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1.
运用还原性溶解动力学实验和活性连续体(reactive continuum)模型表征了东海表层和柱状沉积物中铁(Ⅲ)氧化物的还原活性及反应进程中的动力学行为,通过动力学数据拟合得到了活性铁氧化物理论含量m0、表观速率常数k'和活性非均匀度γ。结果表明,表层沉积物中铁氧化物的m0在26.14~60.51 μmol/g之间,变化较小;表征高活性铁氧化物还原动力学行为的标准化初始还原速率(J/m0=k')变化也较小,最大相差仅7.25倍;但不同站位沉积物中铁氧化物活性的非均匀度变化较大,当铁氧化物溶解达到90%时,其速率与初始速率相差2~4个数量级。表层沉积物中铁氧化物的m0,k'和γ 3个动力学参数之间不存在相关性;柱状沉积物中m0,k'和γ 3个动力学参数都随深度的增加呈总体减小的趋势,且三者之间存在良好的线性关系,这是沉积物早期成岩作用中铁成岩循环的结果。与传统的化学提取相比,活性连续体模型得到3个动力学参数(m0,k'和γ)能从多个角度表征铁氧化物还原活性和动力学行为的细微差别。 相似文献
2.
以富营养化的胶州湾一个柱状沉积物为例,用细化的铁形态分析及量化的铁氧化物还原活性相结合的方法研究了沉积物中铁的成岩作用过程。结果表明,这两种方法相结合的结果能更详细示踪铁的转化并能从多视角提供铁成岩作用的细微差别。这一方法有望应用于其它研究中更好地揭示复杂的铁和硫的生物地球化学循环。铁微生物还原在上部沉积物铁的还原中起重要作用,但12 cm深度以下铁被硫化物的化学还原为主要过程。最具生物活性的无定形铁氧化物是铁微生物还原的主要参与者,然后依次为弱晶态铁氧化物和磁铁矿,晶态铁氧化物几乎不参与铁的成岩循环。沉积物上部铁微生物还原的重要作用主要是活性铁含量高而活性有机质含量低共同作用的结果,且后者也是沉积物中硫酸盐还原速率以及硫化物积累的最终制约因素。对比研究表明,通过还原性溶解动力学方法表征的微生物可还原的铁氧化物主要由无定形和弱晶态铁氧化物组成,其总体活性常数相当于老化的水铁矿,且随深度增加而减低。 相似文献
3.
长江河口及邻近海域表层沉积物中铁溶解和磷释放活性的动力学表征 总被引：1，自引：0，他引：1
运用溶解动力学实验及活性连续体模型表征了长江河口至东海邻近海域表层沉积物中铁(Fe)和磷(P)的活性。通过动力学数据拟合得到了活性组分的理论含量m0和表观速率常数k。结果表明，Fe(Ⅱ)普遍存在于表层沉积物中，这应是高活性有机络合态Fe(Ⅲ)絮凝/沉淀到沉积物中后快速还原的结果。沉积物中黏土及总有机碳（TOC）含量对Fe(Ⅱ)的m0及其k值起重要控制作用。从长江河口至邻近海域沉积物中Fe(Ⅱ)均以FeCO3形态为主，FeCO3的溶解及与之相结合磷(主要为交换态P和自生P)的释放导致Fe(Ⅱ)和P具有相似的溶解动力学特征。与吸附于Fe(Ⅱ)矿物相的P相比，与Fe(Ⅱ)矿物相共沉淀的P的m0较高，但k较低。与TOC含量较低的粗粒沉积物中的Fe(Ⅲ)相比，TOC含量较高的细粒沉积物中Fe(Ⅲ)的m0值较小，但k值较大。以上特征是Fe不同的氧化还原过程导致的。Fe(Ⅲ)氧化物的含量(m0)和活性(k)总体上控制着与之相结合P的含量(m0)及溶解活性(k)。虽然传统活性Fe形态分析未能揭示出长江河口沉积物中活性Fe的富集作用，但溶解动力学表征结果表明，Fe的絮凝/沉淀导致河口沉积物中活性Fe的明显富集，且该过程主要发生在盐度明显增加的低盐度河口区。 相似文献
4.
急性CO2酸化对菲律宾蛤仔钙壳和呼吸作用的影响 总被引：1，自引：1，他引：0
基于渤海表层典型的碳酸盐系统,通过实验室密闭培养实验,分析急性CO2酸化条件对菲律宾蛤仔(Ruditapes philippinarum) CaCO3形成速率(G)和CO2呼吸速率(RC)的影响,以探讨局部海域CO2酸化的底层海水在潮流或者风海流等因素的驱动下,脉冲式影响贝类栖息地时养殖贝类可能的响应。结果表明,菲律宾蛤仔在急性CO2酸化条件下发生轻微的钙壳溶解和显著的呼吸抑制。CO2酸化和菲律宾蛤仔的呼吸作用共同驱动钙壳溶解,溶解速率随Ω文石下降而升高,G(μmol/(FWg·h))=0.14 × Ω文石-0.49 (n=12, r=0.95, p<0.01)。活体菲律宾蛤仔钙壳保持稳定的Ω文石临界值为3.5,而在Ω文石=1.0的条件下,每天溶解的钙壳相当于贝壳总重的2‰。相较于钙壳溶解,Ω文石改变对菲律宾蛤仔呼吸作用的影响更大,RC(μmol/(FWg·h))=0.27 × Ω文石+0.90 (n =12, r=0.82, p<0.01)。由于呼吸代谢决定了摄食等各种耗能行为的效率,因此本研究的结果表明,尽管菲律宾蛤仔可以通过摄食等自身调节机制来抵御造成钙壳溶解的环境胁迫,然而这一机制本身就可能受到酸化环境的不良影响。 相似文献
5.
基于物理模型试验,考虑畸形波参数、相对板宽、相对波高等影响因素,就畸形波对平顶双层水平板防波堤作用进行研究。首先对畸形波作用下双层水平板的波浪力分布特征进行了讨论,然后就最大波动压强、结构最大总垂向力与不规则波作用进行了对比分析。结果表明,畸形波作用下,双层水平板最大波动压力出现在前端迎浪区域附近,向尾端逐渐递减。双层水平板4个受力面的压力分布不同且有相位差,4个受力面的最大波动压力时间差约在0.1Tp~0.4Tp范围内变化。与不规则波作用比较,畸形波作用没有显著改变波压包络分布特征,但增大了波压包络强度值。试验范围内,就最大总力而言,两者最大总浮托力比值在1.06~2.45间变化;向下的最大总垂向力比值在1.22~2.07之间变化;就波动压力而言,其增大的幅度与畸形波参数α1相关性最强,随α1的增大而增大,在α1=2.04~3.1试验范围内,畸形波作用时的最大压强比不规则波作用时可约增大20%~80%。就最大波吸力而言,两者的比值与畸形波参数α4相关性最强,随α4的增大而减小。在α4=0.62~0.75试验范围内,最大波吸力强度的比值在1.61~0.87范围内变化。当α4≤0.72时,畸形波作用时的最大波吸力大于不规则波作用时的最大波吸力;当α4 > 0.72时则刚好相反。 相似文献
6.
通过对北冰洋西部(楚科奇海及北部边缘地带、加拿大海盆)34个表层沉积物样品中黏土组分的Sm-Nd同位素分析,结果表明:(1)黏土组分的Sm-Nd同位素分异明显,可将沉积物划分为北部、西部、南部和东部等多个同位素物源区;(2)在楚科奇海,太平洋入流的向北输运自西向东形成了3个不同的同位素物源区,沉积物的c(147Sm)/c(144Nd)比值、εNd(0)值和TDM年龄自西向东呈递减趋势;(3)在研究区北部,顺时针方向流动的波弗特涡流将马更些河物质向西搬运至加拿大海盆和楚科奇高地,使该区沉积物εNd(0)值明显偏低,TDM偏大;(4)在楚科奇海北部外陆架、海台和陆坡区,太平洋水、大西洋水和波弗特涡流的相互作用使该区沉积物TDM年龄的标准偏差大,同时出现了南-北源和西-南源等同位素混合类型。 相似文献
7.
铁锰水合氧化物结合态金属是沉积物中的易还原形态,具有化学活性。在水体的氧化还原条件发生变化时,会释放到水体当中,造成二次污染,对海洋环境和生物有潜在的风险。为了较准确地了解铁锰水合氧化物结合态中金属元素的含量,选择胶州湾、青岛近海以及南黄海7个站的表层沉积物用盐酸羟胺进行连续提取,对其中铁锰水合氧化物结合态的提取和测定条件进行了实验,优化了近海表层沉积物中铁锰水合氧化物结合态的提取方法。结果表明,NH2OH·HCl的浓度基本不影响提取结果;连续振荡条件下的提取平衡时间约在4h且基本提取完全;提取过程中有轻微过度溶出现象,可采用重复提取的方法校正;连续振荡与间歇振荡对提取结果没有显著影响。沉积物铁锰水合氧化物结合态金属元素的适宜提取条件确定为,采用0.04mol/L NH2OH·HCl-0.02mol/L HNO3作为提取剂,室温下连续振荡2次提取,第1次为4h,第2次为1h可用于过度溶出校正。 相似文献
8.
胶州湾李村河口沉积物中酸可溶硫化物与活性金属分布特征 总被引：1，自引：0，他引：1
对胶州湾李村河口9个短柱状样沉积物中活性金属、AVS和有机质含量等参数进行了分析.其中AVS含量:198.4～0.4 μmol/g,平均35.8μmol/g.大部分样品活性金属含量具有 Fe > Zn > Cu > Cr >V > Ni > Pb > Co > Cd 的顺序.活性重金属 Zn, Cu, Cr, V, Ni, Pb, Co, Cd 含量之和 ( ΣM ) 为:0.53～17.39 μmol/g.通过对所测数据分析发现,大多数活性金属间具有较好的相关性,反映了它们具有相同的来源或相似的早期成岩地球化学特征.近河口区沉积物的地球化学特征与远河口区差异明显:近河口区底层水为还原环境,AVS 形成的制约因素是活性铁的可获得性,而活性重金属的分布受到AVS的控制并主要以金属硫化物或硫化物吸附态的形式存在,AVS 仍具有较大的吸附重金属的潜力,同时硫化物中重金属再次释放造成二次污染的潜在性也较大;而在离河口稍远的海域,沉积物中 AVS 形成的控制因素是有机质的供给和环境氧化还原状态的变化,活性重金属主要以铁氧化物结合态存在,表层沉积物中重金属的环境敏感性及生物有效性都较高. 相似文献
9.
泥蚶、缢蛏和僧帽牡蛎呼吸与排泄的周年变化 总被引：1，自引：1，他引：0
于2005年5月至2006年3月对浙江沿岸重要的3种经济贝类泥蚶、缢蛏和僧帽牡蛎的呼吸率与排泄率进行了周年研究。结果表明:泥蚶、缢蛏和僧帽牡蛎耗氧率的变化范围分别为0.11~5.05 mg/（g·h）、0.77~5.97 mg/（g·h）和0.33~5.47 mg/（g·h）,排氨率的变化范围分别为21.51~1 078.63 μg/（g·h）,26.97~990.73 μg/（g·h）和32.12~1 378.67 μg/（g·h）;耗氧率与排氨率9月份最高,1月份最低。经单因素方差分析发现,3种实验贝类月际间的耗氧率与排氨率均存在极显著差异（p<0.01）,经配对T检验发现,缢蛏（SC）和僧帽牡蛎（SCA）之间的耗氧率存在着显著差异T（SC-SCA）=3.184,p=0.024）,泥蚶（TG）与缢蛏、僧帽牡蛎的耗氧率之间都不存在差异（T（TG-SC）=1.887,p=0.118;T（TG-SCA）=0.246,p=0.815）,泥蚶、缢蛏和僧帽牡蛎之间的排氨率的差异均不显著（T（TG-SC）=0.977,p=0.373;T（TG-SCA）=2.369,p=0.064;T（SC-SCA）=1.002,p=0.362）。3种贝类的耗氧率与排氨率均随温度的升高而升高,经回归分析发现,耗氧率和排氨率与温度的变化均呈较显著的幂指数性相关lnY=lna+blnT（Y=aebT）。泥蚶呼吸排泄O:N变化范围为4.69~28.55,缢蛏和僧帽牡蛎的O:N变化范围分别为:4.68~37.89和3.04~10.27。 相似文献
10.
沉积物中氧化还原敏感元素（Redox Sensitive Element,RSE）含量变化是上覆水体氧化还原环境良好的替代指标。本文通过冲绳海槽中南部两个柱状沉积物（深度:30 cm）粒度、总有机碳、总氮及其同位素含量和氧化还原敏感元素含量等指标,探究复杂环境背景下冲绳海槽柱状沉积物中RSE的赋存机理与环境指示意义。研究发现,柱状沉积物中除了Cr亏损,其他RSE均显示有不同程度的富集。“粒控效应”对冲绳海槽柱状沉积物的RSE含量影响较小;分析可知,海水表层生产力是影响沉积物氧化还原环境的主要因素,通过Mn（氢）氧化物的吸附或解吸附作用实现RSE的富集与亏损。δCe、V/Cr、Ni/Co和V/（V+Ni）等指标指示沉积物整体处于氧化?弱氧化环境。沉积物中Mn元素通过还原作用以Mn2+形式向上扩散,在25～30 cm处被含氧间隙水氧化富集形成锰峰,指示柱状沉积物0～25 cm处为氧化环境,25～30 cm处为弱氧化环境。 相似文献
11.
通过对长江口外海域187个表层沉积物样品进行常量元素氧化物(SiO2,Al2O3,Fe2O3,MgO,CaO,Na2O,K2O,P2O5,TiO2,MnO,TOC和 CaCO3)测试,分析其空间分布特征及其地质意义。结果显示,研究区表层沉积物常量元素氧化物主要由SiO2,Al2O3,Fe2O3,MgO,CaO,Na2O,K2O和TiO2等组成,这8种组分约占沉积物总量的91.59%;其中SiO2和Al2O3含量最高,平均值分别为62.43%和11.16%。R型因子分析结果表明,研究区表层沉积物的常量元素氧化物可以分为3类:第1类包括SiO2,Al2O3,Fe2O3,MgO,P2O5,TiO2和MnO;第2类包括CaO,K2O,CaCO3和TOC;第3类包括Na2O,这3类可能分别代表了陆源碎屑沉积、海洋生物和陆源混合沉积以及海洋化学沉积。Al2O3/Na2O和CIA的空间分布较为相似,指示了长江入海物质主要堆积在长江口及其以南的123.5°E以西海域,闽浙冬季沿岸流是其主要驱动力。 相似文献
12.
土壤和沉积物中活性铁对有机质的吸附对有机质具有长期稳定和保存作用,从而在地质时间尺度上缓冲大气CO2浓度。本文利用连二亚硫酸钠还原性溶解提取活性铁氧化物（FeR）及与之结合的有机碳（Fe-OC）,定量研究了南黄海沉积物中FeR与OC之间的结合方式以及FeR对OC的保存作用,讨论了深度增加对二者相互作用的影响。结果表明,南黄海沉积物中Fe-OC占沉积物总有机碳的份数（fFe-OC）为（13.2±7.47）%,即活性铁对OC的年吸附量为0.72 Mt,占全球边缘海沉积物TOC年埋藏通量的0.44%。Fe-OC的平均OC:Fe为4.50±2.61,表明共沉淀作用对有机质的保存起重要作用,且其比值随海源有机质含量增加而增加。Fe-OC稳定碳同位素（δ13CFe-OC）结果表明,FeR优先保存活性有机质,但这种选择性随OC:Fe增大而减弱。随深度增加,fFe-OC和δ13CFe-OC均未表现出显著变化,这与该海域沉积物中有机质活性较低、铁还原作用较弱有关。 相似文献
13.
深海嗜热异化铁还原菌Caloranaerobacter ferrireducens DY22619T对不同铁氧化物的铁还原特性 总被引：1，自引：0，他引：1
异化铁还原微生物在铁元素的地球化学循环中具有重要意义。深海热液活动是大洋铁元素的重要来源,目前深海热液环境中铁代谢相关微生物研究很少。本文对一株分离自深海热液区的嗜热异化铁还原菌新种Caloranaerobacter ferrireducens DY22619T的铁还原特性进行分析,比较了该菌对无定形羟基氧化铁、无定形铁氧化物和针铁矿3种不同铁氧化物的铁还原速率;并利用透射电镜对矿化产物进行矿物形貌、组成元素和晶型的分析。研究发现该菌生长在指数期至稳定期时,铁还原速率最快,其中对无定形羟基氧化铁和无定形铁氧化物的还原速率较高,达2.82 μmol/h和2.15 μmol/h;透射电镜结果表明,该菌可将3种不同胞外铁氧化物均还原矿化形成颗粒状磁铁矿,由针铁矿矿化形成的磁铁矿少但粒径最大,而由无定形铁氧化物形成的磁铁矿晶面不同于另外两种铁氧化物。结果表明,该菌有很强的铁还原和矿化能力,能厌氧呼吸还原三价铁氧化物,但是铁氧化物的性质对该菌胞外铁还原能力和矿化形成的磁铁矿的性质有重要影响。本研究为认识深海热液环境中异化铁还原菌在铁元素的地球化学循环和生物成矿过程提供了参考。 相似文献
14.
菊花岛周围海域38个站表层沉积物的铁、锰、铝、钛、磷、有机质、氮、铜、锌、铅、镉、镍和汞等化学要素含量的Q型因子分析计算表明,本区可划分为三个化学元素沉积区:1.海流悬浮沉积区;2.近岸波浪作用区;3.波浪海流作用区。柱状沉积物中铁等化学元素的迁移、富集受氧化——还原界面的控制。 相似文献
15.
2007年11月在东海泥质区采集了表层沉积物样品,用连续提取法对金属元素的赋存形态进行了分离,测定了各形态中锰、铁和铝的含量。结果表明,锰主要赋存于碳酸盐结合态,含量为0.04～0.19mg/g,平均0.13mg/g;铁主要赋存于易还原态(铁锰氧化物结合态),含量为1.1～2.3μg/g,平均1.5mg/g;大部分站点的铝主要赋存于易还原态,含量为0.4～1.1mg/g,平均0.7mg/g。沉积物主要成分对金属赋存形态产生影响,CARB态、ERO态Mn、Fe和Al分别随沉积物中碳酸钙、水合铁锰氧化物含量的升高而增加,且ERO态金属与水合铁锰氧化物的相关性显著;有机物的含量的对OSM态金属的影响则不明显。非残渣态Fe和Al的含量随水深增加而降低,主要是由于沉积物中ERO态Fe和Al受陆地径流输入和水体中清除作用的影响,导致近岸沉积物中有较多的活性Fe、Al;离岸距离增加则沉积物中活性Fe、Al含量减少。 相似文献
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南海东北部陆坡铁锰沉积记录对环境变化的指示意义 总被引：6，自引：0，他引：6
通过对南海东北陆坡沉积柱的研究,建立了高分辨率铁、锰、CaCO3,Fe/Mn的值和醋酸溶性镁的变化序列.研究表明,铁和锰含量之间呈正相关关系,两者在垂直方向上总的变化趋势基本一致,锰的氧化还原界面的深度要比铁的浅.经过成岩作用,铁基本上可以保存它原始的沉积含量,间冰期沉积物中铁含量要比冰期的高,铁含量波动幅度和频率可以表示短期的气候剧烈波动的强度和频率,同时也表明了陆源供给的相对稳定性.锰保存的含量比它原始的沉积含量明显减少,锰含量的变化主要受海洋沉积环境的控制,在冰期锰含量得到相对富集,锰含量的较大波动多出现在碳酸盐含量发生较大变化的时候,锰含量的变化反映了曾经发生的海洋生产力、沉积速率和温度的巨大波动.在沉积柱中Fe/Mn的值的变化与碳酸钙的变化在总体上表现出相反的变化趋势,冰期Fe/Mn的值小,而在间冰期时其比值较大,Fe/Mn的值可以作为一个表征碳酸盐旋回的灵敏的替代性指标,同时Fe/Mn的值的变化可以表征大气二氧化碳的波动和海洋沉积速率的变化. 相似文献
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海洋沉积物中还原性无机硫和活性铁的地球化学过程与沉积物环境质量演变密切相关。本研究利用改进的冷扩散法和盐酸萃取法分别对烟台夹河口北部海域深约4 m的柱状沉积物中的酸性可挥发硫(AVS)、黄铁矿硫(CRS)、元素硫(ES)和活性铁(FeⅡ和FeⅢ)进行了测定,并从地球化学机理方面探讨了硫与铁的分布特征及其耦合机制。结果表明,烟台夹河口北部近海深层柱状沉积物中还原性无机硫以CRS为主,其次是AVS和ES,其中AVS含量垂向分布较均匀,而CRS和ES含量在垂向上呈表层和底层高,中间层低的趋势;活性铁以Fe(Ⅱ)为主,其随深度增加而增加,Fe(Ⅲ)随深度逐渐降低,大部分Fe(Ⅲ)被还原为溶解态的Fe(Ⅱ),并且与硫酸盐还原产生的H_2S相结合生成CRS和ES,导致CRS和ES在柱状沉积物底部积累;同时研究表明,较低的硫化度和矿化度,活性铁不是还原性无机硫累积的限制因子。 相似文献
18.
渤海南部海域柱状沉积物中氮的形态与有机碳的分解 总被引：16，自引：4，他引：16
海洋沉积物中氮形态的研究是研究其生物地球化学循环的重要前提,柱状沉积物中氮的形态分布在一定程度上反映了其早期成岩作用的进程及结果.利用分级浸取分离方法首次对渤海南部海域自然粒度下5个柱状沉积物样品进行了分析,依据是否可由试剂提取将其分为可转化态和非转化态,系统地研究了可转化态中各形态氮的分布特征及早期成岩作用.研究表明,渤海南部海域自然粒度下柱状沉积物中,OSF-N和IEF-N是可转化态氮的优势形态.各形态氮的含量随深度变化趋势不同,成岩作用亦不同.沉积物中有机氮的分解速率常数为15.51×10-3a,且对各生源要素的分解速率常数有N>P>C>Si;OC/TN比值远小于OC/ON,说明沉积物中保留了大量无机氮(IN)和非转化的有机氮,OC/ON值随深度增加而减小是由于沉积物中富集了ON;柱状沉积物中,表层比深层可转化态氮占其总量的比例高,在局部区域由于深层沉积物中氮的“再活化”导致二者几乎相同. 相似文献
19.
海洋沉积物中碘的早期成岩再迁移 总被引：2，自引：1，他引：2
本文在笔者多年的南大洋沉积地球化学研究的基础上,从碘的相态变化着手,结合其他沉积地球化学参数,讨论了以南大洋区域为主的海洋沉积物中碘的早期成岩再迁移过程。结果表明,碘的早期成岩迁移过程并不像过去常认为的那样几乎完全由有机质控制。在研究区域的陆架和半深海表层沉积物中碘的吸附相和氧化物结合相平均分别可占23%和32%。表层沉积物I/Corg.值除与沉积有机的沉降条件有关外,还取决于沉积柱深处碘向上扩散的强度和沉积物的氧化还原条件。实验结果亦证实了氧化物结合相和吸附相在沉积柱中的再迁移可导致I/Corg.值随深度的增加而降低的现象。进一步的计算表明,沉积柱深处往上扩散的通量与海水中沉积碘的通量处于同一数量级水平,这可能是沉积岩贫碘的重要原因。基于上述讨论和计算结果,笔者提出了海洋沉积物中碘的早期成岩再迁移模式。 相似文献
20.
东海泥质区表层沉积物中铜和铅的赋存形态研究 总被引：1，自引：0，他引：1
2007年11月在东海泥质区13个站点采集了表层沉积物样品,用连续提取法分离并测定了铜和铅的赋存形态。结果表明,铜主要赋存于易还原态(铁锰氧化物结合态),含量为1.2～5.1μg/g,平均值为3.3μg/g;铅主要赋存于碳酸盐结合态,含量为1.9～7.3μg/g,平均值为5.3μg/g。泥质区铜和铅的有机结合态和易还原铁锰氧化物结合态与水深之间的呈明显的相关关系,碳酸盐结合态则与水深不相关。铜和铅非残渣态总量与采样站点水深之间的关系受控于其主要赋存形态,反映了重金属形态分布受到陆源输入和在水体中迁移等因素的影响。济州岛西南泥质区表层沉积物中铁锰氧化物结合态的铜和铅含量高于其他海区表层沉积物,可能是由于沉积物再悬浮所致。 相似文献