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氯元素广泛分布于地表水体和沉积物中,并在地表圈层之间进行迁移和转化等生物地球化学循环.氯元素有两种稳定同位素:35Cl和37Cl,其相对含量分别为35Cl=75.153%和37Cl=24.147%.氯离子在地表环境中通常没有价态变化,既不发生引起键能明显变化的氧化还原反应,也不明显参与生物作用,因此氯离子不会因元素迁移形态转变而改变同位素组成.但是,自然界中氯同位素37Cl和35Cl间存在较大的相对质量差,氯在蒸发结晶、离子扩散、渗透和对流混合等水体迁移过程中35Cl和37Cl的运移速度因其质量差而有所不同,致使氯同位素发生分馏[1].在蒸发沉积作用过程中,因37Cl相对35Cl有较大的键结合能,而优先进入固相(盐类沉积物)中.相对于其它轻稳定同位素(H、O、C)而言,稳定氯同位素的分馏并不明显,自然界中δ37Cl为-14‰～16‰,但大气圈、水圈和岩石圈的氯同位素组成大多集中在-2‰～2‰.近年来,氯同位素测定方法的改进大大提高了测试精度和准确度,使得氯同位素得以广泛应用于对蒸发盐、地下水体的演化、海水入侵、矿床形成过程中的成矿流体作用、氯代有机溶剂的分馏机理、人工合成与自然降解的有机物示踪等方面的研究[2～10]. 相似文献
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多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICPMS)与激光剥蚀系统(laser ablation)的联用,为通过单矿物微米尺度的信息示踪地质过程提供了有利工具。作为非传统稳定同位素之一,硼同位素的应用受到地学界日益广泛的关注。本文利用LA-MC-ICPMS的分析优势建立了原位高精度分析高硼矿物电气石和低硼矿物白云母硼同位素的方法,分别使用电气石标准样品和玻璃标准样品对未知样品的测试结果进行了质量歧视校正,并对2个西南天山的实际地质样品进行了微区硼同位素测试应用。测试结果表明,仪器状态可以保持长期稳定,可以采用最小10μm的束斑对实际地质样品中电气石的硼同位素组成进行准确测定,也可对硼含量高于20×10-6的白云母进行原位硼同位素的准确测定;标定的实验室内部电气石标准样品T-PKU的推荐值为-13. 07‰±0. 42‰(2SD,n=66)。天山泥质片岩及脉体中的电气石和白云母的原位硼同位素特征为示踪与矿物平衡共生的流体来源提供了有效信息。 相似文献
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硼(B)是一个质量较轻的流体活动性元素。它有2个稳定同位素：10B和11B,两者之间相对质量差较大,导致自然界显著的硼同位素分馏。因此,硼同位素作为强有力的非传统稳定同位素示踪工具,在化学、环境、生物、地球及行星科学等研究领域具有广泛的应用。近二十年来,国内外硼同位素分析测试技术不断改进并取得了诸多重要进展。然而,获取高质量硼同位素数据,在样品消解、分离纯化以及质谱测试三个主要环节中仍然存在很多挑战。因为硼具有易挥发性及其在不同pH值环境中因配位不同导致同位素分馏,样品消解和分离纯化对硼同位素准确测量有很大影响。样品消解法主要有高温水解法、酸溶法、碱熔法和灰化法,其中酸溶法与碱熔法是最常用的方法。分离纯化法主要包括离子交换法、硼酸甲酯蒸馏法和微升华法。这些样品前处理方法各有利弊。质谱测试方法主要有两类：一类是溶液法,即热电离质谱法(TIMS)或多接收电感耦合等离子体质谱法(MC-ICP-MS);另一类是微区原位分析法,即二次离子质谱法(SIMS)或激光剥蚀法(LA)-MC-ICP-MS。不同的测试方法对样品前处理要求不同：溶液法要求去除基质;... 相似文献
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连续流同位素质谱测定水中溶解无机碳含量和碳同位素组成的方法研究 总被引：4，自引：0，他引：4
用连续流同位素质谱对水样中溶解无机碳含量和碳同位素组成的测量方法进行了研究,使用德国Finnigan公司DeltaPlusXP同位素质谱仪和GasBenchⅡ在线制样装置对实验室制备的四个实验室标准进行了反应流程、平衡时间、信号强度、数据精度、标准稳定性等检测,结果显示平衡时间大于4h检测信号达到稳定,同时发现44CO2信号强度和水样中溶解无机碳(DIC)浓度具有很好的相关性,因此可以利用信号强度来计算原样品中的DIC浓度。在四个实验室标准中,由NaHCO3配置的标准具有非常好的稳定性和精度,可以作为测试的工作标准。本方法测量水样中溶解无机碳的δ13C分析精度为0.1‰。本方法可以广泛应用于自然界各种水体中溶解无机碳(DIC)含量及其稳定碳同位素组成的分析。 相似文献
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随着分析技术的进步,非传统稳定同位素体系在地球化学、天体化学和生物地球化学等研究领域的应用日益广泛。钛(Ti)是一个非常重要的过渡族金属元素,在地球和其他类地球行星中广泛存在。但是由于Ti是一种难熔的、流体不活动性元素,高温地质过程中Ti同位素分馏很小。人们对Ti同位素体系的地球化学应用的关注相对其他非传统稳定同位非常有限。而近年来,随着化学纯化方案的优化以及双稀释剂方法的改进和仪器质谱性能的提高,Ti同位素组成的高精度测试已经能够实现。天然样品中Ti同位素组成的变化随之得以发现,使得学者们能够利用这一新的稳定同位素体系来解决与高温和低温地球化学相关的问题。很快Ti同位素体系地球化学研究成为当前国际地质学界的前沿研究课题和新的发展方向之一。本文首先在简要介绍Ti元素和Ti同位素体地球化学性质的基础上,介绍了Ti元素化学分离和Ti同位素分析方法。随后笔者总结了已有的不同类型球粒陨石和地球样品的质量相关Ti同位素组成研究结果,对硅酸盐地球的Ti同位素组成做了初步评估。前人对高温地质样品的Ti同位素组成研究初步探明Ti同位素在岩浆演化过程,例如部分熔融和结晶分异等重要地质过程中的分馏行为。笔者在此基础上探讨了结晶分异过程中引起Ti同位素分馏的主要控制因素,指出Ti同位素是潜在的研究岩浆演化过程的新工具。最后笔者探讨了Ti同位素地球化学未来的发展方向,以加速我国在Ti同位素地球化学方面的应用研究。 相似文献
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稳定同位素地球化学的现状与展望 总被引：1，自引：0，他引：1
稳定同位素地球化学作为一门新兴的学科在国内外地学界受到广泛的重视。近年来,这门学科在实验方法、理论基础和地质应用方面又取得了许多新的进步并还在不断地向前发展:一、稳定同位素实验方法的现状近年来,稳定同位素比值测量方法有较大进展。表现在仪器的精度、灵敏度、自动化程度及专用性有较大提高;测量对象不断扩大;国内外同位素标样的建立与完善和样品制备过程的自动化趋势。 相似文献
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稳定同位素地球化学研究新况 总被引：6，自引：0，他引：6
近年来稳定同位素地球化学进展显著。同位素测试方面的主要进展表现为：①离子探针质谱及激光制样系统的迅速发展和在同位素分析中广泛应用；②同位素测量仪器的自动化和电脑化；③分析方法和结果标准化；④新的同位素分析方法的开拓。同位素分馏机制方面最突出的进展是对与质量无关的同位素分馏的研究。已发现这种分馏在大气化学反应中和前太阳系阶段起重要作用。同时对热力学和动力学同位素分馏研究正进一步系统化。同位素应用方面，地球表面圈层研究受到更多注意。与资源与环境问题直接相关的研究更受到特别重视。对硼、硅、氯和锂等同位素新方法的地质应用也进展突出。 相似文献
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Ge具有亲硫、亲铁、亲石和亲有机质的特性,被广泛应用于矿床学、环境科学等学科。然而,由于测试技术和手段的限制,Ge同位素在地球科学中的应用还很有限,但已显示出较好的应用潜力。本文在综合前人研究成果的基础上,结合笔者最新的研究工作,对Ge同位素的测试技术和手段等方面做了较全面的总结,内容包括Ge同位素化学前处理方法的研究进展、Ge同位素测试过程中仪器产生的质量歧视的校正方法。同时,亦对自然界样品中Ge同位素的组成、Ge同位素分馏机制及应用等方面做了评述。 相似文献
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作为最具代表性的、地球丰度最高的卤素,氯元素因其独特的性质和各大储库中的可观分布而受到重视。氯元素具有显著的亲硫性和挥发性(不相容性),这些性质也影响着其地球化学行为以及在地球中的分布。氯含有两种稳定同位素,分别是35Cl和37Cl,同位素丰度分别为75.76%和24.24%,Cl同位素组成也常以δ37Cl值报道;目前对Cl同位素进行分析的最为传统也是最主要的方法是IRMS(同位素比值质谱法),尽管存在分析速度慢、对样品质量要求大等缺陷,但因其相对更高的精度而被广泛应用于现代氯稳定同位素研究。其他常见的分析方法还有TIMS,SIMS,LA-ICP-MS,在Cl同位素研究领域尚在实验探索阶段。Cl同位素标准在目前也已有广泛接受的统一国际标准,即Kaufmann所提出的平均海洋Cl同位素标准(SMOC),海水Cl同位素组成在长久演化中已经相对稳定,取样也简单方便,在实验室分析中也能产生优良的再现性。氯在地球上的储库可在宏观上分为地幔、陆壳与洋壳、海洋。地幔以其较大的体量无疑是氯元素主要储库之一,但受限于现有观测技术,各研究通过各种方法观测到的氯含量有较大出入;关于地幔的Cl同位素分布也并不明确,各种如俯冲带流体输入等深部过程都可能是同位素异质性的原因,许多研究观测到的地幔流体的Cl同位素有正也有负。陆壳可下分为沉积物及其孔隙水、蒸发岩和硅质岩石圈,氯因其亲水性和化学沉积性质则主要集中于沉积物孔隙水和蒸发岩中,而硅质岩石圈中的氯则相对较少;沉积物孔隙水常被观测到极低的δ37Cl值,扩散和离子淋滤都是对其可能的解释,但对其完全做出解释的机理还有待继续研究;蒸发岩中的δ37Cl值常因其氯盐种类而有所不同,也已有诸多实验给出制约;硅质岩石圈虽含氯较少,但出露于地表的岩株或岩脉中观测到的磷灰石中的Cl同位素有明显的随岩性变化的规律性,对于热液交代历史与热液成分都有很好的限制作用。洋壳中的氯也主要分布在洋壳沉积物及其孔隙水、蒸发岩,以及蚀变洋壳(以角闪石、蛇纹石等蚀变矿物为代表)中。蚀变矿物常被观察到较高的δ37Cl值,一些研究认为可能和与氯结合的金属阳离子氧化状态有关,该高δ37Cl值也常被用来解释俯冲板片输入地幔流体的高δ37Cl值。海洋也是巨大的氯元素储库,其同位素组成稳定性也已经得到证明。除以上储库以外,Cl同位素还应用于对陨石、月球和大气圈的研究。Cl同位素的分馏机制也同其他许多同位素一样可大体分为平衡分馏和动力学分馏,平衡分馏主要包括由与氯结合的金属阳离子的价态高低或氯自身价态的高低决定的分馏,动力学分馏则包括扩散和离子淋滤以及与地球岩浆去气、月球岩浆去气有关的动力学分馏。总体而言,氯元素及与其结合的金属离子的氧化状态、轻重同位素逃逸倾向、扩散系数的差异是决定分馏行为的两种机理。从氯的两种稳定同位素自大约100年前被发现起到现在,与氯稳定同位素相关的地球化学方法已经在各地质学科分支中得到广泛应用。从利用Cl同位素解释地层水来源的水文地质、示踪污染物来源的环境地质,到利用Cl同位素证据支撑矿床形成机制研究的矿床学以及参与解释地球演化过程的行星地质等领域,都有Cl同位素应用研究的尝试与探索。但受限于对实际地质过程的认知,仍然具有许多前沿问题阻碍Cl同位素研究的进展,如太阳系早期过程如何决定了地球现今的氯元素含量、地球中的挥发分经历了怎样的演化过程才达到至今状态、现今地球挥发分的循环过程又具体如何、俯冲过程中氯在俯冲带与地幔之间的流通过程具体如何等。 相似文献
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地球卤素元素含量相对稀少,相对而言氯为最常见的卤素元素。氯是一种挥发性元素,具有强烈的亲水性。自然界氯两个稳定同位素35Cl和37Cl,其相对丰度分别为75.76%和24.24%。文章综述了氯在各个地质储库的特征、稳定氯同位素分馏的控制因素以及氯同位素的地质应用三大方面的研究进展。地球主要储库中蒸发岩、海水、岩浆岩、沉积物、变质岩、地幔的氯同位素组成分别为-0.5‰~+0.8‰、0.00±0.05‰、-1.12‰~+0.79‰、-3.0‰~+2.0‰、-3.6‰~0、-1.9‰~+7.2‰。地外(月球、火星及其他小行星4-Vesta)氯同位素组成变化范围分别为-4‰~+81.1‰、-5.6‰~+8.6‰、-3.8‰~+7.7‰。相对地球上氯同位素(δ37Cl)的变化范围(-14‰~+16‰),月球和火星δ37Cl的变化范围可达-5.6‰~+81‰,表明挥发分氯在地内和地外迁移循环过程中有显著不同同位素分馏主控机制。已经探明氯同位素分馏受控于物理过程(如扩散、离子过滤、沉淀溶解作用、火山作用)和化学作用(如水岩作用、变质作用,尤其是蛇纹石化作用)等。扩散作用、淋滤作用和火山作用富集重同位素,沉淀作用结晶盐δ37Cl先减小后上升,而蛇纹石化过程中多种因素共同影响。与其他指标结合,氯同位素地球化学可用于有效指示钾盐矿床远景区,评估示踪地下水的来源和演化路径、示踪污染物源区和量化生物修复、探究矿化流体来源、指示行星演化岩浆海洋脱气等过程。 相似文献
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青藏高原北部植物叶片碳同位素组成的空间特征 总被引：30，自引：5，他引：25
测定了青藏高原北部13个地点101份草本植物叶片碳同位素组成(δ13C值), 结果发现, 植物叶片δ13C值的分布范围在-29.2‰～-23.8‰之间, 平均值约为-26.89‰, 明显低于全球高海拔植物叶片δ13C值(-2.6‰) ; 而植物叶片δ13C值随海拔和经、纬度的变化趋势与其它同类报道相似:随着海拔的升高和经、纬度的降低, 植物叶片δ13C值呈现升高趋势. 叶片δ13C值也随土壤含水量和土壤温度的变化而变化:土壤含水量越高, 土壤温度越低, 植物叶片δ13C值越小, 但它们之间的相关关系不具统计学意义. 初步分析表明, 大气压力 (CO2分压)和温度的协同变化导致了叶片δ13C值随着海拔变化的分布格局, 而温度和相对湿度的变化是引起叶片δ13C值的经、纬度效应的主要因子. 相似文献
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本研究设计并制造了一套可在真空条件下粉碎页岩样品并释放其中残留气的装置,该装置的粉碎系统与富集模块和气相色谱联用后,可实现残留气的有机、无机气体化学成分定量分析;同时,封存在玻璃管内的另一部分残留气可进一步开展稳定碳同位素分析,从而获得页岩残留气完整的化学成分和碳同位素组成特征。利用混合标准气体标定该装置,烃类和无机气体浓度与气相色谱响应相关系数达0.999,表明仪器状态稳定,残留气定量数据准确可信。使用不同露头页岩样品（贵州习水县下志留统龙马溪组、南京幕府山下寒武统牛蹄塘组和延安上三叠统延长组）检测该装置,页岩残留气量和碳同位素测试结果平行性良好,表明该装置系统可用于分析页岩残留气。对川南钻井龙马溪组样品残留气的测试结果表明：龙马溪组页岩残留气化学成分主要为CO2和N2等无机气体,烃类组分以CH4为主,C2H6及更高碳数烃类含量极少;其甲烷碳同位素值为-38.1‰~-33.9‰,均值为-35.8‰,该甲烷碳同位素值与已发表的同地区页岩生产气非常接近,表明了二者的同源性,川南页岩气田中的页岩气来源于龙马溪组,符合页岩气的严格定义。此外,本研究还对宜昌地区浅钻五峰组和龙马溪组页岩开展了残留气分析,结果表明：残留烃气量与总有机碳质量分数、碳酸盐岩质量分数成呈弱正相关关系,与DFT（密度泛函理论）比表面积和BJH（Barrett-Joyner-Halenda）孔体积呈负相关关系,分析认为残留气并不是简单地以吸附或游离形式存在,而是封存于封闭孔中的极少量烃类和无机气体。 相似文献
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为了查明保德地区煤层气地球化学特征及成因,采集煤样、煤层气样及水样,开展气体组分分析、煤层气井产出水水质检测和稳定同位素分析。结果表明:煤层气组成中烃类气体以CH4为主,体积分数为88.60%~97.59%;含有少量乙烷,体积分数仅为0.01%~0.14%;干燥系数均大于0.99,属于极干煤层气。非烃类组分中,主要含有CO2和N2,其中,CO2体积分数为1.74%~7.61%,N2体积分数为0.04%~8.18%。煤层气δ13C(CH4)值为–56.8‰~–47.7‰,δ13C(CO2)值为–6.6‰~13.9‰,δD(CH4)值为–252.6‰~–241.6‰。煤层产出水呈弱碱性,属于NaHCO3类型水,与地表水离子构成、矿化度、δD(H2O)和δ18O(H2O)值均相近,有地表水的补给,有利于产CH4菌大量繁殖,生成次生生物气。综合认为,研究区煤层气为热成因气和生物气的混合气,生物成因气主要是通过二氧化碳还原作用形成,受煤层解吸–扩散–运移作用、水溶作用和次生生物作用导致煤层气“变轻”。研究成果为后续煤层气勘探开发提供指导。 相似文献
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三种方法测试岩溶水样氢氧同位素的对比研究 总被引：1，自引：0，他引：1
通过高温热转换元素-同位素比值质谱法（TC/EA-IRMS）、多用途气体制备仪-同位素比值质谱法（GasbenchⅡ-IRMS）以及激光光谱法对岩溶水样进行对比检测,其结果显示:对于氢同位素,TC/EA-IRMS的精密度达到0.3 ‰,激光光谱法的精密度达到0.1 ‰,均优于GasbenchⅡ-IRMS的精密度1.4 ‰;对于氧同位素,GasbenchⅡ-IRMS的精密度达到0.02 ‰,激光光谱法的精密度达到0.04 ‰,优于TC/EA-IRMS的精密度0.16 ‰。使用激光光谱法测定岩溶水样的氢氧同位素,所需要的样品量少,精密度高,能够满足岩溶区样品的高精度测试要求。 相似文献
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Raphaelle Escoube Olivier J. Rouxel Béatrice Luais Emmanuel Ponzevera Olivier F.X. Donard 《Geostandards and Geoanalytical Research》2012,36(2):149-159
Recent analytical developments in germanium stable isotope determination by multicollector ICP‐MS have provided new perspectives for the use of Ge isotopes as geochemical tracers. Here, we report the germanium isotope composition of the NIST SRM 3120a elemental reference solution that has been calibrated relative to internal isotopic standard solutions used in the previous studies. We also intercalibrate several geological reference materials as well as geological and meteoritic samples using different techniques, including online hydride generation and a spray chamber for sample introduction to MC‐ICP‐MS, and different approaches for mass bias corrections such as sample–calibrator bracketing, external mass bias correction using Ga isotopes and double‐spike normalisation. All methods yielded relatively similar precisions at around 0.1‰ (2s) for δ74/70Ge values. Using igneous and mantle‐derived rocks, the bulk silicate Earth (BSE) δ74/70Ge value was re‐evaluated to be 0.59 ± 0.18‰ (2s) relative to NIST SRM 3120a. Several sulfide samples were also analysed and yielded very negative values, down to ?4.3‰, consistent with recent theoretical study of Ge isotope fractionation. The strong heavy isotope depletion in ore deposits also contrasts with the generally positive Ge isotope values found in many modern and ancient marine sediments. 相似文献
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微量水氢氧同位素在线同时测试技术——热转换元素分析同位素比质谱法 总被引：5，自引：2，他引：3
水中氢氧同位素组成的时空差异性,为水循环、古气候环境反演、水源识别等研究提供了一种非常有效的技术手段。文章采用热转换元素分析同位素比质谱法(TC/EA-IRMS),实现了在线单次分析过程中同时测定微量水的δD和1δ8O,用样量仅需0.2μL;δD和1δ8O的分析精度分别为0.81‰和0.06‰。通过分类测试(δD值相差小于50‰的水样和标准水列为同一类进行测试)等措施可消除记忆效应,同时实现对测试结果的精确校正,而无需准确标定参考气和测定H3+因子。 相似文献
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GasBench Ⅱ-IRMS水平衡氢氧同位素分析方法研究 总被引：10，自引：5，他引：5
考察了参考气信号强度、样品水体积和水平衡时间对水平衡氢、氧同位素组成分析的影响,建立了GasBench Ⅱ-IRMS连续流稳定同位素质谱仪、CO2-H2O平衡在线连续分析水样中氧同位素组成、疏水铂催化H2-H2O平衡在线连续分析水样中氢同位素组成的分析方法。分析实验室和标准水样,测量值在误差允许范围内与推荐值一致;实验室水标准氢同位素组成分析精度(1σ)为1‰,氧同位素组成分析精度(1σ)为0.1‰。方法能减少样品的损失,提高分析速度和稳定性。 相似文献
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Ilia Rodushkin Emma Engström Douglas C. Baxter 《Geostandards and Geoanalytical Research》2007,31(1):27-38
The analytical performance of a method for Os isotope ratio measurement by double‐focusing, sector field ICP‐MS (ICP‐SFMS) was evaluated. The method is based on several optimised, concurrent processes: Os extraction from samples in hot concentrated nitric acid; separation of Os from the digest solution by the formation of volatile osmium tetroxide accelerated by continuous hydrogen peroxide addition; transport of analyte vapour by an oxygen flow into the ICP; and isotopic determination by ICP‐SFMS. Due to the very efficient utilisation of analyte (approaching 0.5‰), Os isotope ratio measurement could be performed at low pg levels. Combined with an ability to process sample sizes up to 2 g (up to 50 g if the organic matrix of biological or botanical samples is eliminated by ashing), materials with Os concentrations in the low, or even sub pg g?1 range could be determined by this method. Given that two complete digestion/distillation systems were available for interchangeable use, throughputs of up to fifteen samples per 8 hour shift could be achieved. The method precision, evaluated as the long‐term reproducibility of 187 Os/188Os ratio measurements in a commercial Os reference sample containing 0.5 ng Os, was 0.16% relative standard deviation (RSD, 1s). The method has been applied to perform replicate 187 Os/188 Os ratio measurements on a suite of fifty reference materials of various origins and matrix compositions, with Os concentrations varying from < 0.1 pg g?1 to > 100 ng g?1, yielding an average precision of 3% RSD. Though none of the materials tested are certified for Os content or Os isotope composition, comparison of the obtained data with published Os isotope information for similar sample types revealed close agreement between the two. The method can also be used for the simultaneous, semi‐quantitative determination of Os concentrations. 相似文献