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近年来近地面臭氧问题日益凸显,成为影响空气质量持续改善的瓶颈.本研究基于2017年8—9月在湖州市城区开展的为期1个月的臭氧及其前体物挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在线观测数据,分析了臭氧及其前体物污染特征,利用正矩阵因子分析（PMF）解析了VOCs来源,并采用基于观测的模型（OBM）对臭氧生成机制进行研究.研究结果表明：1）观测期间湖州市VOCs平均体积分数为（24.78±9.10）×10-9,其中占比最高的组成为烷烃、含氧VOCs （OVOCs）和卤代烃;2）在臭氧非超标时段,湖州市臭氧生成处于VOCs控制区,而在臭氧重污染期间湖州市处于以VOCs控制为主的过渡区;3）在臭氧超标时段,对臭氧生成潜势（OFP）贡献最大的是芳香烃（39.6%）,其次是烯烃（21.5%）和OVOCs （19.4%）,排名前三的关键组分为甲苯、乙烯和间/对二甲苯;4）源解析结果显示观测期间湖州市VOCs的主要来源是溶剂使用（27.0%）、交通排放（22.7%）、背景+传输（19.3%）、工业排放（16.9%）、汽油挥发（7.7%）和植物排放（6.4%）,重污染过程期间对OFP贡献最大的两类源是交通排放源和溶剂使用源,贡献百分比分别为35.1%和30.5%.因此,对交通排放和溶剂使用方面进行控制管理对湖州市大气臭氧污染防控有重要意义. 相似文献
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基于环境空气质量监测数据,本文分析了2022年6月14—18日高温热浪期间江苏省臭氧污染过程的时空变化特征,并结合天气形势、WRF-CMAQ模拟和典型城市大气超级站挥发性有机物(VOCs)在线监测数据进行了成因分析。结果表明:高温热浪期间,江苏省13个地级城市臭氧污染超标率达96.9%,中度污染超标率为27.6%,臭氧日最大8 h(MDA8 O 3)峰值质量浓度高达260.0μg·m^(-3)。南通市、无锡市、苏州市3个典型城市臭氧质量浓度的日变化特征显示,07—13时臭氧质量浓度增长率在27.9%~46.7%,多个时段净增量超过40.0μg·m^(-3)。利用WRF-CMAQ模型对污染过程进行了数值模拟、过程分析和溯源分析。结果显示,典型城市白天小时平均光化学贡献在24.5~33.0μg·m^(-3)之间,稳定高值的光化学贡献,叠加持续稳定或突发的传输贡献,导致此次高温热浪下臭氧质量浓度爆发式升高,出现峰值污染。在偏南风的影响下,省外污染源来自浙江省贡献最高,在13.9%~33.8%,其中无锡市和苏州市受浙江省外源影响较大。此外南通市大气超级站VOCs在线监测结果显示,臭氧污染期间逐日VOCs体积分数在45.5×10^(-9)~83.6×10^(-9)之间,整体处于高值水平,臭氧生成潜势(OFPs)贡献排名前十的物种以烯烃和芳香烃物质为主。 相似文献
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挥发性有机物（VOCs）是臭氧和大气颗粒物的重要前体物,本研究利用在线气相色谱-质谱仪（Online-GC-MS）于2018年5—6月对江苏省泰州市大气中98种VOCs进行监测,依据监测结果对泰州市大气VOCs的组成特征、日变化趋势进行分析,对醛酮类VOCs数据进行参数化拟合探究其一次二次贡献,并采用正矩阵因子分解模型（PMF）对VOCs数据进行来源分析,用最大增量反应活性（MIR）计算臭氧生成潜势（OFP）.研究结果表明：泰州市大气VOCs中烷烃占比最高,其次为醛酮;烷烃、烯烃、卤代烃和芳香烃浓度日变化趋势明显,特征相近;参数化方法表明醛类物质主要来自于二次生成,而酮类物质主要来自一次排放;PMF模型结果表明泰州市VOCs的主要贡献源分别为机动车排放、油气溶剂挥发、生物质燃烧、其他工业和天然源;OFP的主要贡献物种为烯烃类,占比34.18%.研究结果表明,控制工业排放和溶剂使用是泰州市大气污染物控制的重点. 相似文献
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华北地区一次强灰霾污染的天气学效应 总被引：2，自引：1，他引：1
利用在线耦合的大气化学模式WRF-Chem V3.6(Weather Research Forecasting Model with Chemistry Version 3.6)及环境、气象观测数据,在完成大气化学方案优选的基础上,研究了华北地区一次重霾污染过程(2013年2月15~17日)对气象条件的反馈作用。重点关注一次颗粒物、无机气态成分和挥发性有机污染物的人为排放对PM2.5(空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物,即细颗粒物)生成的贡献,探讨了由此引发的气象条件的变化。模拟结果显示,上述3种人为源的综合排放对华北地区PM2.5浓度的平均贡献率为91.27%,其中对北京、秦皇岛和沧州的贡献率分别达96.9%、95.9%和97.2%。这使区域地面太阳向下短波辐射降低近15.99%,区域平均地面辐射强迫达-26.51 W m-2,由此导致地面温度下降0.14°C(3.68%),逆温增强,垂直温度梯度(?T/?z)升高0.026 K km-1,边界层高度降低18.92 m(8.77%),平均风速减少约0.014 m s-1(0.35%),相对湿度绝对值升高0.51%,地面平均气压降低0.86 Pa。对于15~17日污染过程,人为源综合排放的气溶胶对短波辐射的影响在天气过程中占主导地位,对边界层高度的影响较大,但不起主导作用,对温度、风速、相对湿度、气压的作用则远小于天气系统本身。挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)的前体物,其人为排放对SOA浓度的贡献率约为99.6%。同时,VOCs通过调整大气反应活性促进无机气态成分向无机盐转化,它对硫酸盐和硝酸盐浓度的贡献达50%以上。然而,VOCs对整个PM2.5浓度的贡献不及各种源综合贡献的1/4。人为排放的VOCs对气象场的反馈与综合排放的作用基本一致,但对地面气压的影响VOCs排放时以热力因子为主,而人为源综合排放时以动力因子为主。上述结果暗示,灰霾污染过程所引发的气象条件向不利于污染物扩散方向改变,这可能促进污染物的局地累积、增强污染程度并延长区域内重污染的持续时间。因此,在探讨区域性灰霾污染成因时,灰霾自身通过辐射强迫作用对大气的调节是不可忽视的重要影响因素。 相似文献
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在嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)的基础上,采用污染源反演方法优化以中国多尺度排放清单(MEIC)为主的先验排放清单中臭氧(O3)前体物排放量估计。分析时段为2019年6～8月,重点评估了污染源反演对我国“2+26”城市、长三角、珠三角、成渝4个重点城市群O3模拟的改进效果。评估结果表明,污染源反演获得的“2+26”城市、长三角、珠三角的氮氧化物(NOx)排放速率整体低于先验清单的排放速率约0.6μg m-2 s-1,但反演的挥发性有机物(VOCs)排放速率在“2+26”城市整体上高于先验清单的排放速率约0.5μg m-2 s-1。利用反演的NOx和VOCs排放量和NAQPMS模式对4个城市群O3进行模拟,发现反演排放数据可以显著改进夏季O3模拟性能,使得O3日最大8小时平均值(MDA8-O3)模拟的均方根误差(R... 相似文献
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近年来,我国东部地区夏季臭氧污染问题日渐凸显,成为影响空气质量、环境改善的重要因素之一,为量化评估臭氧前体物减排对臭氧污染的影响,本文以2021年6月19—30日中国东部地区臭氧污染过程为例,应用空气质量模型CMAQ-DDM方法与卫星遥感反演算法分析了东部地区臭氧浓度对人为源前体物排放敏感性的响应程度,并对臭氧前体物设置不同削减比例开展减排情景模拟,结果表明:1)2021年6月19—30日中国东部出现了一次长时间区域性臭氧污染过程,大部分城市达轻度至中度污染水平;2)整个污染时段东部地区主要以VOCs(Volatile Organic Compounds,挥发性有机物)控制区或VOCs与NOx协同控制区为主,模型模拟与卫星反演结果具有较好的一致性,污染过程前段(19—25日)东部地区对VOCs敏感性较高,污染后段(26—30日)大部分地区转为VOCs和NOx协同控制区,特别是河南、安徽、江苏部分地区,对NOx敏感性提高较为显著;3)在相同减排比例条件下(VOCs∶NOx=2∶1),减排幅度越大,臭氧降幅越大,当VOCs削减比例由20％提高到40％时,臭氧浓度降幅由1.7％增大至3.6％;由VOCs和NOx协同减排(2∶1)过渡为强化NOx减排(1∶1)的分阶段控制优于单一的减排控制方案,臭氧改善率平均增强0.1％;仅削减高架源NOx对臭氧降幅不显著。 相似文献
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近年来武汉市臭氧污染日益严峻,成为影响空气质量达标的瓶颈,弄清臭氧及其前体物非线性关系是臭氧防控的关键和基础.本研究基于武汉中心城区2018年4—9月臭氧及其前体物在线观测数据,分析出武汉市臭氧浓度受前体物和气象条件等因素的共同影响,呈较为明显的季节变化和日变化特征.观测期间武汉市大气挥发性有机物（VOCs）平均体积分数为32.5×10-9,烷烃是武汉市VOCs的主要组分,其次是含氧VOCs （OVOCs）和卤代烃.利用基于观测的模型定量分析臭氧与前体物之间的关系,发现削减VOCs会引起臭氧生成潜势的显著下降,而削减氮氧化物则会使臭氧生成潜势升高,说明武汉市臭氧生成处于VOCs控制区.在人为源VOCs中,间/对二甲苯和邻二甲苯的相对增量反应活性（RIR）最高,是影响臭氧生成的关键组分. 相似文献
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在我国当前臭氧和颗粒物复合污染的局面下，位于西北地区的宁夏回族自治区近年来夏季臭氧区域性污染突出，浓度高值区主要分布在银川都市圈(银川市、石嘴山市和吴忠市)。因此利用区域空气质量模式系统RAMS-CMAQ对2019年夏季6月银川都市圈臭氧污染问题开展数值模拟，定量探讨区域传输及垂直输送对O3浓度的贡献，为有效控制当地臭氧污染提供科学依据。结果表明：2019年6月银川都市圈O3浓度北高、中部低，与前体物的分布特征并不完全一致，表明O3的非线性效应以及背景O3传输潜在的贡献。水平方向上，银川都市圈本地排放源对近地面O3的贡献大都在20%～30%，仅灵武达40%以上，外界传输贡献均在30%以上。其中银川本地贡献较弱，相邻区域间存在输送影响，一定程度上减弱了该地区的本地贡献。此外，在夏季整体偏南风的影响下O3有较为明显的由南向北的输送作用。垂直方向上，郊区、城市和工业代表性站点O3浓度的变化趋势基本一致，各过程量贡献有所差异。夜晚O... 相似文献
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利用2010—2012年对流层臭氧（O3）及其多种前体物的卫星遥感资料和全球水汽再分析资料,研究东亚区域O3及其前体物的时空分布,以及在中国东部（分为南、北两部分）相关性的季节变化。结果表明:东亚区域NO2与CO的对流层柱含量均表现为冬季高、夏季低的时空变化形式。O3对流层柱含量夏季达到峰值,冬季为谷值。中国东部的北部与南部地区O3与NO2均在夏秋季呈正相关,冬春季呈负相关。夏季大部分地区NOx的光化学循环反应对O3生成有积极的促进作用,冬季大部分地区O3的光化学循环生成受到抑制。O3与CO在北部地区夏秋季和南部地区夏季正相关性最大,无论是在北部还是南部地区,O3与CO的相关性在轻污染情况下最大,而在重污染和背景情况下较小,表明重污染气团向下风方的输送更有利于O3的光化学生成。O3与水汽在北部和南部地区的多数时间均呈较显著的正相关性,而在南部地区夏季和北部地区冬季具有较大的负相关性,反映出不同的环流形式、气团来源及伴随的天气条件变化对O3分布的影响。 相似文献
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华北平原是我国主要农作物产区,田间秸秆焚烧现象普遍存在,选取秋收季节（2014年10月）分析了秸秆燃烧的排放特征,利用区域化学传输模型WRF-Chem模拟研究了燃烧排放对气态前体物及其氧化产物的影响,以及最终导致的PM2.5中硫酸盐、硝酸盐和铵盐的变化。研究表明:2014年秋收季节,河南和山东等省份的秸秆燃烧排放会在东南风的输送作用下影响京津冀地区;秸秆燃烧排放大量挥发性有机物（VOCs）,导致火点源及周边地区大气中主要氧化剂浓度上升,提升了区域大气氧化能力;当携带大量VOCs的秸秆燃烧烟羽与以化石燃料排放为主的城市气团相混合时,大气氧化性增强会加速城市地区人为源排放的NOx和SO2等气态前体物的氧化过程,提高硫酸盐和硝酸盐的形成速率、促进二次无机气溶胶的生成。 相似文献
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2020年1月23日起,武汉地区施行了严格的交通管控措施,对当地的人为活动产生了重大影响。本文基于地面监测站网和卫星遥感分析了管控期间武汉地区的主要大气成分的变化,并研究了人为排放下降对O3和细颗粒物（PM2.5）污染的影响。研究发现,由于管控期间施行机动车禁行政策,武汉地区的NO2浓度与2019年同期相比下降53.2%,挥发性有机物（VOCs）下降了25.1%;与NO2和VOCs的显著下降不同,O3日最大8小时滑动平均第90百分位浓度平均值与去年同期相比上升16.5%,尤其是2月温度同比增高超过5°C,紫外辐射增长超过100%,O3浓度显著高于去年同期,说明应基于O3前体物NOx和VOCs 活性种类的非线性定量关系加强协同减排;同时,管控期间PM2.5浓度与去年同期相比下降了35.6%,但是PM2.5浓度低值主要集中在风速较大、扩散较好的2月,其他时段PM2.5浓度下降并不明显;值得注意的是,与2月的显著下降不同,3月硝酸盐的浓度同比变化不大,说明导致NOx转化为硝酸盐的大气氧化能力并未受到较大削减,武汉地区颗粒物减排应基于颗粒物不同组分的形成机理,加强颗粒物一次排放源和关键前体物控制。 相似文献
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自2020年新冠疫情(COVID-19)爆发以来,各地进行了不同程度的人员流动限制或封控,致使全球范围内氮氧化物(NOx)、二氧化硫(SO2)、一氧化氮(CO)、细颗粒物(PM2.5)等大气污染物浓度均大幅度降低,而作为二次污染物的臭氧(O3)在各地区却表现出复杂的变化特征,成为研究热点。本研究总结了近两年该方向的研究成果,阐明了COVID-19期间对流层O3及其前体物的变化特征、变化机制及其可能存在的潜在环境效应。COVID-19严控期,全球人为NOx排放下量降了至少15%,特别是高人为活动影响区,下降了18%～25%,部分高污染地区(挥发性有机物敏感区)近地层NOx的减少量达50%以上。NOx的减少导致NO对O3的滴定作用减弱,使得该类高污染地区O3增加(10%～50%)。而偏远地区及自由对流层O3主要受NOx控制,NOx... 相似文献
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临安秋季近地层臭氧的形成及其前体物特征 总被引：11，自引：2，他引：11
应用浙江临安1999年秋季观测数据,分析了臭氧及其前体物特征与气象条件的关系。结果表明,该地区臭氧前体物丰富,在合适的天气条件、充足的日照下可以生成高浓度的臭氧;CO、NOx*等一次污染物浓度与大尺度大气扩散稀释能力有关;观测期间临安CO浓度很高;NMHCs以芳香烃含量最高,烷烃、烯烃、炔烃次之,生物排放的烃最少。以观测为基础的光化学模式计算表明,临安光化学臭氧生成率比损失率大一个数量级,中午净臭氧生成率最大可达14.8×10-9h-1。 相似文献
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利用嵌套网格空气质量数值预报模式NAQPMS探究一次典型区域传输过程关键源区气态前体物减排对天津无机气溶胶(IA)及PM2.5的影响。大尺度区域高精度的IA模拟数据显示,华北平原地区生成了高浓度的IA,向华东地区传输后,按顺时针方向又返回华北平原地区。这一往返式区域传输过程导致天津出现两次污染时段。利用耦合在NAQPMS中的在线污染物来源追踪方法量化了不同源区对天津IA的贡献,识别出华北平原地区是关键源区,日均贡献为57.6%～100%。在天津污染前1天和污染天对华北平原地区SO2、NH3和NOx减排30%分别开展敏感性试验,研究表明NH3减排导致天津IA和PM2.5最大下降率分别为30.8%和13.3%,是SO2减排对IA和PM2.5最大下降率的16倍和26.6倍,是NOx减排情景对IA和PM2.5最大下降率的7倍和6.4倍,成为降低天津污染水平最显著的前体物。SO2减排造成天津硝酸盐浓度上升,最大增长率为3.5%,根据热动力学平衡... 相似文献
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近地面臭氧研究进展 总被引：11，自引：0，他引：11
近地面臭氧是空气中氮氧化物和挥发性有机物发生光化学反应的产物,其浓度与气象条件密切相关。晴天少云、紫外辐射较强、温度较高、相对湿度较低以及风速较小的天气,均有利于臭氧的生成,其中紫外辐射是产生臭氧最关键的因素。臭氧前体物（氮氧化物和挥发性有机物）的浓度及其比值是影响近地面臭氧浓度的另外三个重要因素。我国大多数城市的O3处于VOC控制区,即NOx浓度的增加会引起O3浓度的降低,而VOCs浓度的增加则会使其浓度升高。因而VOC源解析问题成为近年来O3研究的一个热点问题。同时,由于气溶胶可以直接吸收、散射太阳紫外辐射、短波辐射以及大气长波辐射,因此气溶胶的存在会影响大气中光化学反应的进程,从而影响臭氧的光化学生成,气溶胶对近地面臭氧的影响已成为目前大气环境的前沿课题。 相似文献
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为了解2021年南京市新冠疫情期间城市大气污染物浓度的变化和成因,利用南京大学SORPES站点2021年7月1日—2021年8月30日大气污染物在线监测数据,分析疫情前、中、后颗粒物及气态污染物的浓度变化,针对臭氧(O3)的关键前体物,挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)采用正定矩阵因子分解法模型(Positive Matrix Factorization,PMF)、拉格朗日粒子输送与扩散模型(Lagrangian Particle Distribution Model,LPDM)分析其污染来源。结果表明:疫情封闭期间,南京市PM2.5质量浓度较疫情前降低了40％～50％,组分中硝酸盐、有机物质量浓度降幅最为显著,分别下降了34.0％和16.5％。臭氧体积浓度不降反升,城中区域增幅最显著站点可达50％左右。其气态前体物氮氧化物(NOx)及VOCs浓度变化呈相反态势,分别较疫情前降低28％、升高49.6％。模型及卫星遥感结果表明,疫情期间南京市臭氧属于协同偏VOCs控制区。气团溯源结果显示,南京市受本地及周边区域传输的共同影响,疫情封闭期间省外上海方向、省内苏州-无锡-镇江-南通方向的气团贡献增大。PMF解析了南京市本地VOCs主要来源于机动车排放源、植物源、溶剂源、工业生产源以及油气挥发源,其中机动车源占比变幅最大,疫情封闭期间下降了15.1％,疫情后上升了4.3％。其次为油气挥发源、溶剂源,这两项污染源疫情封闭期间分别上升了11.2％、1.7％,疫情后则分别下降了4.8％、4.3％。 相似文献
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通过分析成都平原城市群8个城市2015-2019年夏季地面臭氧污染特征表明,近5年夏季平原O3污染区域呈扩大趋势,成都市O3＿8 h第90百分位浓度和超标日数均为最大,雅安、绵阳浓度较低但上升趋势显著。利用PCT客观天气分型方法,对近5年夏季成都平原及周边的位势高度场进行分型研究,结果表明：(1)700 hPa臭氧污染天气形势为高压型,500 hPa为西风槽后和平直纬向型,100 hPa为南亚高压中部和东部型;(2)近5年夏季典型O3污染过程的高低空天气形势为西风槽后部、高压发展和高压控制型,污染过程期间成都平原多受到西风槽后西北气流或副热带高压脊线附近下沉气流的影响;(3)污染天气型具有高温低湿,小风强辐射,白天混合层高的特征。气流下沉增温和局地环流的作用抑制了污染物向高层扩散,促使边界层上部O3下传并堆积于成都平原地区。采用HYSPLIT后向轨迹模式和潜在源贡献法(PSCF),探讨了不同天气型影响下成都平原O3浓度输送的轨迹聚类和潜在源区。结果表明,本地和盆地城市之间的输送... 相似文献
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近年来北京空气质量持续得到改善,但仍未达国家二级标准,且在减排效果良好情况下,2019年冬季仍有严重的细颗粒物污染发生,所以还需对现阶段北京PM2.5来源进行有针对性的研究。因不同污染阶段,污染物来源和构成均会发生变化,所以本研究利用耦合了源解析模块ISAM的空气质量模式RAMS-CMAQ对2019年12月北京PM2.5来源进行解析,并从非污染、轻度污染和中重度污染3种情况分析PM2.5和其组分及相应前体物的区域传输特征。结果表明,现阶段北京冬季PM2.5以外来输送为主,其比例可由非污染天的69.7%增至中重度污染天的75.7%,主要来自河北和内蒙古自治区。非污染天以偏西风长距离输送为主,当同时有持续的偏南方向气团输入时,北京将出现污染并持续加重。二次无机气溶胶在北京冬季PM2.5中的占比较大,其比例随污染加重而增加,中重度污染天比非污染天高6.7%。其中硫酸盐贡献随污染加重而降低,硝酸盐贡献却持续增加,是污染加重的主导组分。除硝酸盐外,硫酸盐、铵盐、有机碳、一次尘和黒碳均以外... 相似文献
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为了揭示我国北方地区对流层中下层臭氧(O3) 的形成机理以及周边地区的污染输送对我国北方地区对流层中下层O3收支的影响, 在与外场观测数据比较分析的基础上, 利用全球化学输送模式(MOZART-2) 采用收支分析方法定量分析了影响我国北方地区对流层中下层O3的各个物理化学过程。结果表明:我国北方地区对流层下层O3最重要的来源是光化学生成作用, 约占总来源的58.3%(41.5 Tg), 光化学生成反应中HO2对于O3生成的贡献最大; 最大的汇是干沉降过程, 约占总汇的43.2%(26.2Tg); 水平净输送作用对我国北方地区对流层中下层O3收支的影响非常大, 在我国北方地区对流层下层, 41.6%左右的O3来自水平净输送, 随高度增加, 水平输送影响增大, 我国北方地区对流层中层大约81.5%的O3来自水平净输送。 相似文献
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大气挥发性有机物（VOCs）是导致臭氧污染的关键前体物,是城市空气质量建模不可或缺的重要组成部分,但由于其非常复杂的构成和来源以及监测数据缺乏,目前对其模拟精度的了解仍非常有限。本文利用嵌套网格空气质量模式预报系统（NAQPMS）对珠江三角洲（简称珠三角）地区2017年9月21日至11月20日的VOCs开展了模拟试验,并利用光化学监测网8个地面站点的VOCs浓度监测数据,对模式模拟的关键VOCs组分进行了精度评估。结果发现,模式对强活性的甲苯、乙烯和二甲苯具有较高的模拟精度,模拟浓度偏差百分比为0.4%～26.6%,模拟能较好再现其日均浓度变化趋势和日变化的双峰特征。但是模式对化学反应活性强且与植物排放密切相关的异戊二烯具有很大的模拟偏差,偏差比近100%,无法再现其白天浓度高、夜间浓度低的观测日变化特征。通过分析发现,现有模拟系统主要考虑人为污染物排放而未考虑生物源排放,可能是导致这一模拟偏差的关键原因。同时,评估结果也表明模式在VOCs空间分布模拟上仍面临很大的不确定性。本文结果揭示了珠三角VOCs模拟面临的关键不确定性,表明融合VOCs观测数据来揭示并减小VOCs模拟的不确定性具有非常迫切的需求。 相似文献