αA随叶温和胞间CO2浓度的变化规律.在30℃下,西藏高原冬小麦旗叶αA为0.0476±0.0038,与低海拔地区C3植物相比相差不大.αA主要受到温度和[CO2]/[O2]分压比的综合影响,以往测得αA可能由于仪器和数据处理方法的系统误差而低估了西藏高原真实值.αA随温度升高呈线性降低,温度每升高1℃,αA降低0.0007,随温度降低的梯度与低海拔地区相似.αA受到[O2]的显著影响,在一定[O2]下,随胞间CO2浓度增加而升高,呈双曲线关系.与低海拔地区相比,高原αA对CO2升高反应更敏感. 相似文献
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采用增量方法,计算了地幔矿物(特别是MgsiO_3和Mg_2SiO_4同质多相变体)的氧同位素分馏.结果表明,地幔矿物相之间存在如下~(18)O富集顺序:辉石(Mg,Fe,Ca)_2Si_2O_6>橄榄石(Mg,Fe)_2SiO_4>尖晶石型(Mg,Fe)_2SiO_4>铁铁矿型(Mg,Fe,Ca)SiO_3>钙钛矿型(Mg,Fe,Ca)SiO_3.如果地幔内部处于氧同位素完全平衡状态,由于地幔不同深度矿物相化学组成与晶体结构的差异,预计过渡带中尖晶石结构的硅酸盐矿物比下地幔钙钛矿结构的硅酸盐矿物相对富集~(18)O,但相对于上地幔中的橄榄石和辉石亏损~(18)O,从而出现地幔的氧同位素分层.如果假定全球范围同位素平衡,地球内部的化学结构可用下述~(18)O富集顺序来描述:上地壳>下地壳>上地幔>过渡带>下地幔>地核. 相似文献
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白云石的成因机制至今仍是地球科学领域的一个谜题(“白云石问题”).铁白云石等碳酸盐矿物具有类白云石晶体结构,因此研究这些矿物的形成机制可为解答“白云石问题”提供新线索.本研究利用一株海洋异化铁还原菌(Shewanella piezotolerans WP3),在不同钙离子浓度(0～20mmol/L)条件下,通过氧化乳酸盐诱导水铁矿还原转化为次生碳酸盐矿物,以此评估微生物在铁白云石形成过程中的作用.实验结果表明,加入Ca2+可以增强S.piezotolerans WP3细胞与水铁矿颗粒之间的黏附作用,从而提高反应体系中Fe(Ⅲ)还原速率.在不同Ca2+浓度条件下,菌株WP3诱导生成的次生碳酸盐矿物类别有所差异:在0mmol/L Ca2+体系中生成菱铁矿,而含钙体系中则为Ca-Fe碳酸盐固溶体,且这些固溶体的钙离子含量与反应体系中初始的Ca2+浓度呈正相关关系.值得注意的是,在20mmol/L Ca2+体系中生成的Ca-Fe碳酸盐固溶体化学组成为Ca0.8Fe... 相似文献
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通过室内纯培养,分别设定不同温度梯度(14、16、18℃)和光照梯度(100、250、360 μmol/(m2·s)),以模拟全球气候变化条件下,温带湖泊春季温度升高与光照减弱交互作用对铜绿微囊藻和蛋白核小球藻生长和光合活性的影响.通过流式细胞计数测定其生长曲线,观测其变化趋势,并利用叶绿素荧光仪PHYTO-PAM测定藻类光合活性.结果表明,当温度为18℃,光强为100μmol/(m2·s)时,铜绿微囊藻生长速率最大,细胞密度达到2.99×106cells/ml.在该温度和光照强度下,其光合活性也远高于其他实验组,其Fv/Fm值达到最大值0.39.蛋白核小球藻在温度为16和18℃时,其生长速率差异不大,但明显高于在温度为14℃时的生长速率,其光合活性处于波动状态.与蛋白核小球藻相比,温度升高和光照减弱对铜绿微囊藻生长和光合活性的促进作用更为明显,而且随着温度的升高,铜绿微囊藻生长对低光的偏好更为显著.因此,全球变暖所导致的高温低光环境可能有利于确立铜绿微囊藻在湖泊中的优势地位. 相似文献
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以巢湖湖底有机碎屑为研究对象,基于对有机碎屑中总有机碳的测定,研究了利用好氧强化降解湖底有机碎屑.研究了有机碎屑的可生化性及好氧强化降解湖底有机碎屑的效果,并讨论了有机碎屑的浓度及曝气量对其降解效果的影响.结果说明,处理的有机碎屑具有较好的可生化性,在反应30 h左右,降解达到了平衡,总去除率达到了50.69%,降解速率常数K25为0.19 h-1.有机碎屑的浓度以及曝气量对降解效果具有一定的影响.强化好氧法与传统的对底泥处理的方法相比具有更快、更好的效果,为预防及治理水体黑臭现象提供了新的途径. 相似文献
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湿地的水文和水化学在时空尺度上会呈现显著差异,进而会引发光化学反应的变化,光活性中间体(PPRIs)是水体间接光反应的产物,具有极强的氧化性,对水环境中有机物和污染物的归驱具有重要的影响,因此迫切需要探究湿地中PPRIs的产生过程。本研究通过捕获剂法监测了鄱阳湖湿地4个季节水体中3种PPRIs(1O2、·OH及3CDOM*)的产生速率和稳态浓度的变化,并通过紫外吸收光谱、三维荧光光谱、以及傅立叶变换离子回旋共振质谱等技术对水体中可溶性有机质(DOM)组分的化学特征进行分析,揭示了鄱阳湖湿地不同季节水体中的DOM的光化学反应特性及与PPRIs产生的相关性。结果发现:鄱阳湖夏季和秋季水体的pH值、溶解有机碳(DOC)浓度较高,相反,硝酸盐、亚硝酸盐浓度在夏季和秋季较低。夏季和秋季的DOM中芳香族化合物丰度较高,并且木质素丰度明显高于冬季和春季。不同季节鄱阳湖水体有色可溶性有机物产生能力依次为秋季>夏季>冬季>春季。夏季和秋季水体中1O2和·OH产生速率和稳态浓度显著高于春季和冬季水体。pH、DOC、E2/E3、脂类、蛋白类及木质素类与PPRIs产生速率展现出了良好的正相关关系,尤其是其中的DOC与木质素类组分;另外在三维荧光指标结果中,荧光指数(FI)和新鲜度指数(β/α)与PPRIs呈现负相关关系,证明FI值越低即DOM陆源性越高、非新生DOM比例越高,则PPRIs产生速率越高。综上,PPRIs的光化学产生与植物源DOM密切相关。与春季和冬季相比,夏季和秋季鄱阳湖水体的有机质高,而其中DOM组分中芳香族化合物丰度较高,主要来自陆生植物和土壤有机质,其有机质的腐殖化水平较高,而在春季和冬季水体有机质主要来自湖泊本身和微生物产生的有机质,属于内源。淹水植物残体降解过程释放的有机组分,对夏、秋季DOM的来源和组成有着极易被忽视的影响和作用,而其中光化学活性较强的有机组分如木质素是造成其PPRIs产率更高的主要原因。 相似文献