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天然半导体矿物具有优良的日光催化特性。本研究选取天然钨酸盐作为研究对象,对武鸣、栗木、崇义3个不同矿区的天然黑钨矿进行了矿物学及光催化实验探究。利用X射线衍射、拉曼光谱、红外光谱、电子探针微区分析对天然样品的结构与成分进行分析,鉴定其主要矿物相为黑钨矿(Fe,Mn)[WO4],从武鸣、栗木到崇义矿区,Fe/Mn摩尔分数比从7.1、0.9到0.3依次降低。利用紫外可见漫反射测得武鸣、栗木、崇义地区样品禁带宽度分别为1.5、1.6和1.7eV,说明其具有良好的可见光响应。在pH为7的条件下用质量浓度为1g/L的样品对5mg/L的有机染料亚甲基蓝(MB)进行光催化实验(含0.01mol/L H2O2 ),结果表明武鸣地区黑钨矿实验组降解MB的效果最佳,3h后其效率分别是栗木、崇义地区样品的1.1倍和1.6倍。电子顺磁共振谱检测结果显示,反应过程中均产生氧化性羟自由基(·OH),其中效果最好的武鸣黑钨矿产生的·OH信号更强;不同自由基捕获实验证明·OH在光催化反应过程中起主要作用。进一步选取武鸣黑钨矿开展光催化降解机制研究,实验结果显示:光照下黑钨矿与H2O2共存的实验组对MB的脱色降解率可达99%(3h),只有黑钨矿的对照组降解7%的MB,只有H2O2 的对照组降解31%的MB;黑暗条件下,同时添加黑钨矿与H2O2的对照组对MB的去除率为34%。不同H2O2 浓度条件下黑钨矿降解MB符合准一级动力学方程,说明降解过程与催化剂含量无关,H2O2 更多的是充当电子受体。分析认为,不同产地黑钨矿日光催化效率与矿物铁含量呈正相关,与禁带宽度呈负相关,推测其反应机理是光催化与芬顿反应协同产生的·OH将MB氧化降解。本研究为开发利用天然矿物治理环境污染提出了新方法。 相似文献
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钠钨青铜NaxWO3(0≤x≤1)因其特殊的物理化学性质受到学者的日益关注,它是一种孔道结构的非严格计量含钨化合物,Na+填充于由[WO6]八面体排列组合起来的二级结构空隙中。随着x值的增加,W的平均氧化度逐渐降低,NaxWO3依次发生单斜-正交-四方Ⅰ(空间群I4/nmm)-六方-四方Ⅱ(空间群P4/mbm)-立方晶体结构的转变,结构对称型逐渐升高(四方Ⅱ型除外)。本文从晶体化学角度系统研究了不同W平均氧化度钠钨青铜的结构特征,并通过固相合成法得到了四方和立方钠钨青铜,通过水热合成法得到了六方钠钨青铜。实验结果表明,在固相合成过程中,还原剂NaBH4的量越多,W还原的价态越低,实现钠钨青铜NaxWO3由四方结构向立方结构的转变;在相同还原剂量情况下,合成温度越高,得到的钠钨青铜结构对称型越高;合成立方钠钨青铜的温度一般为700~850℃,高于四方钠钨青铜的合成温度(600~700℃);反应需要适当的酸碱度环境,合成四方和六方钠钨青铜的pH值应控制在6左右,在水热合成过程中,六方结构的钠钨青铜pH值设在2附近较适宜。本文为钠钨青铜系列化合物及不同结构钠钨青铜的合成提供了参考。 相似文献
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