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随着表面热离子质谱(TIMS)和多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)的广泛应用以及同位素分析方法的改进,近10年来非传统稳定同位素(Cu、Zn、Fe、Se、Mo、Cr、Hg等)的研究得到迅速发展.其中,由于Mo同位素的分馏明显受氧化还原条件的控制,使其在指示古环境及古气候的变化方面有独特的地球化学指示意义.同时,Mo同位素在指示成矿物质来源和海洋Mo循环等方面也取得较大成果.因此,Mo同位素地球化学研究已成为国际地学领域的一个前沿和热点.本文综合前人的研究成果,结合近期自己的工作,论述了Mo同位素地球化学研究领域的一些重要进展,详细介绍了Mo同位素的化学分离、提纯和质谱分析技术,并对其应用前景进行了展望. 相似文献
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1IntroductionIn nature, calcium has six naturally occurring sta-ble isotopes with atomic mass units (amu) and the a-bundances of40Ca (96.941%),42Ca (0.647%),43Ca (0.135%),44Ca (2.086%),46Ca (0.004%)and48Ca (0.187%) are presented in this paper.These analyt… 相似文献
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应用多接收电感耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)等分析技术进行铊(Tl)同位素分析已成为非传统稳定同位素地球化学研究的重要内容之一.对近年来Tl同位素的实验测试方法及其地质应用的有关研究进展做了详细论述,包括Tl的地球化学行为、Tl同位素分析测试技术、同位素分馏机理、在各地质储库中的组成特征以及Tl同位素的地质应用等多个方面.这些研究表明该分析技术为行星科学、古海洋学、地幔地球化学、岩石成因以及矿床学等领域的研究提供了其他同位素分析方法难以获得的重要信息,充分展示了该分析技术在地球科学和环境科学领域的应用前景. 相似文献
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随着分析技术的进步,非传统稳定同位素体系在地球化学、天体化学和生物地球化学等研究领域的应用日益广泛。钛(Ti)是一个非常重要的过渡族金属元素,在地球和其他类地球行星中广泛存在。但是由于Ti是一种难熔的、流体不活动性元素,高温地质过程中Ti同位素分馏很小。人们对Ti同位素体系的地球化学应用的关注相对其他非传统稳定同位非常有限。而近年来,随着化学纯化方案的优化以及双稀释剂方法的改进和仪器质谱性能的提高,Ti同位素组成的高精度测试已经能够实现。天然样品中Ti同位素组成的变化随之得以发现,使得学者们能够利用这一新的稳定同位素体系来解决与高温和低温地球化学相关的问题。很快Ti同位素体系地球化学研究成为当前国际地质学界的前沿研究课题和新的发展方向之一。本文首先在简要介绍Ti元素和Ti同位素体地球化学性质的基础上,介绍了Ti元素化学分离和Ti同位素分析方法。随后笔者总结了已有的不同类型球粒陨石和地球样品的质量相关Ti同位素组成研究结果,对硅酸盐地球的Ti同位素组成做了初步评估。前人对高温地质样品的Ti同位素组成研究初步探明Ti同位素在岩浆演化过程,例如部分熔融和结晶分异等重要地质过程中的分馏行为。笔者在此基础上探讨了结晶分异过程中引起Ti同位素分馏的主要控制因素,指出Ti同位素是潜在的研究岩浆演化过程的新工具。最后笔者探讨了Ti同位素地球化学未来的发展方向,以加速我国在Ti同位素地球化学方面的应用研究。 相似文献
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高温下非传统稳定同位素分馏 总被引：5，自引：1，他引：4
过去十几年来,非传统稳定同位素地球化学在高温地质过程的研究中取得了的重大进展。多接收诱导耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)的应用引发了稳定同位素分析方法的重大突破,使得精确测定重元素的同位素比值成为可能。本文总结了以Li、Fe和Mg同位素为代表的非传统稳定同位素在岩石地球化学研究中的应用。Li同位素目前被广泛地用于地幔地球化学、俯冲带物质再循环和变质作用的研究中,可以用来示踪岩浆的源区性质和扩散等动力学过程。不同价态的Fe在矿物熔体相之间的分配可以产生Fe同位素分馏,可以发生在地幔交代、部分熔融、分离结晶等过程中。岩浆岩的Mg同位素则大致反映其源区的特征,地幔的Mg同位素组成比较均一,这为研究低温地球化学过程中Mg同位素的分馏提供一个均一的背景。此外,Cl,Si,Cu,Ca,U等等同位素体系也具有广阔的应用前景。对同位素分馏机制的实验研究和理论模拟为理解非传统稳定同位素数据提供了必要的指导。实验表明,高温下具有不同的迁移速度的轻、重同位素可以产生显著的动力学同位素分馏,这一分馏可以在化学扩散、蒸发和凝华等过程中发生;同位素在矿物和熔体以及流体相中化学环境的差异使得不同相之间可以发生平衡分馏。而最近的硅酸盐岩浆的热扩散和热迁移实验则揭示了一种"新"的岩浆分异和同位素分馏机制。沿着温度梯度,硅酸盐岩浆可以发生显著的元素和同位素分异,湿的安山岩可以通过这种方式演变成花岗质成分,因此这个过程可能对陆壳的产生和演化有重大影响。如果温度梯度在岩浆作用中能长期存在,热扩散就可以产生稳定同位素的分馏,这一机制有别于传统的平衡和动力学同位素分馏。 而多个稳定同位素体系的正相关关系是示踪热迁移过程的最有力证据。在热扩散过程中,流体承载的物质的浓度和它的索瑞系数有关。但是这个系数对体系的很多参数非常敏感,变化极大,因此对热扩散效应的研究产生极大的困难。对热扩散实验的镁、钙和铁同位素测量表明,同位素比值的变化与体系的化学组成以及总温度无关,只和温度变化的幅度有关,这意味着即使元素的索瑞系数变化多端,某一元素的同位素之间的索瑞系数的差别总为常数。这一发现有助于简化对热扩散和索瑞系数这一基础物理问题的研究 。 相似文献
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蒸发岩是海水/卤水蒸发浓缩的产物,不同的水化学环境下析出的蒸发岩类型不同,其在不同的地质历史时期都有分布,是重要的古海水和古环境记录载体。蒸发岩研究的主要问题包括:蒸发岩的物质来源、形成时代、蒸发盆地和卤水的演化历史、蒸发岩矿物所记录的环境变化。一些矿物、元素及同位素指标可用于解决这些问题,其中稳定同位素对于示踪蒸发岩的物质来源与形成过程具有不可替代的作用。近20年来,非传统稳定同位素地球化学获得快速发展,并在蒸发岩研究中获得成功应用,这些同位素体系包括阴离子元素B、Cl和Br,以及阳离子元素Mg、K和Ca。本文综述了多个非传统稳定同位素在蒸发岩领域的研究,主要包括:蒸发岩矿物与溶液之间的同位素分馏系数、蒸发岩的同位素信息重建古海水同位素组成及示踪蒸发岩成因和时代等。 相似文献
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汞是煤中普遍存在的痕量元素,煤炭消耗总量之巨使燃煤成为全球汞污染主要来源之一。汞具有7种稳定同位素,
并且兼具质量分馏和非质量分馏效应,使通过汞同位素对涉煤汞污染源和汞迁移、转化示踪成为理想途径。煤中汞同位素
研究获得长足进展。第一,初步给出了世界11个产煤国煤中汞同位素δ202Hg的特征值及分布范围,为示踪环境介质汞的燃
煤源污染源创造了条件。第二,发现了原煤中汞存在奇数质量汞的非质量分馏效应（Δ199Hg≠0）,有助于配合δ202Hg开展示
踪研究。第三,中国不同产煤地及不同成煤期原煤中汞同位素δ202Hg与Δ199Hg值已被测试,为中国开展煤源汞污染示踪研究
打下一定基础。进一步工作可能有待加强的4个方面：（1） 全球不同地域和时代煤中汞同位素数据库的不断补充、修正和
完善;（2） 煤炭生产遗存物,如残留煤和煤矸石等与气-水环境相互作用中的汞同位素问题;（3） 燃煤派生的且影响人类
健康的环境介质如大气细颗粒物（PM2.5） 的汞同位素问题;（4） 涉及煤火汞的迁移转化是复杂的,部分汞具有二次释放特
性,其中汞同位素问题仍是未知的。总之煤中汞及其关联的汞同位素研究方兴未艾。 相似文献
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随着多接收质谱仪分析技术的进步,铬稳定同位素体系在最近二十几年的环境科学和地球化学中得到了越来越广泛的应用。铬元素属于氧化还原敏感元素,在氧化还原反应过程中伴随着较大的同位素分馏。因此,铬同位素在指示现代或古代环境的氧化还原状态方面有着重要的应用。同时,铬也是中度相容和轻度亲铁元素,使得铬稳定同位素体系也可用来制约高温地质过程(如核幔分异、地幔熔融和岩浆分异结晶等)以及地外行星的演化。本综述首先介绍铬稳定同位素体系,随后讲述分析方法、铬同位素分馏原理以及铬同位素在高温、低温地球化学中的应用。 相似文献
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《Applied Geochemistry》2006,21(11):1889-1899
There are seven stable isotopes of Hg that can be fractionated as a result of inorganic and organic interactions. Important inorganic reactions involve speciation changes resulting from variations in environmental redox conditions, and phase changes resulting from variations in temperature and/or atmospheric pressure. Important organic reactions include methylation and demethylation, reactions that are bacterially mediated, and complexing with organic anions in soils. The measurement of Hg isotopes by multi-collector-inductively coupled plasma-mass spectrometry (MC-ICP-MS) is now sufficiently precise and sensitive that it is potentially possible to develop the systematics of Hg isotopic fractionation. This provides an opportunity to evaluate the utility of Hg isotopes in identifying source processes, transport mechanisms, and sinks. New values are provided for, 201Hg/198Hg, 200Hg/198Hg, 199Hg/198Hg for three standard materials (IRMM-AE639, SRM 1641c, SRM 3133) that can be used to make inter-laboratory data comparisons, and these values are tabulated with published isotopic information. Overall, the isotopic data for these standards agree to approximately 0.2‰. The paper reviews Hg isotope studies that deal with hydrothermal ore deposits, sediments, coal and organic complexing. 相似文献
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铀“稳定”同位素（238U/235U,通常记为δ238U）目前已经成为非传统稳定同位素领域的研究热点.20世纪人们曾经认为铀同位素不存在分馏,因而铀同位素研究发展缓慢.然而随着分析技术的发展,人们发现自然界中铀同位素238U和235U存在显著的分馏,可以作为良好的示踪工具.迄今为止,已经有大量铀同位素作为古氧化还原指标的研究发表,比如用铀同位素示踪地球近地表环境氧含量随时间的演化以及生物大灭绝与海洋氧化还原状态之间的潜在关系.尽管铀同位素在水圈和生物圈协同演化领域取得了丰硕的研究成果,但仍有不少问题亟待深入解决.例如,生物和非生物还原高价铀的微观反应过程对铀同位素分馏的影响,以及铀同位素如何示踪铀矿物质来源等.系统总结了铀同位素地球化学最近十年的研究进展,希望将来铀同位素在铀多金属矿床成因和高温地球化学领域能有所突破. 相似文献
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Variations in the stable isotope abundances of transition metals have been observed in the geologic record and trying to understand and reconstruct the physical/environmental conditions that produced these signatures is an area of active research. It is clear that changes in oxidation state lead to large fractionations of the stable isotopes of many transition metals such as iron, suggesting that transition metal stable isotope signatures could be used as a paleo-redox proxy. However, the factors contributing to these observed stable isotope variations are poorly understood. Here we investigate how the kinetics of iron redox electrochemistry generates isotope fractionation. Through a combination of electrodeposition experiments and modeling of electrochemical processes including mass-transport, we show that electron transfer reactions are the cause of a large isotope separation, while mass transport-limited supply of reactant to the electrode attenuates the observed isotopic fractionation. Furthermore, the stable isotope composition of electroplated transition metals can be tuned in the laboratory by controlling parameters such as solution chemistry, reaction overpotential, and solution convection. These methods are potentially useful for generating isotopically-marked metal surfaces for tracking and forensic purposes. In addition, our studies will help interpret stable isotope data in terms of identifying underlying electron transfer processes in laboratory and natural samples. 相似文献
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《Chemie der Erde / Geochemistry》2021,81(3):125786
Stable potassium isotopes are one of the emerging non-traditional isotope systems enabled in recent years by the advance of Multi-Collector Inductively-Coupled-Plasma Mass-Spectrometry (MC-ICP-MS). In this review, we first summarize the geochemical and cosmochemical properties of K, its major reservoirs, and the analytical methods of K isotopes. Following this, we review recent literature on K isotope applications in the fields of geochemistry and cosmochemistry. Geochemically, K is a highly incompatible lithophile element, and a highly soluble, biophile element. The isotopic fractionation of K is relatively small during magmatic processes such as partial melting and fractional crystallization, whereas during low-temperature and biological processes fractionation is considerably larger. This resolvable fractionation has made K isotopes promising tracers for a variety of Earth and environmental processes, including chemical weathering, low-temperature alteration of igneous rocks, reverse weathering, and the recycling of sediments into the mantle during subduction. Sorption and interactions of aqueous K with different clay minerals during cation exchange and clay formation are likely to be of fundamental significance in generating much of the K isotope variability seen in samples from the Earth surface and samples carrying recycled surface materials from the deep Earth. The magnitude of this fractionation is process- and mineral-dependent. Comprehensive quantification of pertinent K isotope fractionation factors is currently lacking and urgently needed. Significant fractionation during biological activities, such as plant uptake, demonstrates the potential utility of K isotopes in the study of the nutrient cycle and its relation to the climate and various ecosystems, enabling new and largely unexplored avenues for future research.Of significant importance to the cosmochemistry community, K is a moderately volatile element with large variations in K/U ratio observed among chondrites and planetary materials. As this indicates different degrees of volatile depletion, it has become a fundamental chemical signature of both chondritic and planetary bodies. This volatile depletion has been attributed to various processes such as solar nebula condensation, mixing of volatile-rich and -poor reservoirs, planetary accretional volatilization via impacts, and/or magma ocean degassing. While K isotopes have the potential to distinguish these different processes, the current results are still highly debated. A good correlation between the K isotope compositions of four differentiated bodies (Earth, Mars, Moon, and Vesta) and their masses suggests a ubiquitous volatile depletion mechanism during the formation of the terrestrial planets. It is still unknown whether any of the K isotopic variation among chondrites and differentiated bodies can be attributed to inherited signatures of mass-independent isotopic anomalies. 相似文献
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镉同位素体系及其在地球科学和环境科学中的应用 总被引：1，自引：1，他引：0
镉是典型的亲硫元素,常赋存于各种硫化物矿床中.在环境体系中,镉是微生物所需的营养物质,其元素的循环受生物活动的影响.已有研究表明蒸发/冷凝过程、生物及无机过程都会导致镉同位素发生分馏,因此镉同位素研究在地球科学、环境科学具有独特的应用前景.与此同时,多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)技术的应用成功地实现了地质样品中镉同位素组成的高精度测量,使得镉同位素地球化学研究获得了蓬勃发展.本文基于当前最新研究成果,对镉同位素体系进行了详细综述,重点探讨镉的地球化学行为及同位素分馏机制,镉同位素在各物质储库中的分布特征及其在地球科学、环境科学中的应用,镉同位素测试技术.镉同位素地球化学的研究尚处于起步阶段,深入开展镉同位素分馏机理、完善镉同位素在各物质储库中的分布、建立统一的同位素标准体系的研究,将推动镉同位素在地球科学和环境科学领域的广泛应用. 相似文献
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由于同位素分析方法的改进及表面热离子质谱(TIMS)和多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)的应用,近年来氧化还原敏感元素(Se、Cr、Mo)同位素地球化学得以快速发展,成为国际地学领域的一个前沿。Se同位素在自然界中的变化最大,δ82/76SeNIST为-12.77‰～3.04‰;Cr和Mo同位素变化较小,δ53/52CrNIST值为-0.07‰～0.37‰,δ97/95MoJMC值为-0.27‰～2.65‰。自然界中各种无机过程(氧化还原)和生物有机过程均能使Se、Cr、Mo产生同位素分馏。因此,这些氧化还原敏感元素同位素可以示踪环境污染源、矿床流体来源;解释古海洋与现代海洋中元素的自身循环,从而示踪古氧化还原环境的演化;解释地外撞击事件及宇宙行星演化;甚至在生物学等领域研究中取得了显著成效。虽然还存在一些问题但它们将可能成为地球科学中有巨大应用前景的一种新兴的地球化学工具。 相似文献
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利用稳定同位素大气水平衡模式（iAWBM）的模拟数据,分析了在不同的下垫面蒸发和不同的凝结分馏条件下降水中δ18O的时间变化、降水量效应、负温度效应和大气水线。并通过与长沙站5年实测数据的比较以及模拟试验结果之间的相互比较,揭示下垫面蒸发水汽中稳定同位素的季节性变化和云中稳定同位素分馏对降水中稳定同位素变化的可能影响,增进对季风区水稳定同位素效应的理解和认识。iAWBM给出的4个模拟试验均很好地再现了监测站降水中δ18O的时间变化,模拟出季风区降水中稳定同位素在暖半年被贫化、在冷半年被富集的基本特点。与平衡分馏相比,动力分馏下降水中稳定同位素被贫化的程度加强、季节差和离散程度减小;由下垫面蒸发水汽中稳定同位素δe季节性变化所引起的降水中稳定同位素的变化在不同季节完全相反：在长沙,暖半年降水中δ18O更低,冷半年降水中δ18O更高,使得降水中稳定同位素季节差和离散程度增大。4个模拟试验均很好地再现了季风区的降水量效应和负温度效应。与平衡分馏相比,动力分馏下模拟的降水量效应和负温度效应的斜率相对较小;δe季节性变化导致模拟的降水量效应和负温度效应的斜率增大。利用iAWBM,模拟出季风区湿热气候条件下的MWL。动力分馏以及δe季节变化均使模拟得到的MWL的斜率和截距减小。 相似文献
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Cui Hao Zhou Lian Li Chao Peng Xingfang Jin Chengsheng Shi Wei Zhang Zihu Luo Genming Xie Shucheng 《地球科学进展》2013,28(9):1049-1056
Iron(Fe) is abundant in nature while molybdenum(Mo) is the most abundant transition metal in seawater. Due to their high sensitivity to the redox state of the environment, the isotopic compositions of Fe and Mo as well as variations have been widely used to probe the redox conditions and the evolution of ancient ocean chemistry in favor of improved analytical techniques. Here, we summarized isotopic fractionation mechanisms and natural distribution of both iron and molybdenum isotopes, and further we summarized and partially reinterpreted the redox evolution of ancient oceans through time based on available Fe-Mo data compiled in this study. The process that causes the largest iron isotope fractionation is redox reaction and the iron in oxidation state is generally enriched in 56Fe. Biotic and abiotic pyrite formations also produce a large Fe isotope fractionations. Isotopic fractionation of molybdenum in seawater is mainly caused by the adsorption process of dissolved Mo onto ferromanganese oxides or hydroxides in sediments. Fe-Mn (hydro)oxides tend to adsorb isotopically light molybdenum resulting in the isotopic composition of Mo in seawater heavier. However, the Mo sinks in euxinic settings cause almost no molybdenum isotope fractionation. The Fe Mo isotope isotopic records through geological timegenerally suggest similar ocean redox evolution: Oceans older than 2.3 Ga was mainly dominated by ferruginous condition, and there was a slight increase in oxygen content between 2.6 and 2.5 Ga. Earth’s surface was initially oxidized during 2.3 to 1.8 Ga, during which euxinic deposition of sulfide was elevated. Euxinic waters may have expanded greatly between 1.8 and 0.8 Ga, and after that, Earth’s surface had being gradually oxidized and the euxinic waters shrank substantially.Finally, suggestions are proposed for further work on the Fe-Mo isotope research in the context of ancient ocean chemistry. 相似文献
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硼是一种中等挥发性元素,具有11B和10B两个稳定同位素。两个同位素间高达10%的相对质量差使其在地质过程中引起高达-70‰至+75‰的硼同位素变化。硼在自然界主要与氧键合形成三配位(BO3)和四配位(BO4)结构,因而11B和10B间同位素分馏主要受控于三配体(BO3)和四面体(BO4)间配分。本文综述了低温和高温地质过程的硼同位素分馏的理论和实验研究进展。在溶液中B(OH)3和${B(OH)^{-}_{4}}$间硼同位素分馏受pH和热力学p-T条件控制,实验和理论表征获得常温常压条件下的B(OH)3和$B(OH)^{-}_{4}$间同位素分馏系数(α3-4)变化范围为1.019 4至1.033 3。低温条件下矿物(如碳酸盐、黏土矿物(蒙脱石和伊利石)、针铁矿、水锰矿、硼酸盐)与溶液间硼同位素分馏行为除了受p-T-pH影响外,矿物表面吸附引起的分馏效应十分显著。在中高温过程(蒙脱石伊利石化、富硼电气石和白云母矿物与热液流体,以及硅酸盐熔体与流体)中硼同位素分馏行为受到硼配位构型、化学成分以及物理化学条件的控制。随着硼同位素分馏机理研究的深入以及越来越完善的地质储库硼同位素端员特征表征,硼同位素地球化学指标可以灵敏示踪成矿物质来源、探究成矿作用与成因模式和重建成矿过程物理化学条件。目前矿床硼同位素地球化学研究的难点在于实现不同赋存相(如流体、矿物和熔体)中硼配位键合结构和硼同位素组成的精细化表征。 相似文献
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铬(Cr)属于氧化还原敏感元素,在岩浆过程中是一种中度相容和轻度亲铁元素。Cr在硅酸盐地球中主要有三种价态:Cr2+、Cr3+和Cr6+。Cr存在于不同来源的矿物和岩石中,其氧化还原状态和同位素组成可以为其成因、氧化还原条件和相关成矿历史提供有价值的信息。近年来,铬同位素越来越多地应用到现代环境、古环境、行星的演化以及高温地质过程等领域中,而高温地质过程中储库的铬同位素及其分馏机理研究是其他工作的基础。尤其是随着质谱技术的发展,Cr同位素在高温环境中的分馏机制及行为也引起了更多的关注。本文主要介绍不同储库的Cr同位素组成及高温岩浆过程中Cr同位素研究的最新进展。 相似文献