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五氯苯酚在矿物表面吸附——实验、表面反应模式及其环境意义 总被引：4，自引：0，他引：4
利用批量平衡技术研究了石英、高岭石、伊利石、蒙脱石和铁氧化物对五氯苯酚(PCP)吸附的pH关系等温线和浓度关系等温线,发现所有矿物的pH关系等温线都表现出典型的峰形曲线特征,峰位在pH=5～6之间,依矿物不同而不同。基于矿物表面羟基位化合态和PCP的化合态考虑,提出一种包含表面络合反应和表面静电吸附反应的模式,对pH关系等温线计算拟合发现有很好的相关性。模式计算还表明,石英和层状硅酸盐矿物对PCP吸附以表面络合反应为主,而氧化铁矿物则包含表面络合反应和表面静电吸附反应,但以后者占主导,其反应平衡常数比前者大1～3个数量级。高岭石和氧化铁矿物的浓度吸附等温线可用Langmuir方程很好拟合,最大吸附量的大小顺序是赤铁矿>纤铁矿>针铁矿>高岭石>石英>蒙脱石≈伊利石,并可以用矿物表面羟基位浓度和反应机制加以解释。PCP在矿物表面可观的吸附量说明矿物表面吸附对憎水性可离解有机化合物(HIOCs)在天然水相体系和沉积中的迁移转化过程起着相当重要的作用。 相似文献
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氧化铁矿物对五氯苯酚表面吸附实验及其反应模式 总被引：9，自引：2，他引：7
批量法实验研究表明,五氯苯酚 (PCP)在合成的针铁矿、纤铁矿和赤铁矿表面吸附的浓度等温线为饱和型特征,可用 Langmuir公式拟合,而 pH吸附等温线为峰型曲线,峰值在 pH≈ 5. 矿物表面化合态和 PCP溶液离子化合态分析与计算表明, PCP在氧化铁矿物表面存在两种吸附反应模式,即表面静电吸附反应和表面络合吸附反应,表面静电吸附反应常数比表面络合吸附反应常数高 1～ 2个数量级.并进一步从反应机制上证明了憎水型可离解有机化合物 (HIOCs)在矿物表面吸附的模式与趋向性. 相似文献
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矿物-水界面的表面离子化和络合反应模式 总被引：19，自引：1，他引：19
表面络合模式已广泛应用于研究矿物表面吸附和溶解反应,尤其是(氢)氧化物和层状铝硅酸盐矿物。表面官能团是矿物参与表面络合反应的基本单元,(氢)氧化物矿物只具有表面羟基,而层状铝硅酸盐矿物除表面羟基外还具有离子交换位。矿物的表面电荷由永久结构电荷、配位表面电荷和离解表面电荷组成,各种零表面电荷状态可由不同的零电荷点来表征。恒电容模式、双层模式和三层模式是3种最常用的表面络合模式,它们在双电层结构、表面反应(质子化反应和络合反应)、表面电荷与质量平衡方程及应用范围上存在着一些差异。 相似文献
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采用辽宁某矿山的硼废水,研究了轻烧白云石对废水中硼的吸附及其影响因素,硼在矿物表面的吸附状态以及吸附作用机理,确定了实验最佳条件。在20mL反应体系中,反应温度为25℃,溶液pH为9.5～10.5,白云石(热处理温度750℃,粒径200～300目)矿样用量为2.0g,反应3h后,除硼率可达90%以上。pH9.2时,矿物对硼的吸附作用甚微;9.2pH12(轻烧白云石的零电荷点)时,溶液中的B(OH)4-被吸附到矿物表面,吸附机制为外层络合模式,此过程中OH-浓度是硼吸附量的重要控制因素;pH12时,矿物表面带负电,无静电吸附作用。通过XPS及红外光谱分析,硼以硼氧四面体的络合结构形式吸附于矿样表面。 相似文献
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合成铁氧化物矿物对苯酚的吸附实验研究 总被引：4，自引：0，他引：4
采用TEM、X射线衍射分析及BET比表面积测定等手段对合成的针铁矿、赤铁矿两种矿物进行表征,对此两种矿物对苯酚的吸附特性并批处理吸附实验研究结果表明,针铁矿对苯酚的吸附量大于赤铁矿的吸附量;针铁矿吸附苯酚的pH吸收边为峰型曲线,且峰值在pH 7～8。Langmuir方程拟合结果的吻合程度较之Henry线性方程与Freundlich方程高。实验中氧化铁矿物表面对苯酚的吸附则主要表现为表面分子吸附,可能存在表面疏水性作用,而静电离子交换和表面配合吸附模式不明显。 相似文献
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采用氧化还原共沉淀法制备铁锰氧化物/硅藻土复合物,考察原料配比、反应温度、焙烧温度及溶液pH值、离子强度对该复合物吸附磷性能的影响,同时开展吸附等温线、XRD和IR等分析。结果表明,2. 5 g硅藻土与1. 0 mmol锰、3. 0 mmol二价铁、3. 0 mmol三价铁制备的复合物在20℃、pH值为6时对磷的吸附量为10. 84 mg/g,较硅藻土提高约3. 6倍;沉淀反应温度对复合物吸附性能影响很小,焙烧温度400～500℃有利于复合物对磷的吸附;吸附量随溶液pH值的增大而减小,pH值较低时吸附作用主要是静电吸引和内层络合,pH值较高时减弱的静电吸引和内层络合与有利于吸附的内层络合共吸附综合作用,表现为吸附量减小;吸附等温线符合Langmuir方程,饱和吸附量34～37 mg/g,与D-R方程、R-P方程有较好相关性,平均吸附能9. 9～11. 3 kJ/mol,复合物具有微孔结构,有单层也有多层吸附。 相似文献
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铜(Ⅱ)在高岭石表面的吸附 总被引：7，自引：1，他引：6
在天然水体系中,铜、铅、镉等重金属元素的形态分布、迁移、归宿和生物有效性强烈取决于重金属元素在水体颗粒物表面的分配趋势.本文对铜(Ⅱ)在常见的重要粘土矿物--高岭石表面的吸附进行了实验和模式研究,结果表明,在同时考虑自由水合离子CU2+和羟基金属离子CuOH+与高岭石表面络合的情况下,单一表面基团、无静电表面络合模式能很好地描述铜(Ⅱ)的吸附行为.拟合得到的CuoH+的络合常数比Cu2+的大得多. 铜(Ⅱ)在高岭石表面的吸附量随pH值的升高而增加.吸附铜的两种表面化合态,>SOCu+和>SOCuOH的浓度在实验的pH范围内,也随pH值升高而增加,并且以>SOCu+为主. 相似文献
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多粘芽孢杆菌(Paenibacillus polymyxa)吸附Cu2+的实验研究 总被引：2，自引：1，他引：2
细菌表面往往存在多种化学基团,能够通过吸附作用影响环境流体中金属元素的活动性,从而与表生条件下的元素富集、矿物成核结晶等地球化学过程密不可分。为了深入认识细菌吸附作用的地球化学意义和环境效应,揭示细菌吸附金属离子的热力学行为,选择了多粘芽孢杆菌(Paenibacillus polymyxa)为研究细菌,系统开展了滴定实验和Cu2 吸附实验。通过连续酸滴定方法分析了细菌表面的化学特征,发现多粘芽孢杆菌在pH值为7.54~6.50范围内,表面带负电荷,表现出质子吸附行为;设计开展了Cu2 吸附实验,发现溶液的pH值对Cu2 吸附有一定影响,可能存在Cu2 与细菌表面质子的交换作用;根据Cu2 吸附等温线拟合计算,发现吸附等温线符合Langmuir和Freundlich吸附模型,根据Langmuir模型计算得到每个细胞的Cu2 饱和吸附量高达1.69×10-7mg。 相似文献
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铁氧化物矿物对苯酚和溶解性有机质表面吸附的初步研究 总被引：2，自引：0，他引：2
文中以铁氧化物矿物对苯酚和溶解性有机质(DOM)的吸附研究为例开展生态矿物学研究。铁氧化物矿物的吸附作用存在多种机制,这些吸附机制发生作用的条件主要取决于溶液化学性质和吸附质的理化性质。批处理实验研究表明,苯酚吸附在酸性微酸性条件下不强,吸附等温线符合Langmuir方程,属于表面分子吸附模型;DOM的吸附强并发生吸附分异,配体交换、憎水键和范氏力等多种模式并存,在酸性中性条件下对DOM在针铁矿上的吸附起着重要贡献。本文实验条件下DOM吸附等温线近于线性,不能采用Langmuir方程拟合,可能原因是DOM浓度较低。矿物表面荷电性对吸附影响显著,例如,当矿物表面净电荷为零(pH=pHpzc)时,矿物表面水化膜减薄甚至消失,苯酚分子、憎水DOM分子或片断都会倾向于在矿物表面上吸附。由于苯酚吸附机制单一,其受到的影响很明显,所以苯酚在pH值7～8范围内出现吸附最大值;由于配体交换作用主要发生在酸性微酸性条件下,所以在本文pH值约7.5的实验条件下,尽管配体交换仍在发生作用,但它不是主要吸附机制,针铁矿对DOM吸附的主要贡献应是憎水键和范氏力作用,此外,DOM吸附等温方程近于线性还可能与此有关。显然,铁矿物表面作用在对有机质含量低而铁矿物含量高的红壤中污染物和DOM的固定与归宿控制中扮演着重要的角色。 相似文献
12.
针铁矿/水界面反应性的实验研究 总被引：1，自引：0，他引：1
选择针铁矿对Pb2+、Cu2+、Cd2+等3种重金属离子的吸附实验,开展矿物/水界面反应性研究.金属离子(M2+)在矿物-水溶液间分配有多种表面反应机制,这些表面反应发生作用的条件主要取决于吸附质水化学性质和矿物表面荷电性,因此,溶液pH值是影响矿物/水界面反应性的关键因素.在不同pH值条件下, 表面羟基可通过发生质子化或去质子化反应而使得矿物表面产生荷电性并发生改变,而金属离子的水解则可显著加快金属羟基配合物的形成,从而进一步增强了矿物/水界面反应.本实验条件下针铁矿表面对重金属离子的吸着量随pH值升高而升高,在一个较窄的pH值范围内吸附率急剧升高,呈S形分布.针铁矿对3种不同的重金属离子的吸附能力的强弱顺序是Cu2+＞Pb2+＞Cd2+.无论是Langmuir方程还是Freundlich方程,都能较好拟合针铁矿对重金属离子的等温吸附过程.Freundlich方程的n值均在0.1～0.5之间,说明重金属离子在针铁矿表面的吸附并不能简单地归结为单配位或双配位模式,可能存在着多种吸附结合形态.表观吸附常数KM值的变化规律,说明重金属离子与针铁矿表面反应模式及其表面吸附形态发生了变化,具体的吸附形态还有待谱学研究进一步证实. 相似文献
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实验研究了不同的pH值、初始离子浓度、矿物用量、温度以及时间等因素对针铁矿和软锰矿吸附镉的影响。结果表明:在pH值从酸性到近中性的范围内,两种氧化矿物对镉的吸附量增加较快,然后在碱性条件下吸附量保持着最大值;反应前后两种氧化矿物溶液的pH值均有不同程度的变化,其中针铁矿和软锰矿的临界pH值分别为8和6.5;两种矿物对镉的吸附在6 h左右达到了吸附平衡,吸附等温线都较好地符合Freundlich等温方程式;随着两种氧化物用量的增加,其吸附量也有增加;室温下,针铁矿和软锰矿对镉的吸附效果较好。 相似文献
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湖南辰溪仙人湾埃洛石的表面吸附性能研究 总被引：1，自引：0，他引：1
通过N2吸附-解吸附、表面电位测试及透射电镜等手段研究了湖南辰溪仙人湾埃洛石的表面吸附性能。本区埃洛石属中空管体,吸脱附等温线属于Ⅱ类等温线。由BJH方程计算孔径在2.5~200 nm之间均有分布,集中在3~40 nm之间,由HK方程计算微孔集中分布在0.6~1.9 nm之间。天蓝色埃洛石孔隙丰富,以中微孔为主,纯白色埃洛石孔隙发育程度相对较低,以微、中、大孔为主。埃洛石的表面零电点接近pH=2。在pH=5~10之间,Zeta电位趋向稳定在-40 mV左右。本区埃洛石比表面积为35~87 m2/g,平均孔径为16.20~30.12 nm,具有很强的气体吸附能力和离子交换吸附能力。天蓝色埃洛石表面吸附性能最强,是优先考虑的开发对象。 相似文献
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不同类型黄铁矿对金的吸附实验 总被引：16，自引：1，他引：16
在稀溶液状态下的Ａｕ的吸附实验，较好地体现了地质热液过程中吸附作用在金矿成矿方面的重要性。黄铁矿与金的硫氢配合物的作用结果截然不同于黄铁矿与金的氯配合物的作用结果。黄铁矿对金的硫氢配合物的吸附是通过表面络合和静电吸附完成的，且不同类型黄铁矿有明显的吸附差异。矿物表面特性及非均匀催化可能在吸附过程中起了重要作用。金矿中常见的Ａｕ、Ａｓ和ｐ型黄铁矿三位一体的现象可能与Ａｓ对吸附作用的影响有较大关系。而 相似文献
16.
本研究采用批实验方法探究了不同形态洛美沙星(LOM)在高岭土上的吸附特性。LOM吸附动力学结果符合准二级反应动力学方程,吸附等温数据可用Langmuir方程很好地拟合。随着溶液pH值增大,洛美沙星吸附量先增大后减小,且pH值在洛美沙星pKa1与pKa2间吸附量达到最大。不同形态LOM在高岭土上的吸附量排序为LOM^±>LOM^+>LOM^-。溶液离子强度和无机阳离子种类对LOM^+在高岭土上的吸附影响十分微弱,但均明显抑制了LOM^±的吸附,且离子强度越大,抑制作用越明显。不同无机阳离子抑制程度排序为Mg^2+>Ca^2+>K^+>Na^+。LOM^+在高岭土上的吸附机理主要是内层络合和阳离子交换;LOM^±在高岭土上的吸附机理主要是阳离子交换、氢键作用和静电引力作用;LOM^-与高岭土表面存在较大静电斥力,导致吸附量很小,可能是外层表面络合引起少量的吸附。 相似文献
17.
矿物表面活性是矿物表界面反应中一个重要的指标性参数。如矿物溶解和晶体生长、矿物表面吸附和表面络合反应、矿物表面氧化还原和催化反应,都与矿物表面活性相关。甚至生物矿物界面作用过程中,常用到矿物表面反应性氧基(ROS),其释放能力也与矿物表面活性密切相 相似文献
18.
铜（II）在高岭石表面的吸附 总被引：12，自引：2，他引：10
在天然天体系中,铜、铅、镉等重金属元素的形态分布、归宿和生物有放性强烈取决于重金属元素在水体颗粒物表面的分配趋势,本文对铜（ＩＩ）在常见的重要粘土矿物－高岭石表面的吸附进行了实难和模式研究,结果表明,在同时考虑自由水合离子Ｃｕ＾２＋和羟基金属郭子ＣｕＯＨ＾＋与高岭石表面络合的情况下,单一表面基团、无静电表面络合模式能很好地描述酮（ＩＩ）的吸附行为。拟合得到的ＣｕＯＨ＾＋的络合常数比Ｃｕ＾２＋的大得 相似文献
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微生物参与下的水/粒界面吸附反应研究进展 总被引：3，自引：0，他引：3
回顾了近年来微生物存在下的水/粒界面吸附反应研究进展，包括微生物对金属阳离子的吸附、矿物微粒对微生物的吸附和微生物参与下的水/粒界面吸附；目前，这些吸附反应的定量化模型研究主要有体积分配关系和表面络合模型两种方法。其中，体积分配关系可从野外直接测得；而表面络合模型是采用不受溶液条件变化影响的准热力学常数来描述表面化学反应，能外推至实验室无法直接模拟的条件。随着人们对微生物在环境中重要性认识的加深，微生物参与下的水/粒界面吸附和可预测吸附程度的定量化模型受到人们越来越多的重视。 相似文献
20.
中国和世界上许多国家（地区） 都面临着饮用水氟含量超标的问题,因此研究氟的环境地球化学行为以及探索除氟
技术和原理至关重要。本实验采用廉价的非金属矿物羟基磷灰石作为吸附材料,研究羟基磷灰石吸附溶解态F-的地球化学
行为和机制,考察反应时间、pH、初始F-浓度等环境参数对吸附反应的影响。实验结果发现羟基磷灰石对F-的吸附反应需
进行到48 h以上时才接近反应平衡。在实验条件下（pH≥4）,F-的吸附量随pH升高而降低,羟基磷灰石对F-的吸附受pH
调控。同时还发现羟基磷灰石在pH=6条件下对F-的吸附等温线既满足Langmuir等温模式（R2=0.89） 同时也满足Freundlich
等温模式（R2=0.99）,并推导出该条件的理论最大吸附量为21.6×10-3。本研究还进一步采用了先进的XRD、SEM、
HR-TEM、19F NMR手段,系统地表征了反应前后吸附产物的形态和成分变化,发现在高F-浓度条件下,F-在羟基磷灰石表
面的吸附机制不再是单层的表面配位。核磁共振的结果表明F-可部分取代羟基磷灰石结构中的隧道羟基而形成含氟羟基磷
灰石。研究结果表明羟基磷灰石是一种相当具有潜力的除氟材料,值得进一步开发。 相似文献