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贵德盆地三河流域高砷地下水中溶解性有机物三维荧光特性及其指示意义 总被引：1，自引：0，他引：1
溶解性有机物(dissolved organic matter, DOM)可以通过多种方式控制含水层中砷的迁移转化。贵德盆地承压含水层地下水砷含量显著高于潜水含水层。为查明承压水中溶解性有机物对砷浓度的影响,对研究区地表水、潜水以及承压水进行吸光度和三维荧光光谱的分析,利用平行因子分析法确定了水样中有机物成分及荧光特征。结果表明,贵德盆地水体中DOM包含陆源类腐殖质(C1)、受人为影响的腐殖质(C2)、类醌化合物(C3)和微生物来源的腐殖质(C4)4种组分。陆源类腐殖质C1可在地下水中富集,占总有机质的40%~55%。相比于地下水,C2和C3则在地表水中占据较高的比例。高砷承压水中C2、C3所占比例高于低砷潜水。其中,C1可以通过络合作用促进溶解性砷浓度的提高,C3作为电子穿梭体可以促进含砷铁氧化物或氢氧化物的还原性溶解从而释放砷。微生物降解有机质生成的HCO-3可以与砷竞争吸附,促进砷的解吸附。此外,还原性溶解产生的Fe(II)与HCO-3形成FeCO3固定一部分的砷。该研究表明,地下水中的天然有机物通过络合作用和作为电子穿梭体促进铁氧化物还原导致地下水砷的富集,为分析黄河上游地区高砷地下水的成因提供理论依据。 相似文献
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为了认识高砷地下水中砷活化迁移的生物地球化学机制,对江汉平原地下水氧化还原敏感元素的水化学特征及溶解性有机物(DOM)三维荧光信息进行了研究.水化学研究显示,地下水中的砷与铁的还原和有机质的氧化分解过程有密切关系.水样DOM的三维荧光分析表明,地下水中存在微生物介导下氧化还原过程的反应性有机物组分,其中醌类腐殖质与铁、硫酸盐等的还原反应过程联系紧密.还原、氧化醌类及易降解DOM组分与还原产物、砷的关系进一步显示,砷的活化与微生物介导下的铁氧化物的还原过程联系在一起.在这一过程中,易降解有机物充当电子供体的角色并被消耗,而还原醌与氧化醌则很可能扮演了电子飞行过程中的电子飞行物,"催化"了砷活化的氧化还原过程. 相似文献
3.
为了解包气带土壤DOM组成特征, 探索其对砷向地下水中迁移的影响, 对江汉平原高砷区土壤DOM进行了三维荧光光谱分析.结果表明DOM主要为类腐殖质成分, 芳香性官能团的减少导致荧光强度随包气带深度增加而变小, 局部深度荧光信号不规则变化指示非均质土壤剖面上DOM组分或主导官能团的变化.平行因子分析表明, DOM组分可更细致地分解为4种组分, 与微生物源的还原、氧化醌类和陆生的腐殖质富里酸类等相似.砷很可能在DOM腐殖质成分络合作用下与之随水体一起向下迁移, 砷的迁移也可能与微生物源的醌类作用过程有关.三维荧光光谱分析准确、快速地刻画了包气带土壤DOM的组分类别及空间变化特征, 初步揭示了DOM影响砷迁移的可能作用方式, 为进一步的地下水砷污染机制的研究提供了重要的参考信息. 相似文献
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卤水中溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)会对盐田日晒工艺和产品质量产生不利影响,如盐田卤水的蒸发速率减缓、蒸发度减小以及提取的矿物产品带有刺鼻的气味、浓重的颜色等。因此,对具有资源开发利用价值的卤水体系中DOM结构和性质的研究可以为后续DOM的有效去除或在DOM共存体系中调控无机盐结晶工艺路线提供有效的指导意见。本文以自然界中广泛存在的两种不同类型的卤水体系,即盐湖卤水DOM(SLDOM)和油田卤水DOM(OFDOM)为研究对象,采用溶解性有机碳(dissolved organic carbon,DOC)分析、光谱学分析和平行因子分析等手段对DOM的含量、分子量分布特征、光谱学结构和光降解行为开展了研究。DOC和荧光分析表明SLDOM和OFDOM的DOC含量和生物指数(BIX)值相似;与OFDOM相比,SLDOM的腐质化指数(HIX)值和高分子量组分(HMW)比例偏高;特别吸收光谱(SUVA254)和糖类化合物含量检测结果表明,SLDOM和OFDOM的HMW组分中含有的芳香类和糖类化合物所占比例比低分子量组分(LMW)高;三维荧光谱图分析(EEM)结果表明,SLDOM主要以腐殖质类物质为主,而OFDOM以蛋白质类组分为主。此外,DOM的荧光组分在不同分子量中的分布也存在明显差异:对于SLDOM,富里酸主要分布在HMW DOM中,而腐殖酸主要在LMW DOM中;对于OFDOM,芳香胺类蛋白组分主要分布在HMW DOM中,色氨酸和酪氨酸类蛋白组分主要分布在LMM DOM中。在光降解实验中,SLDOM和OFDOM的DOC含量随光照时间增加而逐渐减少,分别下降了29.32%和15.11%。进一步的分析表明,光照过程中两种卤水中糖类化合物均减少,小分子量的DOM优先分解。此外,在光照过程中SLDOM芳香类化合物增加,腐质化程度基本不变;OFDOM芳香类化合物减少,腐质化程度增加。EEM平行因子分析(PARAFAC)结果表明,SLDOM荧光组分在光降解过程中荧光强度增加,而OFDOM荧光强度减少。 相似文献
5.
长期摄入高碘地下水（碘浓度＞100 μg/L）会造成人体甲状腺机能损伤.天然有机质被认为是影响高碘地下水形成的关键组分,为研究地下水中溶解性有机质（DOM）分子组成对碘富集的影响,选取长江中游沿岸浅层地下水作为研究对象,运用傅立叶变换离子回旋共振质谱仪（FT-ICR-MS）表征不同碘浓度地下水中DOM分子组成差异.研究发现碘易富集在还原环境的浅层地下水中,地下水中碘的浓度与溶解性有机碳（DOC）浓度无显著关系,DOM分子总数越多碘浓度越高;高碘地下水较低碘水DOM分子均一性、多样性更强,氧化程度和不饱和程度更高,含更多芳香性结构.长江中游沿岸高碘地下水的形成受DOM分子组成控制,主要与不饱和程度高尤其是含芳香性结构的大分子DOM有关,含芳香性结构的DOM分子与碘络合在高碘地下水的形成过程中起重要作用. 相似文献
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地下含水介质是地球关键带的重要研究对象,为了拓展江汉平原地下水环境问题研究维度,综合应用14C测年、δ13C、铁价态以及沉积物溶解态有机质(dissolved organic matter,DOM)的光谱信息等重要环境指标,对沙湖地区近30 ka的浅层含水层第四纪沉积环境演化特征进行了概化分析.沉积物中Zr/Rb、Rb/Sr比值以及δ13C值表明,剖面在5~7 m和16~18 m范围相对其他深度更显暖湿气候特征;Fe3+/Fe2+比值及沉积物颜色说明这两段暖湿期沉积物主要呈现还原环境.基于因子分析和DOM光谱信息可将沉积剖面的沉积环境演化概化为“近地表弱生物碎屑沉积单元”和“暖湿期强沉积单元”等5个单元.本沉积剖面所记录的沉积环境演化信息可为该区的地下水环境等相关问题的深入研究提供重要的背景支撑. 相似文献
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查明地下水中砷的时间变异性规律及机理是高砷地下水研究的难点和热点, 也是防控地下水砷污染的根本.选择在雨季前后对浅层潜水和孔隙承压水进行了动态监测.研究表明地下水砷含量和形态与地下水位波动存在明显的响应关系: 雨季开始后随着地下水位抬升, 地下水还原环境增强, As(Ⅴ)和Asp转化成As(Ⅲ), 颗粒态铁大幅降低, 导致水中溶解的砷和铁大幅增加, 地下水砷含量在雨季达到最高且As(Ⅲ)所占比例达到90%;雨季结束后随着水位逐渐降低, 地下水中As(Ⅲ)所占比例和溶解的砷含量下降.农业活动对浅层潜水砷形态季节性变化有明显的影响.孔隙承压水的砷形态分布变化较浅层潜水幅度大, 其变化与水位波动存在滞后效应.自然或人为活动引起的地下水位季节性变化改变了含水层的氧化还原环境, 补给水源与地下水之间的混合过程带来新的物质输入促进地下水系统中砷的迁移转化. 相似文献
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内蒙古河套盆地地表水-浅层地下水化学特征及成因 总被引：3，自引：0，他引：3
地表水-地下水的相互作用不仅影响地下水化学演化,而且控制地下水化学组分的空间分布,是地下水研究领域的重要课题之一。在内蒙古河套盆地采集地下水样品58组,雨水和地表水样品32组,分析了主要离子、微量组分和氢氧稳定同位素等18个指标。结果表明,研究区地表水除了受蒸发浓缩作用影响外,还受到人为活动的影响,水中钙离子、硫酸根、硝酸根等组分明显升高。浅层地下水具有与地表水类似的主要组分和同位素特征,表明浅层地下水可能受到地表水的影响。地表水补给进入含水层的过程中,可能发生了硅酸盐矿物的非全等溶解、盐岩全等溶解、重晶石沉淀、硝酸根、铁氧化物矿物和硫酸根还原等作用。其中,铁氧化物矿物的还原是地下水砷含量高的主要原因。此外,砷浓度还受硫酸根还原的影响。因此,地下水-地表水的综合研究有助于揭示地下水的成因及水文地球化学过程。 相似文献
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硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio JH-S1,对其进行砷和铁还原能力鉴定,并通过模拟培养实验探究硫酸盐还原菌参与下的铁矿物相转化对吸附态砷迁移的影响.Desulfovibrio JH-S1具有Fe(III)还原能力,无硫和有硫体系中Fe(III)均能被还原,但在硫酸盐充足条件下铁还原量显著增加;该菌株不具备As(V)还原能力,但添加硫酸盐的培养体系中As(V)去除率可达96%以上.Desulfovibrio JH-S1能够还原硫酸盐从而促进载砷的水铁矿还原转化为纤铁矿,并导致吸附的砷释放.江汉平原高砷含水层土著硫酸盐还原菌兼具硫酸盐/铁还原功能,参与了高砷含水层系统中砷-铁-硫耦合循环,对高砷地下水的形成具有重要作用. 相似文献
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地表水-地下水（SW-GW）相互作用对砷在浅层地下水系统中的运移至关重要,但其模式和强度对地下水中砷运移的影响尚不清楚.本文针对江汉平原仙桃市沙湖原种场野外地下水三维监测试验场,开展野外监测和三维地下水数值模拟.结果发现雨季地表水补给地下水,SW-GW相互作用强度较大,地下水砷浓度升高;旱季地下水补给地表水,SW-GW相互作用强度减弱,地下水砷浓度降低.SW-GW相互作用模式与强度的季节转变导致地下水流速和流向产生季节响应.模型估算出雨季和旱季地面以下10～25 m最大垂向砷交换量分别为457.2 mg/d、191.3 mg/d,地面以下28 m处水平砷交换量分别为4 380.0 mg/d、1 385.6 mg/d. 相似文献
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高砷地下水研究的热点及发展趋势 总被引：4，自引：0，他引：4
全球范围内广泛分布的高砷地下水给人们的健康造成了极大的威胁.高砷地下水的形成机理是一项世界性的科学问题.介绍了高砷地下水的分布特点、富集机理,阐明了溶解性有机物、地下水流动特征对高砷地下水形成的影响机制.现今的研究揭示了有机物和微生物协同作用下高砷地下水的形成过程,并且在高砷地下水的空间分布、时间变化特征以及人类活动对高砷地下水形成的影响等方面取得了一些创新性成果.这3方面的研究也逐渐成为近些年高砷地下水研究的热点.这些研究不仅丰富了砷迁移转化的理论成果,而且有助于开辟低砷水源,保障水资源的可持续利用,具有重要的理论和现实意义. 相似文献
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Klaus Kaiser 《Organic Geochemistry》1998,28(12):849-854
The purpose of the study was to evaluate the influence of polyvalent cations known to form complexes with natural organic substances on the operational fractionation of dissolved organic matter (DOM) using XAD-8 adsorber resin. Dissolved organic matter solutions from a forest floor were treated with increasing concentrations of polyvalent metal cations (Ca2+, Al3+, Fe3+) at different pH levels. Then the concentrations of total dissolved organic carbon (DOC) and the distribution between hydrophilic and hydrophobic DOC were determined. The concentrations of total DOC decreased slightly when the C/metal ratio was less than 10, especially for Al and Fe. Hydrophilic DOC increased and hydrophobic DOC decreased with increasing concentrations of metal cations. Effects increased in the order Ca<Al<Fe and were more pronounced at low DOC concentrations and high pH values. The reason for the reduction of the DOC concentrations seemed to be the formation of insoluble metal–DOM complexes, while soluble metal–DOM complexes may induce an alteration of the distribution between hydrophilic and hydrophobic DOC. Thus, the polyvalent cations and their concentration need to be considered when DOM fraction distributions, determined with XAD-8 resin, of different waters are compared, especially at low DOC contents and high pH. 相似文献
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Laura A.Richards Dan J.Lapworth Daniel Magnone Daren C.Gooddy Lee Chambers Peter J.Williams Bart E.van Dongen David A.Polya 《地学前缘(英文版)》2019,10(5):1653-1667
Organic matter in the environment is involved in many biogeochemical processes,including the mobilization of geogenic trace elements,such as arsenic,into groundwater.In this paper we present the use of fluorescence spectroscopy to characterize the dissolved organic matter(DOM)pool in heavily arsenicaffected groundwaters in Kandal Province,Cambodia.The fluorescence DOM(fDOM)characteristics between contrasting field areas of differing dominant lithologies were compared and linked to other hydrogeochemical parameters,including arsenic and dissolved methane as well as selected sedimentary characteristics.Absorbance-corrected fluorescence indices were used to characterize depth profiles and compare field areas.Groundwater fDOM was generally dominated by terrestrial humic and fulvic-like components,with relatively small contributions from microbially-derived,tryptophan-like components.Groundwater fDOM from sand-dominated sequences typically contained lower tryptophan-like,lower fulvic-like and lower humic-like components,was less bioavailable,and had higher humification index than clay-dominated sequences.Methane concentrations were strongly correlated with fDOM bioavailability as well as with tryptophan-like components,suggesting that groundwater methane in these arsenic-prone aquifers is likely of biogenic origin.A comparison of fDOM tracers with sedimentary OM tracers is consistent with the hypothesis that external,surface-derived contributions to the aqueous DOM pool are an important control on groundwater hydrogeochemistry. 相似文献
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Markus Bauer 《Geochimica et cosmochimica acta》2009,73(3):529-9557
Due to the widespread contamination of groundwater resources with arsenic (As), controls on As mobility have to be identified. In this study we focused on the distribution of As in the dissolved, colloidal and particulate size fraction of experimental solutions rich in ferric iron, dissolved organic matter (DOM) and As(V). Size fractions between <5 kDa and >0.2 μm were separated by filtration and their elemental composition was analyzed. A steady-state particle size distribution with stable element concentration in the different size classes was attained within 24 h. The presence of DOM partly inhibited the formation of large Fe-(oxy)hydroxide aggregates, thus stabilized Fe in complexed and colloidal form, when initially adjusted molar Fe/C ratios in solution were <0.1. Dissolved As concentrations and the quantity of As bound to colloids (<0.2 μm) increased in the presence of DOM as well. At intermediate Fe/C ratios of 0.02-0.1, a strong correlation between As and Fe concentration occurred in all size fractions (R2 = 0.989). At Fe/C ratios <0.02, As was mainly present in the dissolved size fraction. These observations indicate that As mobility increased in the presence of DOM due to (I) competition between As and organic molecules for sorption sites on Fe particles; and (II) due to a higher amount of As bound to more abundant Fe colloids or complexes <0.2 μm in size. The amount of As contained in the colloidal size fractions also depended strongly on the initial size of the humic substance, which was larger for purified humic acids than for natural river or soil porewater samples. Arsenic in the particle size fraction >0.2 μm additionally decreased in the order of pH 4 ? 6 > 8. The presence of DOM likely increases the mobility of As in iron rich waters undergoing oxidation, a finding that has to be considered in the investigation of organic-rich terrestrial and aquatic environments. 相似文献
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微生物参与铁氧化物矿物的还原性溶解是高砷地下水形成的关键过程,其中具有砷还原功能的微生物如何参与含水层砷释放的生物地球化学过程亟待研究.利用从江汉平原典型高砷含水层中厌氧条件下分离出的四株细菌(Citrobacter sp.JH-1、Clostridium sp.JH-6、Exiguobacterium sp.JH-13、Paenibacillus sp.JH-33),通过室内厌氧模拟培养实验,查明其砷、铁还原能力,并通过分别与铁氧化物矿物及原位沉积物共同培养,探究原位含水层微生物参与的砷释放机理.结果表明:四株细菌均具有厌氧条件下砷、铁还原功能,Citrobacter sp.JH-1砷还原能力最强,96 h内还原的As(Ⅴ)浓度为2.22 μmol/L.其中Citrobacter sp.JH-1不仅可在厌氧和有氧条件下还原溶液中的As(Ⅴ),还可在厌氧条件下还原溶液中的Fe(Ⅲ)和无定型的水铁矿,在与含水层沉积物共培养12 d后,沉积物中铁与砷的释放量分别为510 mg/kg及1 150 μg/kg.江汉平原含水层中的原位微生物兼具砷/铁还原功能,在厌氧条件下可还原沉积物中的铁氧化物矿物并促进砷的释放,为深入揭示高砷地下水成因机理与地下水砷污染的防控提供重要科学依据. 相似文献
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灌溉等人为活动会造成外源物质的输入,如硝酸盐、有机质等,从而引起浅层地下水环境发生周期性波动。为研究农业灌溉对沉积含水层中碘迁移富集过程的影响,选取代表性富碘沉积物,通过室内实验模拟了灌溉活动外源物质输入条件下,盆地地下水系统中碘迁移释放的（生物）地球化学过程。实验结果表明：厌氧条件下,外源有机质输入可促使微生物利用有机质作为电子供体,还原固相铁矿物相,进而造成搭载于铁氧化物/氢氧化物表面的碘释放,以碘离子形式在地下水中富集;而在NO3-输入情况下,微生物会优先利用NO3-为电子受体,至硝酸盐被全部消耗后,Fe（Ⅲ）可进一步被还原为Fe（Ⅱ）。研究结果表明,人为活动造成浅表环境外源物质的输入可直接影响浅层地下水中碘的迁移释放过程。伊利石黏土矿物吸附的铁氧化物矿物相可能为浅层环境中碘的主要搭载介质,微生物作用下,铁氧化物/氢氧化物的还原溶解是高碘地下水形成的主控因素。 相似文献