共查询到20条相似文献，搜索用时 31 毫秒
1.
非质量硫同位素分馏效应是目前国际上最前沿的稳定同位素地球化学研究领域之一。在简要介绍非质量分馏理论的基础上,对近几年非质量硫同位素分馏效应的最新研究成果进行总结和分析。关于非质量硫同位素分馏的微观来源机制存在较多争议,有待于进一步探索;采用SF6为工作气体是现有硫同位素高精度测定的主要制样技术;非质量硫同位素分馏效应研究为火星大气演化及火星生命痕迹探询、古代大气氧化条件、地球早期硫循环、火山活动对气候的影响等重大地质科学问题的解释开辟了一条独特的新途径。最后对非质量硫同位素分馏领域研究趋势进行了探讨。 相似文献
2.
非传统稳定同位素分馏理论及计算 总被引：1，自引：0，他引：1
综述了稳定同位素平衡和动力学分馏的一些主要的理论方法。首先介绍了平衡分馏的理论方法,从平衡分馏的核心理论-Bigeleisen Mayer公式(或称Urey模型)以及对它的一些高级能量校正开始,介绍了基于路径积分的分子动力学方法和蒙特卡罗方法对同位素非谐效应的处理,介绍了压力效应的理论计算方法,最后介绍了核体积效应及其理论计算方法,并强调核体积效应是未来重金属同位素研究的重要部分。另外,综述了同位素动力学分馏的主要理论和计算方法,首先介绍了在稳态下因温度梯度引发的同位素分馏,着重介绍了基于局部热力学平衡理论的计算方法和最新结果;然后从如何使用过渡态理论计算化学反应导致的同位素动力学分馏出发,深入介绍了磁同位素效应和由于核体积效应引发的异常同位素动力学分馏;然后对低温下矿物生长的同位素动力学理论模型进行了介绍,尤其是仔细介绍了其中DePaolo的表面动力学模型,并对由吸附和共沉降过程产生的动力学分馏也进行了介绍。最后详细介绍了在气化过程、固体中、高温硅酸洋熔体中由于扩散引起的同位素动力学分馏,以及如何对这些过程进行理论处理,强调了开展固体矿物扩散理论计算的重要性。 相似文献
3.
硫循环及硫同位素(δ34S)分馏研究对地表圈层的成岩作用具有重要意义,其中多种金属硫化物中硫同位素的分馏程度可以约束成矿热流体温度,进而作为地温计证据约束热液活动。四川盆地龙王庙组储集层内的热液改造影响着该储集层的非均质性,本研究着重讨论目的层中与热液成因白云石所伴生的黄铁矿(FeS2)-黄铜矿(CuFeS2)成矿现象：基于详尽的岩石学证据,应用纳米二次离子探针(NanoSIMS)对金属硫化物内部硫同位素分布进行测定,并基于热力学驱动下的硫化物间平衡分馏程度计算其成矿温度,进而约束层段内热液活动过程。研究发现：(1)微区硫同位素分布显示黄铁矿(FeS2)与黄铜矿(CuFeS2)沉淀过程中不仅存在热力学分馏,还存在动力学分馏现象,其中动力学分馏程度可以达到40.1‰,应用NanoSIMS微区测定手段可以有效剔除动力学分馏数据影响,获取热力学平衡分馏数据;(2)黄铁矿(FeS2)与黄铜矿(CuFeS2)成矿过程或利用不同的硫源,其中黄铁矿... 相似文献
4.
王义文 《吉林大学学报(地球科学版)》1989,(3)
华北地台北缘东段金矿带主要类型金矿床的矿石硫同位素组成受矿源层破同位素背景值制约,成矿与不同时代花岗岩侵入或混合岩化作用引起的成矿物质活化作用有关。深成作用过程中的硫同位素平衡分馏效应使矿石硫稍富S~(34)。热变质过程中的硫同位素扩散分馏效应使矿石流稍富S~(32)。该区太古代层状岩系为金的潜在矿源,具有发现新矿化集中区和新类型金矿床的巨大潜力。根据金矿床硫同位素变化规律可进行深部成矿预测。 相似文献
5.
辽宁地区太古界与元古界的硫同位素背景值有明显差异。金矿床矿石硫同位素组成受矿源层硫同位素背景值制约。与同位素扩散分馏效应有关,张性断裂中的金矿体δS~(34)较低。研究金矿床硫同位素分布规律有助于矿床深部予测。 相似文献
6.
7.
刘耘 《矿物岩石地球化学通报》2021,40(6):1287-1303
近十年来,国内稳定同位素地球化学的理论解释已普遍达到了量子化学水平.基于精密的量子化学从头或第一性原理,研究者们开始了平衡和动力学分馏系数的计算.在同位素的分析测试、野外观察、理论和计算四个方向上,国内在理论和计算方向的发展可能还算最好的,整体处于国际第一方阵的地位.国内学者率先发展了超冷体系同位素分馏、含压力效应的同位素分馏、同位素的浓度效应、团簇同位素、微小同位素异常、热梯度下同位素扩散效应、高温重复过程等方向的同位素理论和计算方法,也发展了针对固-液两相同位素分馏的可变体积的分子簇(VVCM)计算新方法、针对重金属同位素固相体系的含核体积效应处理的方法,以及针对熔体中同位素扩散的动力学分馏的理论和计算方法.同时,还为大量不同的非传统(金属)同位素体系,提供了大量的平衡分馏系数,为这些同位素体系的日后深入应用奠定了较好的基础.但是,在这些成果中,真正由我国学者首先提出的原始概念、模型、体系和方法还很少,绝大多数都是对前人(主要是国外同行)提出的理论体系和新兴发展方向的修改和补充.未来我国同位素理论和计算领域应率先使用包含量子场论在内的新一代理论工具,在同位素效应的新方向、新概念的提出和新理论的建立方面,做出更多的贡献. 相似文献
8.
稳定同位素分馏的模型计算,是同位素理论研究的重要方面。本文在前人研究的基础上,总结了几种同位素动力学分馏的计算公式,即稳态假设下的一级动力学反应方程、Michaelis-Menten(MM)动力学方程和Michaelis-Menten-Monod(MMM)动力学方程。过渡态假设下的Michaelis-Menten-Monod(TR-MMM)动力学方程放松了稳态假设,得到了一个较为准确的数值。温度对化学反应速率影响显著,进而影响与之相关的同位素分馏系数。通过反应速率与热力学的关系式,建立同位素分馏系数与热力学的间接联系,从而得到同位素分馏系数对温度变化的响应方程式。 相似文献
9.
广州地区酸雨硫源的硫同位素示踪研究 总被引：8，自引：0，他引：8
为研究酸雨硫源，本文对广州地区大气降水、大气SO2和气溶酸、工业用煤和重油及其燃烧产物样品进行了硫同位素组成测定。对煤和重浊在燃饶过程中的硫同位素分馏效应进行了试验研究，发现重油在燃烧过程中有明显的类似于煤的硫同位素分馏效应，其燃烧产物SO2气体富集轻硫同位素，而固体颗粒物则富集重硫同位素。依据同位素质量平衡，定量计算了四种硫源(人为成因硫、天然生物硫、海雾硫和远距离传输硫），对广州地区酸雨的贡献。上述结果，对研究全球环境地球化学有重要意义，其硫同位素组成为识别和跟踪污染硫源的循环提供了“内标”。 相似文献
10.
硫化物是重要的矿物类,通常是一个或多个金属元素与硫结合而形成硫化物.硫化物作为大多数金属的主要来源具有重大的经济利用价值,硫化物中硫同位素分馏的研究一直是同位素地球化学研究的热点.研究不同金属硫化物之间的硫同位素分馏效应,对于利用硫同位素对成矿作用过程和成矿物质来源开展地球化学示踪,具有非常重要的意义.本文结合笔者近期的工作概述了硫化物中硫同位素分馏的理论计算研究,认为虽然半经验半理论的增量方法在同位素分馏计算中存在一定的局限性,但在没有其他实用的理论计算方法时,改进的增量方法可以作为硫化物中硫同位素分馏计算的一种理论估算方法. 相似文献
11.
硫是一种变价元素,在不同的物理化学系统中,形成各种不同价态的含硫化合物。由于各种含硫化合物之间存在着明显的硫同位素分馏效应,热液矿物的硫同位素组成通常不同于成矿溶液的全流平均同位素组成(δS_(∑s)~(34)),H.Ohmoto(1972)指出,在同位素平衡条件下,矿物的硫同位素组成是热液溶液pH、fo_2,温度,离子强度及全硫平均同位素组成的函数。因此,热液矿物的硫同位素资料可以用来解释成矿的物理化学条件和硫源。矿床硫同位素研究的主要任务之一是确定成矿溶液的全硫平均同位素组成,它是判断硫 相似文献
12.
硫同位素示踪与热液成矿作用研究 总被引：7，自引：0，他引：7
具有明显分馏效应的硫同位素以各种含硫物种广泛赋存于热液成矿作用过程中,因此硫同位素示踪成为热液成矿作用研究的重要途径之一.在总结前人研究基础上,综述了硫同位素在热液成矿作用中成矿物理化学条件、成矿物质来源、矿体剥蚀程度、矿化富集部位、矿床成因类型等的示踪意义,认为硫同位素示踪应用须在了解热液矿床基础地质前提下,准确区分成矿期次,判别硫同位素分馏平衡状态,结合Ohmoto模式综合研究影响成矿热液体系的各种因素才可以赋予同位素准确的地质内涵. 相似文献
13.
多接收电感耦合等离子体质谱仪以及色谱分离和纯化方法的应用，大大提高了碲(Te)同位素的分析精度和效率，推动了碲同位素研究。本文综述了Te同位素研究的最新进展及其地质应用。碲具有亲硫和亲氧双重属性，同时具有一定的挥发性。自然界(包括陨石)中碲同位素( δ 130/125Te)的变化范围为-4. 12‰~2. 15‰。其同位素分馏受到不同过程的控制，其中球粒陨石碲同位素分馏主要受陨石形成过程中碲的蒸发和冷凝过程的控制，该过程中可引起高达6. 9‰的分馏；自然界中氧化还原反应也可以引起较大的碲同位素分馏(4‰)，因此碲同位素可能成为反应成岩成矿过程中氧化 还原条件变化的指标；此外，有机溶剂(如石油)参与的萃取作用可引起1. 8‰的碲同位素分馏效应，这一效应在重稳定同位素研究过程中需要引起足够的重视。随着碲同位素分馏机制的进一步明晰，碲可能在示踪成矿物质来源、限定成矿时间以及指导矿产勘查等方面得到更为广泛的应用。 相似文献
14.
TSR成因H2S的硫同位素分馏特征与机制 总被引：1，自引：1，他引：0
热化学硫酸盐还原反应(TSR)是深层碳酸盐岩油气藏中硫化氢的主要成因机制,目前已在全球发现了50多个TSR成因的大中型含硫化氢天然气田。通过对中国四川盆地含硫化氢气田硫化物的采集与同位素分析,结合全球含硫化氢天然气田硫同位素分析数据,研究了TSR过程中硫同位素的地球化学行为和分馏特征。研究发现,TSR成因的高含硫化氢天然气中,硫化氢与硫酸盐的硫同位素分馏值小于15‰,主要分布范围为2.5‰~13.82‰,平均在10‰。四川盆地海相层系膏岩的硫同位素值分布较宽,并呈现阶梯状变化,而硫化氢的硫同位素则呈现出相似的分布规律,表明各主要含硫化氢气田硫化氢中的硫来自于本层系的硫酸盐,TSR主要发生在各自的储集层中。四川盆地各气田TSR发生的温度条件相似,硫同位素分馏比较接近。TSR过程中硫同位素的分馏过程与硫酸盐本身硫同位素值的高低无关,而与TSR反应程度有关。TSR反应程度越高,硫化氢的硫同位素值与地层硫酸盐的硫同位素越相近。通过系统分析整理全球含硫化氢气田的硫化物硫同位素数据,并结合四川盆地地质条件和油气演化过程,揭示了TSR过程中硫同位素的分馏特征,并绘制出四川盆地和全球各时代硫化氢和石膏的硫同位素分布曲线图,为研究含油气盆地蒸发岩沉积演化和硫化氢成因提供了参考。 相似文献
15.
热成因甲烷碳同位素分布的形成机制 总被引：3，自引：1，他引：3
很多学者从不同的角度用不同的方法模拟了从有机母质 (包括煤和干酪根等气源 )形成天然气 (甲烷 )时的碳同位素分馏效应 ,建立了碳同位素分馏效应的很多模型 ,同时也讨论了催化作用和成烃后作用对天然气碳同位素的影响。但这些理论模型和模拟实验结果都还不能完全地拟合自然界中热成因甲烷碳同位素的分布 ,也未能从本质上完全阐明其碳同位素的分馏机制。其原因是各种模型的前提假设都未能完全满足复杂的自然界条件。今后工作的重点应放在用化学动力学的方法建立更完善的模型上 ,同时也应当重点考虑催化作用和成烃后作用对天然气同位素的影响。 相似文献
16.
17.
18.
19.
《矿物岩石地球化学通报》2018,(6)
碳同位素在天然气运移路径示踪中的应用十分广泛,以游离相运移的天然气,运移过程中碳同位素的分馏主要受"质量分馏效应"控制;以水溶相运移的天然气,运移过程中碳同位素的分馏主要受"溶解分馏效应"控制。天然气运移中碳同位素的分馏程度不仅与气体分子质量、气体分子水溶解度等物理化学性质有关,同时也受天然气运移距离、输导层物性等外部环境条件的影响。常用的天然气运移路径示踪参数有δ~(13)C_1、δ~(13)C_2-δ~(13)C_1、δ~(13)CO_2及储集层中自生方解石的碳同位素。对研究现状分析后提出运移相态识别、碳同位素失真分析是应用碳同位素示踪天然气运移路径的基础,非烃碳同位素、多参数对比是碳同位素示踪天然气运移路径研究的未来趋势。 相似文献
20.
华南泥盆系密西西比河谷型(MVT)铅锌矿床,受控于泥盆系海进序列的台地碳酸盐岩,大体可分为以凡口为代表的中低温热液型和以泗顶、北山为代表的低温热液型。在矿床学研究基础上,对研究区内不同类型的铅锌矿、硫铁矿开展系统的硫、铅同位素分析,收集和测定493件S和64件Pb同位素数据,总结硫、铅的来源和硫同位素分馏机制,并初步探讨了成矿机制。硫同位素研究显示,矿石硫有多种来源,主要来自于还原性卤水,部分来自氧化性卤水中ΣSO_4~(2-)的还原,少量硫来自于矿区含矿地层。不同矿床在成矿作用过程中硫同位素的分馏机制不同。在以凡口为代表的中低温热液矿床中,矿石δ~(34)S值高且相对集中,以热力学分馏为主,生物分馏作用较微弱;在以泗顶、北山为代表的低温热液矿床中,矿石δ~(34)S值低且分散,以生物分馏作用为主,仅部分中粗粒铅锌矿石以热力学分馏为主。成矿作用过程中硫同位素分馏远未达到平衡状态。不同矿床的矿石铅同位素组成呈线性分布,反映出不同来源铅的混合。古老铅来自遭剥蚀的古陆,年轻铅代表泥盆系沉积物的普通铅。二者的比例与岩石中陆源物质(Pb)的含量相对应。成矿时的铅直接来自于氧化性卤水,间接来自于卤水对流经的泥盆系含矿层(尤其是底部碎屑岩)的淋滤,更间接地来自古陆剥蚀区以及海相沉积物。金属物质的迅速沉淀成矿作用与两类流体的混合有关,氧化性卤水来自蒸发盐红层盆地,沿泥盆系底部紫色砂岩经区域性迁移,其中富含大量金属成矿元素,并含有少量呈ΣSO_4~(2-)的硫;而还原性流体中富含ΣH2S的硫。流体的混合作用局限于矿区范围内,并不存在区域性的简单大规模流体混合过程。 相似文献