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天然水环境中地质成因砷的存在是世界范围内对人类威胁极大的环境问题之一.在高温富硫化物地热水中,硫代砷化物是砷的主要存在形态之一.在国内尚无硫代砷化物定量检测方法的背景下,以云南腾冲地热带的热海水热区为典型研究区,基于不同类型硫代砷化物的最新化学热力学数据wateq4f.dat,利用水文地球化学模拟软件PHREEQC开展了不同类型热泉中砷的存在形态的地球化学模拟.结果表明,热海热泉中砷的主要形态是硫代砷酸盐,砷酸盐和亚砷酸盐次之,硫代亚砷酸盐则含量极低;在各类硫代砷酸盐中,按平均百分含量降序依次为:一硫代砷酸盐→三硫代砷酸盐→四硫代砷酸盐→二硫代砷酸盐.pH、Eh和总硫化物含量是热泉中砷的形态分布的控制性因素.在酸性条件下,砷以硫代砷酸盐和亚砷酸盐为主要存在形式;而在中性/偏碱性条件下,砷的形态则以硫代砷酸盐为主,砷酸盐次之.偏还原环境和高硫化物含量是硫代砷化物、特别是三硫代砷酸盐和四硫代砷酸盐稳定存在的有利条件. 相似文献
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西藏搭格架高温热泉是我国大陆少有的大型间歇性喷泉,砷元素作为对人类威胁极大的环境问题普遍存在于热泉之中,搭格架高温热泉中砷元素质量浓度最高已达到了9.75 mg/L,其对地表水和浅层地下水的污染不容忽视。硫代砷是富含硫化物热泉中砷的存在形态之一,鉴于国内相关研究较少,本文对西藏搭格架地热区的热泉样品进行了水化学分析,并利用水文地球化学模拟软件PHREEQC开展了对热泉中砷元素存在形态的地球化学模拟。结果表明：西藏搭格架热泉中砷元素的存在形态有亚砷酸盐、砷酸盐和硫代砷,其中亚砷酸盐与砷酸盐是砷的主要存在形态,且在pH影响下两者之间存在相互转化关系;各种硫代砷按质量浓度由高至低依次为一硫代砷酸盐、三硫代砷酸盐、二硫代砷酸盐、一硫代亚砷酸盐、四硫代砷酸盐;硫代砷形态占总砷浓度比例主要受热泉中硫化物质量浓度、Eh（氧化还原电位）和pH等因素的控制,在硫化物质量浓度总体偏低的情况下,硫化物质量浓度的上升可促进其他形态的砷向硫代砷形态转化,强还原性环境有利于硫代砷形态的存在;此外,在中性环境下,硫代砷占总砷浓度比例随pH上升亦有上升趋势。 相似文献
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砷、锑是地热水中的典型有害组分,受地热水独特水化学条件影响,常呈现与其他类型天然水体相异的形态分布特征。本文以西藏阿里的朗久、曲色涌巴、门士、莫落江等地热区为研究区,分析了含硫化物地热水中砷、锑在竞争巯基化过程影响下的形态分布特征。受富砷、锑岩浆流体输入或高温条件下热储围岩加强淋滤的影响,上述地热区排泄的地热水中砷、锑浓度范围分别可达5 833～20 750μg/L和579～2 129μg/L。地热水中砷以亚砷酸盐和砷酸盐为主要存在形态,但同时存在占总砷百分比在0.1%～55.1%之间的硫代砷酸盐;与砷的情况不同,地热水中锑检测出的形态均为亚锑酸盐和/或锑酸盐,所有样品中均未检出硫代锑酸盐。考虑到相当一部分地热水样品的S/Sb摩尔比在理论上满足硫代锑酸盐的形成条件,且所有样品中砷的富集程度均不同程度高于锑,我们认为地热水中锑的含氧络阴离子的巯基化过程受到了共存砷的强烈抑制。在硫化物相对于砷、锑总量并不充分盈余的情况下,砷的竞争巯基化是控制地热水中硫代锑酸盐形成的最重要因素。本工作及其研究结果有助于深入理解西藏地热水环境中砷、锑的环境地球化学行为。 相似文献
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硫代砷是富硫化物地下水中砷的重要形态,对环境和人类健康有潜在威胁。目前硫代砷研究程度尚低,本次主要针对国内外地下水（地热水）中硫代砷的存在形态,水文—生物—环境地球化学过程,样品保存,定量检测方法等方面进行研究。结论如下:pH, 氧化还原电位,硫化物含量和微生物作用等是影响地下水中硫代砷稳定存在和形态分布的重要因素。含铁矿物能与水中的硫代砷形成配位键对其进行吸附,吸附性普遍弱于（亚）砷酸盐,因此,地下水中硫代砷可能表现出更强的迁移性。用于硫代砷检测的自然水样在采集中可采取过滤,速冻,厌氧和低温短期保存的操作流程,以减缓该形态的转化甚至消失。色谱联用ICP-MS系统可用于自然水样中硫代砷的分离定量检测,紫外—可见分光光度法和X射线吸收光谱法在不同场景下也可对硫代砷进行定量和表征分析。地热水和浅层地下水中均可能存在硫代砷,由于水样中硫代砷的不稳定性,室内检测和分析难以准确反映现场过程,因此,野外样品保存技术和现场检测方法的更新可能在未来有更大研究空间,值得进一步探索。 相似文献
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以我国大陆范围内典型的岩浆热源型水热系统——云南腾冲热海为研究区,在国内首次对热泉中硫代砷化物含量及其地球化学成因进行了分析.研究采用的在野外对富硫化物水样进行快速冷冻处理、而后在实验室进行砷的形态分离和测试的方法明显优于当前通用的水样砷含量及其形态分析的预处理和测试方法.主要原因为后者在采样现场对水样的酸化处理可使样品中三硫代砷酸盐以非定形态硫砷化合物的形式沉淀,且用常规阴离子交换柱在野外无法实现硫代砷酸盐的完全回收及其与砷酸盐的分离.受岩浆流体输入和热储内高温条件下强烈流体-岩石相互作用的控制,热海水热系统排泄的中性-偏碱性热泉中富集硫化物和砷,为热泉中硫代砷化物的形成提供了必要条件.热海热泉中检出的硫代砷化物包括一硫代砷酸盐、二硫代砷酸盐和三硫代砷酸盐,在总砷中所占比例最高分别可达26.7%、43.3%和33.7%.热海地热田的2个子区(硫磺塘和澡塘河) 的热泉沿不同断裂带出露,地热水升流过程中经历的冷却方式也不同,使硫磺塘热泉具有相对较高的总硫化物含量和总砷含量,并导致其中各类硫代砷酸盐具有更高的含量范围. 相似文献
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《地质科技情报》2021,40(2)
硫代砷酸盐作为富硫地下水中砷的重要赋存形态,在其迁移转化过程中起着十分重要的作用,但现有硫代砷酸盐的标准合成方法流程复杂、操作繁琐,限制了对地下水中硫代砷酸盐赋存规律的研究。为此,首先改进了硫代砷酸盐标准物质的合成方法,采用操作简便的水热法合成了硫代砷化合物标准物质,建立了基于HPLC-ICPMS的硫代砷化合物分析方法,该方法检出限为0.01μg/L;探讨了不同保存条件对硫代砷化合物稳定性的影响,发现干冰速冻-20℃是地下水硫代砷酸盐样品的最佳保存条件。应用上述方法对大同盆地地下水中的硫代砷酸盐进行了取样分析,结果表明40%的水样中均检出硫代砷酸盐,最高质量浓度可达209.90μg/L;弱碱性还原条件有利于硫代砷酸盐的赋存,且硫化物质量浓度对硫代砷酸盐的生成有重要控制作用。对地下水中硫代砷酸盐的深入研究有助于揭示富硫地下水中砷的迁移转化规律,丰富和完善高砷地下水成因理论。 相似文献
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锑为典型有害元素,地热成因锑是天然水环境中溶解态锑的重要来源,富锑热泉排泄的负面环境效应不容忽视.本文在藏南和滇西选择典型地热区,分析了热泉中锑的形态分布及其地球化学成因.总体上,研究区排泄的地热水具有远高于天然水环境背景值的锑含量,最高可达2 128.7μg/L.水文地球化学计算表明热泉中锑的主要存在形态为锑酸盐和亚锑酸盐,但部分热泉样品中硫代锑占总锑百分比可高达35%.硫化物浓度、S（-Ⅱ）/Sb摩尔比,以及砷锑之间的竞争巯基化作用是影响热泉中硫代锑含量的关键因素.在本研究所涉及地热系统中,西藏玛旁雍错曲色涌巴、门士、莫落江为岩浆热源型地热系统,其地热水中锑源自高温条件下热储围岩淋滤和作为热源的岩浆房所释出流体的输入,西藏曲卓木、朗久与云南邦腊掌则属于非岩浆热源型地热系统,其热泉中的锑主要来源于地热水-围岩矿物相互作用. 相似文献
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《吉林大学学报(地球科学版)》2015,(Z1)
<正>近几年,砷污染已经引起人们的广泛关注,环境中砷的形态直接影响砷的地球化学循环及其生态效应。在地下热泉等含硫水环境中硫代亚砷酸盐是非常重要的一种砷形态,硫代砷在环境中的迁移转化过程、在水—矿物界面的吸附反应过程及其相关机理一直缺乏研究。笔者选取水环境中常见的两种铁矿物:磁铁矿和硫化亚铁作为吸附剂,对于p H中性条件下一定硫代程度的硫代亚砷酸盐进行了吸附动力学研究。研究表明,两种矿物对硫代亚砷酸盐的吸附量都低于亚砷酸钠。p H值对吸附过程具有重要影响,在 相似文献
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《吉林大学学报(地球科学版)》2015,(Z1)
<正>天然环境中砷的形态转化与环境的化学条件和生物条件密切关联,铁与硫是影响砷环境行为的重要元素,尤其微生物硫酸还原作用对砷的形态转化具有重要的调控作用。本研究以淹水土壤为例研究了厌氧微生物作用下砷,铁,硫元素的环境行为,及次生产物的相互作用下砷的再分配过程,重点考察硫酸盐还原作用对砷环境行为的影响。研究发现在加硫和无硫添加体系中微生物还原作用都造成了体系中85%以上砷酸盐被转化为亚砷酸盐。在无硫添加体系中微生物促进了砷的释放,释放的砷以是亚砷酸盐为主要形态,在培养 相似文献
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近十年来,在我国以及瑞士、苏联陆续发现一种较罕见的稀土砷酸盐矿物——砷钇矿。过去认为YAsO_4仅仅是人工合成的化合物,现已证明,它还以天然化合物的形式赋存于自然界。关于砷钇矿的鉴定特征,尽管世界各地的研究程度不一,但各种实际资料表明:无论在矿物的物性、光性与化学成分等方面都相当接近,这就为砷钇矿的矿物学研究,以及砷与稀土元素地球化学的研究提供了有利的条件。 相似文献
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内蒙河套平原砷中毒病区砷的环境地球化学研究 总被引：8，自引：1，他引：8
河套平原砷中毒病区是内蒙最严重的病区之一。本文首次对病区环境中砷的价态、化合态以及砷的迁移、富集、转化规律进行了系统研究。结果表明，粘质土、腐殖土有利于砷的富集，还原环境可使Ａｓ＾５＋向Ａｓ＾３＋转化，在富含腐殖质的还原环境中甲基化作用显著，使砷酸盐转化为甲基砷酸盐。河套平原砷的地球化学行为都是导致砷中毒严重流行的主要原因。通过勘探优质地下水，引用黄河渠系水和采用物理或化学降砷方法改水，可以有效地 相似文献
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天然水中硫代钨酸盐的分析对钨的环境地球化学研究具有重要意义.建立了利用反相离子对色谱-电感耦合等离子质谱同时测定天然水中钨酸盐(WO42-)和4种硫代钨酸盐(WO3S2-、WO2S22-、WOS32-、WS42-)的方法,并采用电喷雾-高分辨质谱对这5种钨化合物进行鉴定.采集富硫化物地热水样品经干冰速冻并在-20℃冷冻保存运输至实验室后,在厌氧环境下解冻后,利用优化的色谱及质谱条件在30 min内完成5种钨化合物的分离和测定.以钨酸盐作为其他钨化合物的标准建立工作曲线,在0.001～20 mg/L浓度范围内具有良好线性关系(相关系数R2>0.999),WO42-、WO3S2-、WO2S2 相似文献
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文章以青海贵德盆地为研究区,在分析研究区水文地质条件基础上,采集21组水样,进行了常规化学组分、砷及氢氧同位素的分析.结果表明:(1)高砷低温地热水的水温由于受到中生代印支期花岗岩岩浆余热通过基底隐伏断裂供给的影响,达到16.3 ～68.5℃,远高于盆地多年平均气温,其砷含量在10.4 ～ 35.4μg/L,主要赋存于新近系贵德群承压自流水中;(2)盆地高砷地热水的pH较高,均大于8.2,氧化还原电位显示负值,为还原环境,水化学类型复杂,占主导的阳离子是(Na++K+)和Ca2,阴离子是HCO3-;(3)高砷地热水δ18O和δD的范围分别为-10.90‰ ～-12.32‰和-70.1‰～-84.4‰,氘盈余(d)值为12.78‰～15.02‰,说明主要接受大气降水补给;(4)相较于内蒙河套平原高砷地下水和云南腾冲地区高砷高温地下水,贵德盆地高砷低温地热水也赋存于碱性还原环境,但TDS较低,水化学类型不同,这与当地的地质背景有关;(5)盆地的地热异常不仅促进了地下水中砷水平和垂直迁移,与高温伴生的偏碱性的还原环境也加剧了地热水中砷的释放,最终导致水中砷浓度增加. 相似文献
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云南南华砷铊矿床的矿床和环境地球化学 总被引：8，自引：0，他引：8
张兴茂 《矿物岩石地球化学通报》1998,(1)
云南南华砷铊矿床的矿床和环境地球化学＠张兴茂￥中国科学院地球化学研究所砷铊矿床,矿床地球化学,环境地球化学,成矿模式,云南南华云南南华砷铊矿床的矿床和环境地球化学张兴茂（中国科学院地球化学研究所,贵州５５０００２）关键词砷铊矿床矿床地球化学环境地球化学成矿... 相似文献
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《吉林大学学报(地球科学版)》2015,(Z1)
<正>水体中砷的迁移转化行为受其赋存形态影响。一般有氧水体和缺氧水体中,常见的无机砷形态为砷酸根(HAs O42-,H2As O4-和As O43-)或亚砷酸(H3As O3);在一些含硫的缺氧水体中,元素硫参与砷的地球化学循环,与之形成含砷硫化物沉淀或者可溶的硫代砷(thioarsenic species)。硫代砷形态十分复杂,按照砷的价态可分为硫代As(V)(thioarsenate,H3AsVOx S4-x,x=0~3)和硫代As(III)(thioarsenite,H3AsIIIOx S3-x,x 相似文献
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通过在河套平原五原地区建立典型剖面,对从剖面上采集的水样进行测试分析,结合地质环境特征,得出五原剖面上各地质、地貌单元条件下砷在浅层地下水的赋存形态。应用美国地质调查局专业水文地球化学软件Phreeqc进行水文地球化学模拟,对五原地区地下水Fe-As-H2O体系中砷的吸附释放趋势进行讨论,得出五原剖面上扇前洼地砷酸盐主要表现为从羟基铁上解离释放出来;而黄河冲湖积平原地下水中As主要表现为在水中解离。黄河冲湖积平原地下水中Fe(OH)3对砷释放的抑制力远远高于扇前洼地。 相似文献
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硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio JH-S1,对其进行砷和铁还原能力鉴定,并通过模拟培养实验探究硫酸盐还原菌参与下的铁矿物相转化对吸附态砷迁移的影响.Desulfovibrio JH-S1具有Fe(III)还原能力,无硫和有硫体系中Fe(III)均能被还原,但在硫酸盐充足条件下铁还原量显著增加;该菌株不具备As(V)还原能力,但添加硫酸盐的培养体系中As(V)去除率可达96%以上.Desulfovibrio JH-S1能够还原硫酸盐从而促进载砷的水铁矿还原转化为纤铁矿,并导致吸附的砷释放.江汉平原高砷含水层土著硫酸盐还原菌兼具硫酸盐/铁还原功能,参与了高砷含水层系统中砷-铁-硫耦合循环,对高砷地下水的形成具有重要作用. 相似文献
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地壳表层砷的循环与污染地下水模式 总被引：1，自引：0，他引：1
为了更好地监测和预测地下水砷污染,揭示由自然原因引起的地下水砷污染规律和机制,通过多年来对内蒙古河套平原地下水砷污染的调查研究,在充分了解和掌握砷的化学与地球化学性质以及世界各国地下水砷污染状况与分布特征的基础上,总结了砷在自然环境中的分布和污染地下水的机理。文章阐述了4种地下水砷污染类型的形成机理,并提出了地壳表层砷的循环与污染地下水模式,通过该模式在基本掌握某一地区地质环境背景的情况下,可以初步预测其可能发生地下水砷污染的地段。地下水砷污染是砷在地壳表层循环过程中发生的一种环境水文地球化学现象,污染区的分布与特定的地质、地理背景和环境条件有关。在还原解吸污染类型中,封闭的环境、硫元素和有机碳的存在是地层中砷溶出的主要控制因素。今后应加强对封闭的冲积或湖积平原、河流入湖或入海三角洲等地区地下水砷污染的调查与监测。 相似文献