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761.
Abstract

The influence of variations in atmospheric temperature and ozone profiles on the total ozone column (TOC) derived from a Brewer MKII spectrophotometer operating in Thessaloniki, Greece, is investigated using three different sets of ozone absorption cross-sections. The standard Brewer total ozone retrieval algorithm uses the Bass and Paur (1985) cross-sections without accounting for the temperature dependence of the ozone cross-sections which produces a seasonally dependent bias in the measured TOC. The magnitude of this temperature effect depends on the altitude where the bulk of the ozone absorption occurs. Radiosonde measurements for the period 2000 to 2010 combined with climatological ozone profiles were used to calculate the effective temperature of ozone absorption and investigate its effect on the retrieved ozone column. Three different ozone absorption cross-section spectra convolved with the instrument's slit function were used: those of Bass and Paur (hereafter BP), currently used in the standard Brewer retrieval algorithm; those of Brion, Daumont, and Malicet (Malicet et al., 1985; hereafter BDM); and the recently published set by Serdyuchenko et al. (2013 hereafter S13). The temperature dependence of the differential ozone absorption coefficient ranges between 0.09 and 0.13% per degree Celsius for BP, between ?0.11 and ?0.06% per degree Celsius for BDM, and between 0.018 to 0.022% per degree Celsius for S13, resulting in a seasonal bias in the derived TOC of up to 2%, 1.8%, and 0.4%, respectively. The temperature sensitivity of the differential ozone absorption coefficient for the Brewer spectrophotometer at Thessaloniki for the BP and BDM cross-sections is found to be within the range reported for other Brewer instruments in earlier studies, whereas the seasonal bias in TOC is minimized when using the new S13 cross-sections because of their small temperature dependence.  相似文献   
762.
A mechanistic exploration of how ozone formation in the Lower Fraser Valley (LFV) has changed over a 20-year (1985–2005) retrospective period was performed using numerical models, observations, and emissions data from four key episodes selected from the 20-year period. The motivation for this study was the observed differences in trends in summertime episodic ozone concentrations recorded at various monitoring stations within the valley; stations in the western part of the valley have generally shown a noticeable reduction in episodic ozone concentrations whereas stations in the eastern part of the valley have shown little or no improvement in their maximum 8-hour averaged ozone concentrations. Concurrent with these air quality changes, there has been a well-documented reduction in ozone precursor emissions along with an observed shift in the population patterns within the valley over the 20-year period. Ozone formation for four episodes, encompassing the different meteorological regimes that occur during LFV ozone events and spanning the retrospective period, were investigated using the Weather Research and Forecasting (WRF)-Sparse Matrix Operator Kernel Emission (SMOKE)-Community Multiscale Air Quality (CMAQ) modelling system. For each episode, two simulations, intended to isolate the effects of emission changes from meteorological changes, were performed: one with emissions set at the 1985 level and the other with emissions set at the 2005 level. Based on analysis of the model output, observational data, and precursor emission inventories, we find that the Port Moody station in the western LFV remains a volatile organic compound (VOC)-sensitive location; the central part of the LFV around the town of Chilliwack has generally changed from being VOC-limited to being NOx-limited; the easternmost part of the valley around the town of Hope has been and remains NOx-limited. Furthermore, based on the observational data and numerical model output, ozone production efficiency as a function of NO has increased noticeably at Chilliwack and likely in the other eastern parts of the valley. This efficiency increase has likely offset some of the benefits resulting from local NOx emission reductions.

RÉSUMÉ?[Traduit par la rédaction] Nous avons effectué une exploration mécaniste de la façon dont la formation de l'ozone dans la vallée du bas Fraser (VBF) a changé au cours d'une période rétrospective de 20 ans (1985–2005) en nous servant de modèles numériques, d'observations et de données sur les émissions pour quatre épisodes clés choisis dans la période de 20 ans. Ce sont les différences observées entre les tendances dans les concentrations épisodiques d'ozone enregistrées à certaines stations de surveillance dans la vallée qui ont motivé cette étude : les stations dans la partie ouest de la vallée ont généralement affiché une réduction notable des concentrations épisodiques d'ozone alors que les stations dans la partie est de la vallée n'ont montré que peu ou pas d'amélioration dans les valeurs maximales des concentrations moyennes d'ozone sur 8 heures. Concurremment avec ces changements dans la qualité de l'air, il s'est produit une réduction bien documentée dans les émissions de précurseurs de l'ozone en même temps qu'un déplacement observé dans les configurations de population dans la vallée au cours de la période de 20 ans. Nous avons étudié la formation d'ozone au cours de quatre épisodes, englobant les différents régimes météorologiques survenus lors des événements d'ozone dans la VBF et couvrant la période rétrospective, à l'aide du système de modélisation SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emissions) – CMAQ (Community Multiscale Air Quality) du WRF (Weather Research and Forecasting). Pour chaque épisode, nous avons effectué deux simulations visant à isoler l'effet des changements dans les émissions de l'effet des changements météorologiques, l'une avec les émissions réglées au niveau de 1985 et l'autre avec les émissions réglées au niveau de 2005. En nous basant sur l'analyse de la sortie du modèle, les données d'observation et les inventaires des émissions de précurseurs, nous trouvons que la stations de Port Moody dans l'ouest de la VBF demeure un endroit sensible aux composés organiques volatiles (COV); la partie centrale de la VBF, autour de la ville de Chilliwack, a généralement changé de « limitée par les COV » à « limitée par les NOx »; la partie la plus à l'est de la vallée, autour de la ville de Hope, était et est restée « limitée par les NOx ». De plus, d'après les données d'observation et la sortie du modèle numérique, l'efficacité de la production d'ozone en fonction de NO a notablement augmenté à Chilliwack et vraisemblablement dans les autres parties de l'est de la vallée. Cette augmentation d'efficacité a probablement annulé certains gains provenant des réductions dans les émissions locales de NOx.  相似文献   
763.
利用统计方法和数值模拟对2008年4月18日-7月28日和2009年5月19日-8月20日在黄山光明顶的两次外场观测中臭氧(O3)数据进行了分析,讨论了中国华东高海拔地区O3的质量浓度特征和来源。结果表明,5、6和7月的月平均质量浓度分别为107.73、101.93和68.02μg·m^-1,其中5月和6月的月平均质量浓度相对于国内其他本底站(除上甸子外)以及南极地区高出25~60Iμg·m^-1,7月与其他地区质量浓度相差较少。该地区的0,质量浓度相对于其他地区整体上维持在一个较高的水平,但高质量浓度超标事件发生的次数很少,只占总观测时间的3.9%。质量浓度EI最大值多出现在夜间21时一次日06时(北京时间,下同),呈多峰分布,并且变化幅度很小,在15—20μg·m^-1,通过利用WRF(Weather Research and Forecasting)模式模拟当地上空对流层顶高度和晴空湍流等要素的变化发现,O3质量浓度和对流层顶折叠现象有关。不同天气条件下,其质量浓度在晴天最高,雨天最低,雾天和阴天在二者之间。臭氧质量浓度与温度、相对湿度和其他污染气体(CO、N0和NO3)浓度之间有很强的负相关,而与风速相关性相对较弱;5月北面来风占主导,各风向所对应的O3质量浓度分布较均匀,而6月和7月西南风占主导,北面来向的风对应的质量浓度要高于南面来向。在利用KZ过滤器将O3原始数据分解成不同组份后,发现当地O3质量浓度整体上受低频组份(CBL组份)的控制,其余各高频组份(CSY、CDU和CID组份)只是会使其质量浓度在基准线附近波动。随后对发生在2009年5月28—31日和6月12—15日期间的两次0,质量浓度超标事件中CSY、CDU和CID对基线的贡献做了定量分析。  相似文献   
764.
Recent studies demonstrate that the Antarctic Ozone Hole has important influences on Antarctic sea ice.While most of these works have focused on effects associated with atmospheric and oceanic dynamic processes caused by stratospheric ozone changes,here we show that stratospheric ozone-induced cloud radiative effects also play important roles in causing changes in Antarctic sea ice.Our simulations demonstrate that the recovery of the Antarctic Ozone Hole causes decreases in clouds over Southern Hemisphere(SH)high latitudes and increases in clouds over the SH extratropics.The decrease in clouds leads to a reduction in downward infrared radiation,especially in austral autumn.This results in cooling of the Southern Ocean surface and increasing Antarctic sea ice.Surface cooling also involves ice-albedo feedback.Increasing sea ice reflects solar radiation and causes further cooling and more increases in Antarctic sea ice.  相似文献   
765.
利用2019年8月13日—9月30日江苏省13个设区市离线监测的VOCs数据,对江苏省城区VOCs污染特征及其关键活性组分进行分析研究.结果表明,江苏省逐日VOCs的体积分数范围为8.83×10-9~45.11×10-9,表现为烷烃 > 芳香烃 > 烯烃 > 炔烃.江苏省13个设区市VOCs的体积分数为7.85×10-9~30.52×10-9,徐州市VOCs最高,这与徐州市监测点位置分布及其工业结构相关.全省13个设区市臭氧浓度处于优、良、轻度污染和中度污染时,VOCs总体积分数分别为14.96×10-9、17.96×10-9、25.85×10-9和25.11×10-9,臭氧浓度处于污染状态时的VOCs高于优、良状态,且炔烃占比随着臭氧污染程度的加重呈升高趋势,表明现阶段臭氧生成与人类活动关系密切.通过加权的方式筛选出间/对二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯、异戊二烯、邻二甲苯等物种,它们是目前对江苏省城区影响程度较大且影响范围较广的关键活性物种.  相似文献   
766.
近年来近地面臭氧问题日益凸显,成为影响空气质量持续改善的瓶颈.本研究基于2017年8—9月在湖州市城区开展的为期1个月的臭氧及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在线观测数据,分析了臭氧及其前体物污染特征,利用正矩阵因子分析(PMF)解析了VOCs来源,并采用基于观测的模型(OBM)对臭氧生成机制进行研究.研究结果表明:1)观测期间湖州市VOCs平均体积分数为(24.78±9.10)×10-9,其中占比最高的组成为烷烃、含氧VOCs (OVOCs)和卤代烃;2)在臭氧非超标时段,湖州市臭氧生成处于VOCs控制区,而在臭氧重污染期间湖州市处于以VOCs控制为主的过渡区;3)在臭氧超标时段,对臭氧生成潜势(OFP)贡献最大的是芳香烃(39.6%),其次是烯烃(21.5%)和OVOCs (19.4%),排名前三的关键组分为甲苯、乙烯和间/对二甲苯;4)源解析结果显示观测期间湖州市VOCs的主要来源是溶剂使用(27.0%)、交通排放(22.7%)、背景+传输(19.3%)、工业排放(16.9%)、汽油挥发(7.7%)和植物排放(6.4%),重污染过程期间对OFP贡献最大的两类源是交通排放源和溶剂使用源,贡献百分比分别为35.1%和30.5%.因此,对交通排放和溶剂使用方面进行控制管理对湖州市大气臭氧污染防控有重要意义.  相似文献   
767.
马骥  陈文  兰晓青 《大气科学》2020,44(4):726-747
利用1958~2017年逐日的NCEP/NCAR再分析资料对北半球冬季平流层强、弱极涡事件的演变过程进行了对比分析,同时比较了有平流层爆发性增温(SSW)和无SSW发生的两类弱极涡事件的环流演变和动力学特征。结果表明,强极涡的形成存在着缓慢发展和快速增强的过程,而弱极涡事件的建立非常迅速;和强极涡事件相比,弱极涡事件的峰值强度更强,异常中心的位置更高。此外,强、弱极涡事件的产生与波流相互作用的正反馈过程密切相关。对于强极涡事件,发展阶段的太平洋—北美(PNA)型异常削弱了行星波一波;当平流层西风达到一定强度,上传的行星波受到强烈抑制,使得极涡迅速增强达到峰值。而对于弱极涡事件,发展阶段一波型的异常增强了行星波上传,通过对纬向流的拖曳作用使得平流层很快处于弱西风状态,更多行星波进入平流层导致极涡急剧减弱甚至崩溃。针对有、无SSW发生的两类弱极涡事件的对比分析表明,有SSW发生的弱极涡事件发展阶段,平流层出现强的向上的一波Eliassen-Palm(EP)通量异常,通过正反馈过程使得一波和二波上传同时增强而导致极涡崩溃;无SSW发生的弱极涡事件发展阶段,平流层缺乏向上的一波通量,二波活动起到重要作用,其总的行星波上传远弱于有SSW发生的弱极涡事件。对于无SSW发生的弱极涡事件,其发展和成熟阶段对流层上部出现类似欧亚(EU)型的高度异常,伴随着强的向极的EP通量异常,导致对流层有极强的负北极涛动(AO)型异常。而有SSW发生的弱极涡事件发展阶段对流层上部主要表现为北太平洋上空来自低纬的波列异常,其后期的对流层效应更加滞后也不连续,对流层AO异常的强度明显弱于无SSW发生的弱极涡事件。  相似文献   
768.
利用江苏省大气环境监测站点的大气污染物监测数据,分析了2020年初新冠肺炎疫情管控期间(2—3月)主要大气污染物浓度的变化特征。结果显示,相比于2019、2020年疫情管控期间PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO浓度的全省平均降幅分别为37.5%、36.9%、31.9%、28.2%和21.2%。严格管控期的2月和生产恢复期的3月,江苏省十三市PM2.5、PM10浓度同比降幅大致相当,呈现出较好的时间连续性和空间均匀性。但各市臭氧浓度同比变化呈现出较大的时空差异。空间上,沿江以南城市南京、无锡、常州、苏州和镇江五市臭氧浓度明显上升,而其他城市臭氧浓度以下降为主;时间上,2月南京等九市臭氧浓度上升,3月徐州等八市臭氧浓度持平或者下降。假设未发生新冠肺炎疫情以及未采取为阻断疫情蔓延而实施的种种举措,在仅考虑近年来大气污染防治政策持续实施的情况下,与预期降幅相比,疫情管控对NO2实况浓度降幅的影响最大,其次是PM2.5  相似文献   
769.
利用南极16站30余年地面至30hPa10层月平均气温距平序列资料,采用最大熵功率谱方法,研究了南极对流层至平流层下部气候变化的长期趋势和周期性特征,并讨论了平流层(对流层)气候变化与南极臭氧总量(南半球500hPa环流)变化之间的联系。指出:南极气温具有明显的长期趋势和周期性变化;平流层下部显着变冷、对流层增暖,变化最大层高度在100、700hPa,最大降冷速率远大于增暖速率,气层稳定度趋于减弱;30、50hPa气温具有准两年周期,100hPa上下具有显着的年周期,对流层是以3.5年甚低频周期为主;对流层顶气温无显着趋势变化和周期性变化;南极最大臭氧层高度显着变冷与近15年来臭氧层损耗有关。南半球对流层中部极涡及绕极气流减弱是南极对流层气候变暖的直接原因。  相似文献   
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