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为探析长江口沉积物-水界面砷的迁移转化机制,本文分析了2019年夏季长江口4个站位上覆水和间隙水中总As浓度及形态的剖面变化特征,耦合氧化还原敏感元素(Fe、Mn和S)的剖面变化剖析了沉积物-水界面砷循环的Fe-Mn-S控制机制,同时结合砷相关功能基因探讨了沉积物-水界面砷迁移转化的微生物调控过程,估算了沉积物-水界面总As的扩散通量。结果表明,除A7-4站位外,长江口其他3个站位间隙水总As以As3+为主要存在形态,且总As浓度均在上覆水中为最低值(0.748~1.57 μg·L-1),而在间隙水中随着深度增加而逐渐增加并在6~9 cm深度达到峰值(7.14~26.9 μg·L-1)。间隙水总As及As3+浓度的剖面变化趋势与溶解态Fe2+、Mn2+相似,其均在中间层出现高值,说明沉积物Fe/Mn还原带砷的释放可能是随固相Fe(Ⅲ)或Mn(Ⅳ)的还原而转移到间隙水中的。氧化层和Fe/Mn还原带过渡区间隙水砷浓度与砷异化还原菌功能基因arrA和arsC丰度存在对应关系(除A1-3站外),说明砷异化还原菌将溶解As5+或固相As5+还原为溶解As3+可能是该过渡层砷迁移转化的另一重要过程。硫酸盐还原带的间隙水总As和As3+浓度降低,但由于间隙水的低S2-浓度不利于砷硫化物生成,因此深层间隙水砷可能与铁硫矿物结合而被移除。底层环境氧化还原条件是影响沉积物-水界面砷迁移转化的重要因素,随底层水DO浓度的降低,砷迁移转化更倾向于微生物还原控制。长江口沉积物-水界面总As的扩散通量为1.18×10-7~2.07×10-7 μmol·cm-2·s-1,均表现为沉积物间隙水中总As向上覆水释放,即沉积物是研究区域水体总As的来源之一。 相似文献
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吉林西部地区高砷地下水砷的阈值分析及风险评价 总被引：1，自引：0，他引：1
高砷地下水导致的砷中毒是吉林西部地区近年来新发现的地方病。为评价饮用水中砷对人体健康产生的潜在危害,在野外调查、采样分析的基础上,开展了水砷安全阈值分析 ,确定了砷的总质量浓度0.05 mg/L为研究区的水砷安全阈值,建立了地下水健康风险评价模型,进行了地下水砷健康风险评价。结果表明:研究区地下水砷引起的个人年均风险度最高达2.11×10-3 a-1,其中高砷的第四系承压水中97.06%的采样点水砷对人体的个人年均致癌风险度,大于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受值5.0×10-5 a-1;作为备用水源的第三系大安组、泰康组承压水69.57%采样点砷的致癌风险度也超过最大可接受风险水平。通过对风险度评价结果与砷中毒病情等资料的对比分析,风险评价结果与砷中毒病情基本一致,验证了评价结果的合理性。 相似文献
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宁夏银川平原是继河套平原之后,在黄河流域发现的又一个高砷地下水分布区.为了总结其高砷地下水的水化学特征,并探索水化学因素对地下水砷释放和富集的影响机制,本文以银川平原北部（银北平原）作为典型研究区,采取野外水文地质调查、水样采集与测试、砷与水化学组分散点图相关分析及水文地球化学方法进行了综合研究.结果表明,银北平原地下水砷含量在0.2~177 μg/L之间;高砷地下水（大于50 μg/L） pH值多在7.5~8.5,水化学类型主要为HCO3-Na·Ca、Cl·HCO3-Na及Cl·HCO3-Na·Ca型,Eh多在-200~-100 mV.银北平原砷含量较高的地下水中COD、NH4+、HCO3-含量相应也较高,而NO3-和SO42-含量较低.高砷富有机质的冲-湖积含水层经过长期演化,形成偏碱性的中强还原性地下水环境和特殊的水化学特征,也具备极大的砷释放能力.较高的pH导致砷从铁锰氧化物或氢氧化物等水合物或黏土矿物表面解吸.其次部分铁锰氧化物在高pH、低Eh条件下可被还原为低价态可溶性铁锰,从而使与其结合的砷也得以释放进入地下水中.此外重碳酸根与砷酸根、亚砷酸根的竞争吸附行为促使含水层砷的解吸. 相似文献
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中太平洋富钴锰结壳水羟锰矿研究 总被引：2，自引：0，他引：2
采用场发射电镜（JSM-6700F）和透射电镜（JEM-2000FX）研究了富钴结壳中水羟锰矿的形态和结构。结果表明:水羟锰矿单体片径一般为30～50 nm,集合体成片状或鳞片状;获得了水羟锰矿d=0.142 9 nm的单晶和三连晶电子衍射结构;水羟锰矿中Fe3+、Co3+、Ni3+为高自旋态离子,Co3+、Ni3+、Cu3+易与Mn4+形成类质同像置换,部分Fe3+与Mn4+可能存在有限的类质同像置换,置换反应为3 Mn4+=4Co3+（Ni3+、Cu3+、Fe3+）,体系总电价平衡。 相似文献
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石膏是矿山开采及冶炼等工业过程产生的大宗固体废弃物。工业活动产生的废液普遍有高含量的砷等有毒元素,这导致所产生的石膏也含有较高浓度的砷等有毒元素。研究砷在石膏中地球化学行为和归趋对含砷石膏的砷污染控制具有重要的理论和实际意义。然而目前对含砷石膏中不同形态的砷的定量测定和分析尚存在问题。本文在不同pH值的条件下共沉淀砷和石膏,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、同步辐射X-射线吸收近边光谱(XANES)和电子顺磁共振(EPR)对石膏中掺杂态和表面吸附沉淀态的砷进行定量分析。ICP-MS的结果表明随着pH从2升高到12 和14,石膏中砷的含量由57×10-6 增加到 67 470×10-6和63 980×10-6。同步辐射X-射线吸收近边光谱和电子顺磁共振光谱分析表明石膏样品中主要含有五价砷。在2≤pH≤7.5时,固体样品中同步辐射吸收边后的峰形状和掺杂态砷的形状类似,而在pH≥8时,其边后峰的形状发生明显的变化;粉末电子顺磁共振(EPR)定量分析表明在2≤pH≤7.5时砷在石膏中的含量和ICP-MS的分析结果一致,而在pH≥8时其含量明显小于ICP-MS的分析结果。这些结果揭示了在2≤pH≤7.5时,砷在石膏中主要以掺杂态的形式存在,而在pH≥8时大部分砷是以吸附态或表面沉淀的形式存在。五价砷在石膏中的含量和固定机制随着pH值的变化而变化,其研究对了解尾矿中石膏对砷污染的控制作用具有重要作用。此外,研究石膏中由辐射导致的g约为2.33的[AsO3]2-自由基电子顺磁共振特征峰,有助于补充和完善石膏的电子顺磁共振特征谱在地质测年及辐射剂量学中的应用。 相似文献
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山西山阴、应县一带砷中毒区砷的环境地球化学研究 总被引：27，自引：0，他引：27
通过对山西省大同盆地砷中毒区的环境地球化学调查,对病区环境中砷的来源、价态及砷的迁移、富集、转化规律进行了研究。结果表明,盆地周边岩石、煤系地层为富砷岩系,构成砷的原生物源。自然和人为作用将环境中的砷释放出来,在第四系含水层湖冲积物中富集成次生富砷储集层,为水砷的直接来源。由于含砷水在黄水河构造凹地的深层滞留,加之干旱蒸发使水中砷进一步浓集成高砷水,富炭质含水层的还原环境促使Ａｓ５＋向Ａｓ３＋转化,提高了水的毒性,加剧了砷中毒的发生。 相似文献
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以洮河流域河水为研究对象,通过对2018年每隔1月洮河干流及支流博拉河和广通河采样点的河水进行水化学研究,揭示了洮河流域河水的水化学组成,探讨了其水化学性质时空变化。结果表明：洮河流域水质偏碱性,干流上游pH值小于下游,并在枯水期都比丰水期为大;矿化度呈枯水期比丰水期小,河水属于中等矿化度水和适度硬水;总硬度、电导率呈枯水期比丰水期大;HCO3-、Ca2+、Na+、Cl-、SO42-、CO32-含量呈枯水期比丰水期大;干流上游HCO3-、Ca2+、CO32-含量大于下游,干流上游Mg2+、K+、Na+、Cl-、SO42-、MnO4<... 相似文献
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为分析泰安市城区孔隙水水化学特征及水质现状,选取2021年采集的31件水样,运用数理统计、Piper三线图、Gibbs图、离子比值等方法分析孔隙水主要离子特征及控制因素,运用改进的内梅罗综合指数评价法对孔隙水水质进行评价。结果表明：泰安城区孔隙水阳离子以Ca2+、Na+为主,阴离子以HCO3-、SO42-为主;p H值6.75～8.10,整体呈弱碱性;TH含量211～1 226 mg·L-1,平均603 mg·L-1,属于硬水—极硬水;TDS含量368～2 002 mg·L-1,平均917 mg·L-1,属于淡水—微咸水;NO3-含量3.08～111.07 mg·L-1,平均31.85 mg·L-1;K+、NO3-、C... 相似文献
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在青海海北高寒矮嵩草草甸设置封育禁牧(CK)、轻牧(LG)、中牧(MG)和重牧(HG)放牧梯度试验样地, 进行了土壤速效氮变化特征及影响因素的分析. 结果表明: 植物生长期的5-9月, 土壤NH4+-N、NO3--N和速效氮(NH4+-N和NO3--N之和)含量季节变化明显, 基本表现为植物生长初期高, 末期低. CK、LG、MG和HG条件下, 5-9月0~40 cm土壤NH4+-N平均含量分别为17.62 mg·kg-1、17.84 mg·kg-1、18.63 mg·kg-1和16.67 mg·kg-1, NO3--N平均含量为8.91 mg·kg-1、8.23 mg·kg-1、7.99 mg·kg-1和7.94 mg·kg-1, 速效氮平均含量为26.53 mg·kg-1、26.07 mg·kg-1、26.62 mg·kg-1和24.61 mg·kg-1, 基本表现出随放牧强度增大而降低. 土壤速效氮月际变化与地上绿体生物量具有一定的负相关关系, 表明地上生物量越大, 消耗土壤速效氮越趋明显; 与枯落物有一定的正相关关系, 与地下生物量关系不甚明显, 与湿沉降呈现负的相关性. 土壤NH4+-N含量与土壤有机碳有负相关关系, 而NO3--N含量与有机碳相关性差, 表明土壤有机碳越高, 土壤NH4+-N消耗越明显. 相似文献
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碳酸盐岩的Fe/Mn元素比值,作为一项新的地球化学指标,可以用于恢复海洋的氧化还原状态.在氧化条件下,Fe3+和Mn4+均不可溶,因此氧化海水中的溶解Fe和Mn的含量均很低.Fe3+和Mn4+在还原条件下可以被细菌还原为可溶的Fe2+和Mn2+,而氧化还原电位的计算表明,Mn4+的还原要早于Fe3+的还原,因此细菌的Mn还原过程发生在沉积物的更浅层.可溶的Fe2+和Mn2+向上扩散到海水中,替代碳酸盐岩晶格里的Ca2+,因此碳酸盐岩晶格中的Fe2+和Mn2+的含量受控于来自沉积物孔隙水的扩散,而后者又与水岩界面的氧化还原状态相关.因此可以预测,随着海水变得逐渐缺氧,碳酸盐岩中的Fe/Mn比值会逐渐增高.为了验证这一假说,我们分析了中元古代高于庄组白云岩的Fe/Mn比值.研究发现,几乎所有的样品的Fe/Mn比值介于20～30之间,显著高于泥盆纪末期深水碳酸盐岩和浅水台地碳酸盐岩的Fe/Mn比值.高于庄组碳酸盐岩高的Fe/Mn比值一方面可能指示了中元古代低的大气氧气浓度和海洋的广泛缺氧,也可能反映了白云岩形成于缺氧的沉积物空隙水里. 相似文献
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大同盆地砷中毒病区沉积物中砷的吸附行为和影响因素分析 总被引：3，自引：0，他引：3
沉积物对砷的吸附-解吸作用是控制砷在地下水中的迁移和转化的决定性因素。对砷中毒重病区大同盆地山胡县沉积物中砷的吸附行为和影响因素研究结果表明,沉积物对砷的吸附符合Freundlich吸附等温模式,吸附量主要与沉积物颗粒大小、黏土矿物质量分数和类型、铁铝氧化物质量分数以及沉积物中As的质量分数有关,有机质质量分数对砷的吸附量影响需进一步深入研究。铝硅酸盐、铁铝氧化物质量分数较高且颗粒较细的黏土和亚黏土类沉积物对砷的吸附性较强;而铝硅酸盐、铁铝氧化物质量分数较低且颗粒较粗的细砂和粉砂类沉积物对砷的吸附性较差,其所处的含水层也是形成高砷地下水的主要含水层。pH值为5．5～8．0时,砷的吸附量最大。大同盆地高砷地下水pH条件非常不利于沉积物中砷的吸附,易形成高砷地下水。该区地下水10℃左右的温度条件非常有利于沉积物对砷的吸附,但由于影响因素较多,且地下水的温度在不同季节会发生一定的变化,其产生的影响还有待进一步研究。 相似文献
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大同盆地地下水中砷的富集规律及成因探讨 总被引：10，自引：0，他引：10
大同盆地地下水中砷主要富集在黄水河与桑干河的河间洼地及洪积-冲湖积平原的交接洼地,盆地中心的山阴一带是砷的主要富集区。垂向上,富集在2 0～2 0 0m承压孔隙水中。其中,2 0～40m及10 0～15 0m是主要富集段。盆地周边广布的太古界变质岩及中生界煤系地层是砷的原生物源,盆地内富含有机质的湖相沉积物为次生富砷介质,水化学还原环境是砷由沉积物向地下水中溶解的主要因素。断裂凹陷、低洼地形及细粒的含水介质是形成砷富集的有利条件。 相似文献
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滇黔“燃煤污染型”氟中毒重症区粮食氟和砷污染的主要途径 总被引：3，自引：0，他引：3
滇黔地区室内燃煤污染所致慢性氟中毒是我国特有的长期困扰我国的主要环境健康问题之一。为了探讨滇黔"燃煤污染型"氟中毒重症区粮食氟和砷含量及污染的主要途径和改灶降氟炉的使用状况及氟中毒防治效果等,从2005年至2008年11月,连续在云南省和贵州省氟中毒较严重的地区——昭通市的镇雄、威信、大关、彝良、昭阳区以及贵州威宁石门坎、毕节、郝章和非病区昭通巧家、鲁甸县等地,调查了当地500余户改灶降氟炉的使用状况、生活习惯及粮食干燥和保存方式、儿童氟斑牙患病率等,系统采集和分析测定了改灶降氟炉使用区和非使用区烘烤前后粮食的氟和砷等含量。结果发现:无论重病区或非病区,未烘烤粮食的新鲜玉米的氟含量均低于4μg/g,一般为1～2μg/g,砷含量低于0.1μg/g,一般在0.01～0.05μg/g之间;而敞炉快速烘烤(10～15天)的玉米氟含量比烘烤前增加4～200倍,一般在10倍以上,含量在10～20μg/g之间;辣椒氟含量比烘烤前增加了30～100倍,最高达1274.39μg/g;烘烤辣椒的含氟量一般高于玉米的氟含量,均高于20μg/g;砷的含量也10～40倍地增加,增加幅度与氟相当。被调查的500余户烘烤粮食的居民中,无论改灶降氟炉使用户或非使用户,只要是需要烘烤粮食的用户,没有一户是单独使用改灶降氟炉烘烤粮食,全部用2～3个以上的敞炉烘烤粮食,其烘烤后的粮食的氟和砷污染程度相当。结论:滇黔"燃煤污染型"氟中毒区重症区大多数新鲜玉米和辣椒的氟和砷的含量低于或稍高于国家标准;无论烘烤粮食的煤及拌煤黏土中氟和砷含量的高低,烘烤后的玉米和辣椒的氟含量全部超标,砷含量增加十倍以上,敞炉快速烘烤粮食是滇黔氟中毒重症区的粮食氟和砷污染的主要路径和主要成因。改灶降氟炉的推广,不能降低滇黔"燃煤污染型"氟中毒区粮食的氟污染、根治燃煤污染型氟中毒症发生的主要原因,是当地潮湿多雨,气候阴冷,而改灶降氟炉的火力太小,无法在短期内快速烘烤干粮食,所以,无论改灶降氟炉使用区或非使用区,全部用敞炉烘烤粮食。因而在阴冷潮湿的滇黔山区,仅仅推广火力较小的改灶降氟炉,无法隔断烘烤粮食时的氟污染源,对防治滇黔"燃煤污染型"氟中毒是远远不够的。 相似文献
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阿坝州饮水中硒和氟元素与大骨节病关系研究 总被引：1，自引：0，他引：1
通过测定阿坝州四个大骨节病县饮用水中微量元素硒、氟的含量情况,探讨大骨节病与饮用水硒与氟元素的相关关系,为防治大骨节病提供科学依据。采集阿坝州病区与非病区水样,测定其中硒、氟元素含量,并运用SPSS17.0软件对测定结果进行分析统计。研究表明:阿坝州饮用水中硒、氟元素平均含量为0.47 ug/L～2.32ug/L,0.08 mg/L～0.38 mg/L,病区饮用水中硒、氟与非病区有明显差异(t分别是2.12,3.26,p<0.01),病区硒、氟元素与大骨节患病率之间有明显负相关关系。阿坝州大骨节饮用水中硒元素和氟均与大骨节病有密切关系,建议除进行必需的补硒措施防治大骨病以外,还应该辅助性的增加水氟含量已保证人体需要。 相似文献
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高砷地下水不仅直接危害供水安全,还可通过与湿地之间的交互作用,影响湿地水质进而威胁湿地生态安全.长江中游河湖平原已被报道广泛分布有高砷地下水,而位于长江中游故道区域的天鹅洲湿地地下水中砷的空间分布特征尚不明确,湿地与地下水的交互作用对地下水中砷季节性动态的控制机理尚不明确.本研究在天鹅洲湿地采集2个水文地质钻孔的35件沉积物样品、12个分层监测井不同季节的共72组地下水样和18组地表水样,通过水位-水化学监测、沉积物地球化学组成分析和砷、铁形态表征探究天鹅洲湿地地下水中砷的时空分布规律及控制机理.研究发现天鹅洲湿地地下水砷含量为1.08~147 μg/L,牛轭湖外侧浅井（10 m）地下水砷含量普遍高于深井（25 m）和牛轭湖内侧浅井（10 m）、深井（25 m）地下水,枯水期和平水期的砷含量高于丰水期.牛轭湖外侧浅层地下水系统具有更厚的粘土、亚粘土沉积,沉积物中总砷、强吸附态砷和易还原的铁氧化物的含量更多,吸附砷的水铁矿等无定形铁氧化物还原性溶解导致砷释放进入地下水中.枯水期天鹅洲湿地底部向牛轭湖外侧浅层含水层输送不稳定的有机质,使天鹅洲湿地地下水-地表水界面成为砷释放的热点区域.丰水期时牛轭湖外侧含水层受长江补给的影响,还原环境发生改变使地下水中的砷和铁被氧化固定从而不利于砷向地下水释放. 相似文献
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Mobilization of natural arsenic in groundwater: targeting low arsenic aquifers in high arsenic occurrence areas 
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下载免费PDF全文 研究表明饮用水中微小数量的砷会对人类健康产生不利影响.世界上居住在贫穷地区的人数超过了100万,目前他们正直接饮用来自含水层中砷离子含量(>10μg/L)非安全标准的地下水.砷有时称为毒中之王,在水环境中常常以五价氧化物形式出现.自2000年以来,许多国家开始执行更为严格的10μg/L(WHO认可的居民安全饮水标准)饮用水标准,可以确定地说,在世界范围内的饮用水中检测到砷的情况越来越多.亚洲地区砷中毒的人数比世界其他地区总和还多.最受影响的地区位于南亚和东南亚富砷带,环绕恒河一雅鲁藏布江-梅克纳河三角洲及恒河平原上游的冲洪积扇含水层、红河三角洲、湄公河和伊洛瓦底江;在中国境内包括内蒙黄河冲积盆地,山西大同盆地、新疆准噶尔盆地,其中的地下水富含砷和氟化物而引发砷中毒和氟中毒.尽管还未完全掌握其中的水文地质及生物地球化学作用的详细过程,但对大多数沉积介质含水层,在还原条件下砷离子容易从沉积介质转移到地下水中.孟加拉研究实例表明地质时期尺度的冲刷降低了沉积介质中的As和有机物含量从而形成低砷地下水.这一认识为孟加拉国的降砷策略提供了科学指导,是未来水文学,矿物学,地质学和生物地球化学方面很有意义的研究方向,并有利于地砷病区低砷地下水的可持续利用. 相似文献
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