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1.
《地学前缘》2012,6(3)
以蒙脱土为载体制备负载型Fe/Al复合氧化物（FeAlOx/MMT）用于催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水。实验结果表明,活性相FeAlOx中Fe/Al摩尔比为0.22时制备所得催化剂对Fenton反应具有最佳活性,且Fe/Al复合氧化物并未嵌入蒙脱土层间。在低温和高pH条件下催化体系存在诱导期,诱导期内FeAlOx/MMT缓释出Fe离子并进而由Fe离子催化溶液中的Fenton反应。通过对非均相催化降解苯酚废水的动力学研究发现,H2O2初始浓度、溶液的pH和反应温度对COD降解效率具有显著影响。调节降解过程中的温度序列和氧化剂引入程序能够缓解高温和高双氧水浓度双重因素耦合导致的HO.自消耗。在优化的降解条件下使用理论用量的H2O2可使得1 g/L的苯酚废水中苯酚降解率达到100%,而COD的降解率则达到97%。 相似文献
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Cu(Ⅱ)-EDTA废水由于其螯合性难以处理.采用电气石/H_2O_2体系进行降解,结果显示废水处理达到较好的效果.COD和Cu~(2+)的去除率与电气石投加量、H_2O_2用量和温度呈正相关性.溶液pH=3时,两者去除率最大.紫外-可见吸收光谱显示,处理后的Cu(Ⅱ)-EDTA被降解为小分子有机物.通过对比电气石反应前后的XRD图谱和红外光谱发现,电气石与EDTA降解中间产物发生络合.反应动力学研究结果表明,电气石/H_2O_2体系降解废水的反应为拟一级反应. 相似文献
3.
为研究双金属催化剂去除有机污染物的效果,采用自制Fe/Ag催化剂对模拟苯酚废水进行了臭氧催化氧化处理。通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并考察了催化剂类型、催化剂投加量和溶液初始pH值对降解效果的影响规律。结果表明:与Fe相比,Fe/Ag比表面积减少了22.8%,在Fe/Ag/O3与含苯酚废水的反应体系中,反应遵循臭氧直接作用和活性自由基(·OH、·O2、H2O2)共同作用的机理;Fe/Ag在反应过程中体现出良好的协同作用;300 mg/L的苯酚模拟废水在pH=6.3、Fe/Ag投加量为1.00 g的最优反应条件下经60 min反应,苯酚与化学需氧量(COD)去除率比单独臭氧氧化分别提高了18.4%和29.4%。 相似文献
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5.
本文通过两组不同水镁石-苯酚投料比的实验,研究固体沉淀物与水质变化的关系。实验显示,水镁石解离出的Mg2+与苯酚降解的中间产物能形成难溶盐,并发生沉淀分离,促进含苯酚废水臭氧化降解的效率。当苯酚的初始浓度为47 g/L,初始碳镁原子比(C/Mg)为30时,经3小时充分臭氧化曝气后,投加的水镁石全部耗尽。XRD、TG/DSC结果显示新形成的沉淀物为草酸镁。反应终点的pH值在4以下,TOC去除率为40%。当体系的初始C/Mg(原子比)为1,苯酚的初始浓度为1.5 g/L时,同样的臭氧化曝气过程体系残留的沉淀物仍是水镁石。反应终点的pH值在10左右,TOC去除率为92.8%。研究证明,苯酚臭氧化过程也是体系酸化的过程,至少在高C/Mg比条件下新生的质子能与水镁石解离出的羟基中和,水镁石解离出的Mg2+可与草酸根结合沉淀出草酸镁。 相似文献
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地下水中三氯乙烯-苯酚的好氧共代谢的实验研究 总被引：4，自引：1，他引：3
以苯酚作为三氯乙烯（TCE）降解的共代谢基质,用瓦勃氏微量呼吸测压仪（简称瓦呼仪）作为测试手段,分析了经苯酚驯化后的混合微生物对苯酚、TCE的降解特性;并讨论了以苯酚作为共代谢基质时TCE降解的可能性。实验结果表明：未驯化的活性污泥不能降解TCE; 经苯酚驯化后的活性污泥,当TCE的质量浓度为50 μg/L时其降解效果较好,TCE的氧化率达3369%;TCE的质量浓度为100 μg/L时其降解效果较差,其氧化率仅为3.2%;苯酚和TCE共代谢降解时,苯酚的存在促进了TCE的降解,当苯酚质量浓度为40 mg/L、TCE质量浓度为50 μg/L时共代谢降解效果最好,TCE的氧化率为79.11%。 相似文献
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为了进一步研究氮掺杂碳材料活化过硫酸盐降解4-氯苯酚的方法，首先以廉价易得的废弃工业糖浆作为碳源，以氨水作为氮源，利用溶胶-凝胶法合成了3种氮掺杂碳材料（NC-700，NC-800和NC-900），并利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱（XPS）等技术对氮掺杂碳材料进行表征分析；然后考察了NC-800投加量、过硫酸盐（PDS）投加量和初始pH等因素对4-氯苯酚去除率的影响，并进行了电子自旋共振（ESR）和自由基淬灭实验。结果表明：3种材料均可有效活化PDS降解4-氯苯酚，其中NC-800活化PDS去除4-氯苯酚效率最高；当NC-800投加量为100 mg/L、PDS投加量为5 mmol/L时，反应30 min后，50 mg/L的4-氯苯酚的总去除率达99.10%；初始pH对4-氯苯酚去除率无明显影响；NC-800活化过硫酸盐降解4-氯苯酚遵循非自由基途径，单线态氧为降解4-氯苯酚的活性物质。循环使用实验证明NC-800具有一定的稳定性，4次循环使用后，4-氯苯酚去除率仍可达到73.80%。 相似文献
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比较在6 W紫外灯照射下6 h,0.5%TiO2-膨润土及其回收二次利用时对初始浓度为20 mg/L的十二烷基苯磺酸钠(SDBS)水溶液中SDBS降解的差异,并研究了差异产生的原因,结果表明:(1)TiO2-膨润土和回收再用的TiO2-膨润土对水中SDBS的去除率分别为86.3%,46.2%,可见,回收后的TiO2-膨润土虽然对SDBS的去除效率有所降低,但可以重复使用.(2)初次使用的TiO2-膨润土及回收的TiO2-膨润土晶格结构没有明显差异.(3)回收后的TiO2-膨润土中部分Ti流失是影响其对水中SDBS去除率降低的主要原因.(4)回收后的TiO2-膨润土有机质含量明显高于TiO2-膨润土,并且,照射时间越长,回收的TiO2-膨润土有机质含量越低.在用回收后的TiO2-膨润土光催化降解SDBS过程中,被TiO2-膨润土吸附的SDBS及其中间产物,随着照射时间的增加逐渐被降解而从催化剂表面脱离.(5)用回收再用的TiO2-膨润土处理水中SDBS的过程中,水中SO42-的浓度高于催化剂初次使用时水中的S5O42-浓度,SO42-主要来自SDBS的降解反应. 相似文献
9.
近期见有含二价铁矿物可活化分子氧产生羟自由基而氧化污染物的报道。本文选用土壤/沉积物中的常见组分蒙脱石(含铁约2%),研究了还原态蒙脱石在不同条件下活化分子氧降解苯酚的效果。结果表明,20g/L还原态蒙脱石(还原程度为30%)在pH=6和有氧条件下,可通过产生羟自由基使11μM苯酚的降解率在6h内持续增加至59.1%。苯酚降解率对应的最佳pH为5,当pH>6时降解率则随着p H的升高而急剧降低;苯酚降解效果还随还原态蒙脱石剂量(0~40g/L)增加而提高;苯酚初始浓度为11μM降解率最高,增加或者降低初始浓度均使降解率降低。还原态蒙脱石铁含量低,活化分子氧时其八面体边缘配位和结构内部二价铁共同起作用,而受八面体层Al、Mg等惰性组分阻碍,其结构二价铁难以向边缘位置传递电子,这与前期报道的还原态绿脱石(含铁约20%)不同。 相似文献
10.
采用浸渍法制备了用于常温常压下催化Fenton法的负载型Fe2O3/凹凸棒石催化剂,并将其用于处理十二烷基苯磺酸钠废水.采用BET,SEM,FT-IR对其进行了表征,并考察了Fe2O3/凹凸棒石催化剂的催化活性和稳定性.对于初始浓度为40 mg/L的十二烷基苯磺酸钠模拟废水,当Fe2O3/凹凸棒石催化剂和H2O2氧化剂的投加量分别为20 g/L和0.392 mol/L时,pH为5时,反应温度为80℃时,处理1h时染料的十二烷基苯磺酸钠的去除率可达到99.99％.与传统Fenton试剂法相比,以Fe2O3/凹凸棒石为催化剂的Fenton法,具有pH范围广(2～10),降解程度高和催化剂易回收再用的优点. 相似文献
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探讨了人工合成的高价锰氧化物与紫外光(UV)联用时降解苯酚废水的特性。结果表明,氧化锰矿物在无UV时对苯酚的降解能力差异大,1 g/L的氧化锰4 h对200 mg/L苯酚废水的降解率和COD去除率分别为:锰钾矿97.51%、酸性水钠锰矿89.07%、碱性水钠锰矿11.36%、钙锰矿9.67%;锰钾矿87.79%、酸性水钠锰矿53.11%、碱性水钠锰矿6.42%、钙锰矿1.43%。UV光照下,氧化锰矿物对苯酚的降解率有不同程度的提高,且表现出显著的表面光催化性质,增加了苯酚的深度降解,COD去除率显著提高。UV下氧化锰4 h对苯酚的降解率分别为:锰钾矿99.48%、酸性水钠锰矿91.86%、碱性水钠锰矿40.15%、钙锰矿35.95%);COD的去除率分别为:锰钾矿98.11%、酸性水钠锰矿68.45%、钙锰矿27.57%、碱性水钠锰矿24.27%。MnO2-UV联用时降解苯酚可能包括两种主要作用机制:氧化锰矿物的直接化学氧化降解和UV下MnO2的表面光催化降解。 相似文献
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以新型碳材料氧化石墨烯作为载体,利用共价结合方法制备酪氨酸酶固定化氧化石墨烯复合物,并利用该复合物对苯酚进行催化降解,探讨酶的加载特性和酶的催化活性,以及固定化酪氨酸酶催化降解苯酚的最优条件及储存稳定性。通过对固定化酪氨酸酶进行活性和固定量分析后认为:单位质量载体的酶固定量为1.78 mg/mg,单位质量载体的酶活性为1 880.6 U/mg;固定化酪氨酸酶在30h内对47.06mg/L苯酚的降解率可达86.3%,降解反应的最优条件为pH=7.0、温度=25℃;固定化酪氨酸酶在4℃条件下30d后仍保持初始活性的77.7%,其稳定性优于游离酪氨酸酶。另外,在氧化石墨烯上引入磁颗粒,既简化了酶固定流程,又能做到回收利用。 相似文献
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在18℃的低温条件下,从不同菌源中富集、驯化、筛选得到两株高效苯酚降解菌株A4和B14,在转速为150r·min-1、温度为18℃、pH为6～9的条件下,两株菌对苯酚起始浓度为300mg/L的苯酚降解率分别为90.43%和99.02%.在中性条件下,对苯酚起始浓度小于300mg/L的苯酚降解率均保持在98%以上.经形态特征观察及生理生化实验初步鉴定,结果显示,A4为微球菌属,B14为假单胞菌属.对菌株的降解特性研究表明两株菌最适生长的pH值为6～9,A4菌株比B14菌株具有更广泛的pH适应性;菌株对苯酚的降解率随着生物投加量的增加而升高,在投菌量大于5mL·100 mL-1时,苯酚降解率接近100%;两株菌在通气状况良好的条件下,对苯酚的降解率及其生长情况明显优于缺氧条件.通过对比实验,A4菌株对外界环境的适应性明显强于B14,而后者的生长速率明显高于前者. 相似文献
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固体酸催化剂的无腐蚀、环境友好和可循环使用等特点使其成为无机液体酸的最佳替代物.磁性纳米固体酸具有优于常规固体酸催化剂的催化活性及分离简单的特性.用共沉淀法分别合成了一系列三组分TiO2-Al2O3-Fe3O4(TAF)和CeO2-Al2O3-Fe3O4(CAF)及四组分ZrO2--Al2O3-Fe3O4(ZACF)磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂,通过电感耦合等离子体原子发射光谱、比表面积测定、X射线衍射、透射电镜、热重分析和红外光谱等对其进行了表征,并利用酯化反应作为探针反应评价了其催化性能.结果表明,合成的磁性纳米固体酸催化剂在酯化反应中表现出很好的催化活性. 相似文献
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在酸性条件下进行了锰钾矿氧化降解水体中苯酚的实验研究，结果表明：室内自然光照和氧气环境不影响苯酚降解；反应溶液酸度越大，反应进行得越快；样品用量越多、粒径越小，越有利于降解反应；反应温度升高与振荡速度增大也有利于降解反应的进行；共存电解质氯化钠、氯化钙不影响降解反应，而磷酸钠与醋酸钠则不利于降解反应。当介质pH值为2、1，160～200目锰钾矿用量为10g／L，反应温度为25℃，振荡速度为200r／min，反应8h，对50mL浓度为100mg／L苯酚的降解率基本上达到100％，达到了工业排放标准。从反应产物初步推断，苯酚降解的实质是锰钾矿氧化降解作用，为处理苯酚废水增加了一种有效的方法，并拓宽了天然锰钾矿的开发应用前景。 相似文献
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研究了山西代县天然金红石在紫外光和日光照射条件下对苯酚的光催化降解性能,考察了光照时间、pH值、苯酚初始浓度以及H2O2添加量对降解过程的影响。在紫外光照射下,酸性条件(pH=3.5)利于光催化降解,中性和碱性条件下降解效率较低;当初始浓度为60mg/L时,降解速率可达1.922mg/(L.h);H2O2作为电子捕获剂可提高苯酚降解速率,最佳投加量为2mL/L。在日光条件下,天然金红石对苯酚表现出良好的降解性能,照射7h后,降解率达87.68%,仅略低于P25型TiO2(99.72%),可在14h内完全降解。根据电子探针和X射线衍射分析结果,认为天然金红石晶格中的V、Fe等杂质可能是提高其可见光响应效果和光催化活性的主要原因。 相似文献
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纳米TiO2光催化降解亚甲基蓝 总被引：2，自引：0，他引：2
在以钛酸丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法合成制备纳米TiO2催化剂样品的基础上,将其用于在紫外光照射和无光照射条件下进行亚甲基蓝降解的实验研究,并与P-25纳米TiO2进行光催化降解对比研究。对在不同条件下合成制备样品的光催化降解率的差异,通过X射线粉晶衍射、扫描电镜等从物相组成、微观结构等因素上进行了分析和探讨。结果表明,采用溶胶-凝胶法在450℃焙烧2 h所得到的纳米TiO2具有很好的光催化降解亚甲基蓝的能力,当催化剂样品质量浓度为2.5 g/L,亚甲基蓝初始浓度为5.0 mg/L时,室温下光催化反应3 h,其降解率达98%以上,其光催化降解率比P-25纳米TiO2高;光催化降解率与催化剂样品的制备条件、物相组成、颗粒尺寸等因素有关。 相似文献
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不同氧化锰矿物对光催化降解苯酚的影响 总被引：1，自引：0，他引：1
合成层状结构的酸性和碱性水钠锰矿以及隧道结构的锰钾矿和钙锰矿,将其用于苯酚的光催化降解研究。分别采用X射线衍射(XRD)、原子吸收光谱(AAS)、扫描电镜(SEM)、BET氮气吸附法和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对供试锰氧化物的晶体结构、化学组成、微观形貌、比表面积以及光吸收性能等进行了表征。研究表明,暗反应条件锰氧化物对苯酚的降解作用较弱,而UV-Vis光照能显著促进锰氧化物对苯酚的降解。光照反应12 h后,锰钾矿、酸性水钠锰矿、钙锰矿以及碱性水钠锰矿的苯酚降解率分别为92.1%、77.3%、57.4%和45.8%;对应的TOC去除率分别由暗反应时的6.3%、11.2%、2.0%和4.6%提高至62.1%、43.1%、25.4%和22.5%。4种供试锰氧化物均具有光催化活性,其大小顺序为:锰钾矿>酸性水钠锰矿>钙锰矿>碱性水钠锰矿。UV-Vis光照下氧化锰矿物光化学降解苯酚主要存在3种降解机制———苯酚的直接光解,锰氧化物的化学氧化和锰氧化物的光化学催化,其中光催化降解起主导作用。 相似文献
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铁柱撑蒙脱石可见光催化降解活性艳橙性能及动力学研究 总被引：1，自引：0，他引：1
采用铁柱撑蒙脱石（Fe-Mt）作为光催化剂,与H2O2在可见光条件下形成异相photo—Fenton（异相光芬顿）试剂对活性艳橙（X—GN）进行降解实验,研究不同反应体系对X—GN的降解情况,以及X—GN浓度、PH值、催化剂用量、H2O2浓度、反应温度等不同因素对X—GN光解过程的影响。结果表明：可见光照射下,在反应温度为30℃,pH为3．0,H2O2浓度为4．9mmol／L,Fe—Mt用量为0．6g／L,Fe-Mt／H2O2的可见光体系下,降解X—GN效果最好,140min后X—GN的降解率为98．5％;在此基础上进行的动力学研究则表明反应接近于表观一级反应。 相似文献