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1.
由共聚法制得的铁铝复合交联剂交换钠基蒙脱石层间的水合钠离子,再经SO42-改性处理制备了铁铝复合层柱粘土固体超强酸催化剂.利用xRD、FT-IR和BET法对催化剂的结构进行了表征.以乙酸正丁酯的合成反应为探针反应对催化剂的活性进行了测试.通过正交实验确定了铁铝复合交联粘土SO42-改性最佳工艺条件.研究了催化剂对探针反应的选择性及重复使用情况.结果表明:在由实验确定的最佳改性工艺条件下,乙酸的转化率达92.2%,反应中无副产物产生,催化剂具有较好的重复使用性能. 相似文献
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层柱粘土及其在催化反应中的应用 总被引：4，自引：2，他引：4
陶龙骧 《矿物岩石地球化学通报》2002,21(4):221-224
层柱粘土是一类新型催化剂材料。它是微孔的固体，结构类似二维分子筛，分布有适合于很多有机反应所需要的催化剂酸性和孔，其层间距大于沸石分子筛的孔径，有利于较大反应物分子的反应，在层柱粘土催化剂作用下，一些催化反应显示出择形选择性。本论述了层柱粘土在有机反应中的应用及其一些示例。规则间层结构的粘土矿物兼有云母的稳定性和膨润土的可膨胀性，是制备稳定性好的层柱粘土的原材料。手性试剂改性的钛层柱粘土可用于不对称氧化反应，为高选择性的新型层柱粘土催化剂的研制提供了有意义的启示。 相似文献
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通过浸渍法(IM)和沉积-沉淀(DP)法制备了一系列Pt/TiO2P25)催化剂,并分别用甲醛溶液和氢气还原处理催化剂.利用原位红外监测催化剂表面吸附物种在反应过程中的变化,探究了催化剂制备和还原条件及Pt负载量对催化剂结构和催化氧化甲醛活性的影响.结果显示,用DP法制备并用甲醛还原的Pt/P25催化剂中Pt颗粒分散均匀,并具有合适的粒径和高浓度的表面活性氧,显示出良好的甲醛氧化活性.在空速30 000 ml/(g·h)、反应温度30°C和甲醛初始浓度50 mg/m的条件下,0.4%Pt/P25(DP-HCHO)上的甲醛转化率达到98%,并能稳定运行100 h以上.相比之下,Pt/P25(DP-H2)由于表面活性氧较少,不利于甲酸盐氧化,活性较低.Pt/P25(IM-H2)虽然具有高浓度的表面活性氧,却同时具有最大的Pt颗粒粒径,在甲醛转化为甲酸盐和甲酸盐氧化两步反应中的活性均较差,因而甲醛氧化活性最差. 相似文献
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采用共沉淀-湿法研磨-焙烧法制备 SO42-/TiO2-SnO2-ZnO(简写 STSZ)型固体酸催化剂,通过X射线衍射光谱、吡啶-红外光谱和扫描电镜对固体酸催化剂进行表征;以紫外灯为光源,研究催化剂用量、反应温度、反应时间以及催化剂回收利用等因素对苯酚降解的影响。结果表明在苯酚浓度为20 mg/L时,催化剂加入量6 g/L,20 W 紫外灯光距10 cm,废水温度40℃下搅拌反应3 h后,苯酚降解率可达到79.3%;催化剂重复使用6次后效果降低约10.6%,催化剂再生后活性与新鲜催化剂相当。 相似文献
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固体酸催化剂的无腐蚀、环境友好和可循环使用等特点使其成为无机液体酸的最佳替代物.磁性纳米固体酸具有优于常规固体酸催化剂的催化活性及分离简单的特性.用共沉淀法分别合成了一系列三组分TiO2-Al2O3-Fe3O4(TAF)和CeO2-Al2O3-Fe3O4(CAF)及四组分ZrO2--Al2O3-Fe3O4(ZACF)磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂,通过电感耦合等离子体原子发射光谱、比表面积测定、X射线衍射、透射电镜、热重分析和红外光谱等对其进行了表征,并利用酯化反应作为探针反应评价了其催化性能.结果表明,合成的磁性纳米固体酸催化剂在酯化反应中表现出很好的催化活性. 相似文献
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《吉林大学学报(地球科学版)》2015,(Z1)
近年来,设计和制备具有高活性和稳定性的异相催化剂成为国内外研究热点,其主要关注面分为以下3点[1]:1)怎样设计活性位点高度分散的催化剂以达到最大限度利用材料资源的目的;2i)针对某一具体的工业过程,怎样在原子水平上调节活性位点的几何和电子状态,设计高选择性的催化剂;3)怎样提高活性位点的稳定性得到长期使用和循环的催化剂。材料的催化性能由它的电子结构决定,特别是表面和界面的电子结构。而电子结构又受材料的表面形态和活性位点的结构影响。因此,通过调节材料的纳米结构来组装电子结构,是设计高活性和选择性催化剂的有效方法 [2]。LDH的二维层状结构被认为是设计吸附剂和催化剂材料的优选模板。其关键因素是LDH的MII和MIII阳离子是分布在一个统一的规整的羟基层中,而不是像阳离子那样成簇或成团。这一特征结构使得LDH成为具有特殊形貌和表面结构的活性位点高分散的纳米催化剂[3]。本研究分别采用共沉淀法、静态尿素法和动态尿素法合成配比为4:1:1的Co Mn Al-LDH,并在500℃煅烧得到LDO。通过对比发现不同制备方法获得Co Mn Al-LDH/LDO在形貌、孔隙结构和组成上具有一定的差异性。从形貌来看,静态尿素法合成的LDH/LDO具有较大的片状结构,且堆积成簇;而动态尿素法得到层状化合物为大小均一(1.2μm)、分散较好的六边形片状结构;共沉淀法制备的LDH/LDO则为大小不均、团聚成大颗粒的片状结构。3种方法制备的LDH在500℃煅烧后均得到了尖晶石结构的混合金属氧化物,且煅烧后Co以+2和+3价形式存在,而Mn以+3和+4价形式存在。且在300~500℃范围内,随着煅烧温度的升高,材料中高价态的过渡金属含量增加。通过分析3种方法制备的LDO的比表面积和孔隙结构,发现受体系的均匀程度及成核和晶化速率的影响,3种材料按比表面积大小排列顺序为:动态尿素法(141.13 m2·g-1)共沉淀法(134.57 m2·g-1)静态尿素法(64.17m2·g-1),平均孔隙大小排列顺序为:共沉淀法(18.45 nm)静态尿素法(8.82 nm)动态尿素法(5.71nm)。共沉淀法制备的LDO以两端开口的圆柱形孔隙为主,而静态尿素法和动态尿素法制备的LDO以片层堆积的裂缝孔为主。以上结论为层状金属化合物晶粒结构和尺寸的可控性制备提供理论依据。 相似文献
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研究了Pt/MgO,Pt/γAl2O3Pt/ZrO2和Pt/HZSM-5催化剂上H选择催化还原消除NOxH2SCR)反应.结果发现,H2SCR活性和N2生成选择性受催化剂中Pt的金属性以及载体的氮氧化物吸附能力影响很大.HZSM-5的表面酸性使载体对NO吸附能力较小,使担载Pt以较高的金属性存在,从而导致Pt/HZSM-5催化剂的高活性和高选择性.相反,Pt/MgO和Pt/γAl2O3催化剂较差的活性和选择性可归因于其载体的碱性表面、催化剂中Pt较低的金属性以及载体对氮氧化物较大的吸附能力.结合反应的原位红外光谱结果可以认为,在Pt/载体界面处亚硝酸根/硝酸根物种被还原为N2或N2O取决于该处参与反应的活性H与这些含氮物种的相对数目. 相似文献
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利用低角度X射线衍射、红外光谱、喇曼光谱及孔结构分析,研究了用铁盐水解法制备的铁层柱蒙脱石的结构与性质。所制得的铁层柱蒙脱石以介孔型层离结构为主,微孔型柱撑结构为辅。前者为蒙脱石片层与铁离子水解产生的聚合羟基铁簇合物堆垛而成的卡房状结构,与d值为6.4±1.0nm的X射线衍射宽峰相对应;微孔型柱撑结构则与d值约1.5nm的(001)衍射峰相对应。所合成的系列铁层柱蒙脱石中最大的比表面积和孔容分别为215.7m2/g和0.291mL/g。500℃热处理后,仍保存铁层柱蒙脱石的介孔结构。铁层柱蒙脱石富含阴离子(NO3-),并作为平衡铁水解聚合物正电荷的反离子而稳定存在,可为磷钨酸离子[PW12O40]3-所交换。铁层柱蒙脱石的新型结构和特殊性质在催化剂、载体与吸附剂等领域具新的应用前景。 相似文献
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《地球科学进展》2019,(9)
大气中氧化态活性氮主要包括氮氧化物(NOX=NO+NO2)和硝酸等。NOX的循环过程会影响臭氧和羟基自由基的浓度,进而影响大气氧化能力。NOX的氧化终端产物硝酸是颗粒污染物的重要组成部分,其干湿沉降过程会对生态系统产生影响。氮稳定同位素(δ15N)在大气活性氮循环,示踪区域和全球活性氮排放、传输和沉降等研究方面都展现出了一定的潜力。回顾目前用δ15N研究NOX排放和大气活性氮循环的现状,从NOX的产生机制和收集分析方法等方面讨论NOX源δ15N数据的不确定性及原因,分析NOX和硝酸在大气转化和传输过程中氮同位素的分馏效应和影响等,最后讨论用δ15N示踪NOX排放的可能性和问题。虽然目前用δ15N量化示踪排放源还存在比较大的不确定性,但是δ15N可以有效地示踪大气活性氮循环和转化过程。在此基础上,有望利用大气化学传输模型,结合同位素观测数据和分馏机制,对区域和全球大气活性氮循环过程中的同位素效应进行综合评估,提高用δ15N研究大气氧化态活性氮来源以及循环的准确性和可靠性。 相似文献
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自行合成了Zn1.5PW12O40纳米管催化剂,在臭氧体系中进行了催化氧化苯胺的实验。通过对苯胺的降解考察了Zn1.5PW12O40纳米管催化剂的催化性能,利用GC/MS对催化反应的途径和机理进行研究,并通过重复实验验证催化剂的回收利用效果。结果发现:在Zn1.5PW12O40的催化下,臭氧对苯胺降解效果有明显的提高,在8 min之内去除率可由单独氧化时的85%提高到99%;其臭氧氧化机理以羟基自由基为主,催化剂的重复利用性较好。 相似文献
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页岩孔隙结构是控制与影响海相页岩储层质量的主要参数之一，对于页岩气资源评估、勘探和开发极其重要.为阐明泸州地区深层五峰-龙马溪组页岩孔隙结构，基于氦气膨胀法测孔隙度、矿物组分分析、TOC测试，采用CO2和N2吸附、高压压汞联合表征页岩全孔径，并与氧化-还原条件、水分、TOC等因素藕合，探讨页岩孔径分布的主控因素.结果表明：页岩中以介孔为主，微孔次之，宏孔较少，平均分别占总孔隙的73%、23%、4%；孔径分布与孔隙体积从五峰组向上先增加后降低；TOC与低孔径孔体积相关性高；水分占据页岩孔隙，大幅降低页岩孔隙体积和表比面积.因此，页岩孔径分布受沉积条件、TOC、水分共同控制. 相似文献
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采用光沉积法制备了光稳定二氧化钛纳米管负载钯催化剂.通过X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光光谱和光电流等表征手段研究了催化剂的结构和性质.TEM表明二氧化钛纳米管经光照后仍然保持良好的管状结构;XPS结果表明大部分Pd以零价形式存在.以甲基橙溶液作为模拟废液研究了催化剂在紫外光及模拟日光条件下的光催化活性.当Pd的负载量为0.3 wt%时,催化剂的光催化活性最高并且优于P25的光催化活性.另外,通过在光降解过程中加入不同的捕获剂研究了不同氧化活性组分的作用.结果表明,光生空穴(hrb+)在光催化降解过程中起主要作用. 相似文献
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利用交互正交试验设计对柠檬酸络合法制备Mn/Ce复合氧化物催化剂(简称Mn/Ce催化剂)的制备条件进行了优化,重点考察金属配比(Mn∶Ce=7∶3、1∶1、3∶7)、焙烧温度(350℃、500℃、650℃)、焙烧时间(2 h、3.5 h5、h)等3种因素对催化湿式氧化(CWAO)降解正丁酸过程中Mn/Ce催化剂活性的影响。结果表明,金属配比和焙烧温度对催化剂活性有显著影响(置信度p分别为99%和95%),焙烧时间对催化剂活性无显著影响(p=90%),焙烧温度与金属配比之间有显著的交互作用(p=99%),得到的最佳制备条件为:Mn∶Ce=3∶7、焙烧温度500℃和焙烧时间5 h;并对最佳制备条件下得到的Mn/Ce催化剂进行XRD、BET和SEM等表征。 相似文献
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为研究双金属催化剂去除有机污染物的效果,采用自制Fe/Ag催化剂对模拟苯酚废水进行了臭氧催化氧化处理。通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并考察了催化剂类型、催化剂投加量和溶液初始pH值对降解效果的影响规律。结果表明:与Fe相比,Fe/Ag比表面积减少了22.8%,在Fe/Ag/O3与含苯酚废水的反应体系中,反应遵循臭氧直接作用和活性自由基(·OH、·O2、H2O2)共同作用的机理;Fe/Ag在反应过程中体现出良好的协同作用;300 mg/L的苯酚模拟废水在pH=6.3、Fe/Ag投加量为1.00 g的最优反应条件下经60 min反应,苯酚与化学需氧量(COD)去除率比单独臭氧氧化分别提高了18.4%和29.4%。 相似文献
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采用丁二酸酐和乙酸乙烯酯进行共聚,制备了含有酸酐活性基团的高分子聚合物P(SA-VA);然后用该活性聚合物对电气石进行表面改性,制备了含电气石的功能聚合物。通过IR、XRD、SEM等对改性产物结构和形貌进行了表征。实验结果表明,P(SA-VA)的酸酐基团与电气石表面的羟基发生了反应,电气石粉体被成功地引入到共聚物中,得到了含电气石的功能聚合物。该功能聚合物具有优良的分散性和储存稳定性,且该含电气石的功能聚合物成膜后具有良好的力学性能和优异的负离子释放量、远红外辐射等性能。 相似文献
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《矿物岩石地球化学通报》2016,(2)
正多孔黏土异质结构材料(PCHs)是以长链烷基铵为模板剂,以黏土矿物为基体制备的一类柱撑材料。PCHs独特的孔径分布范围弥补了微孔性柱撑黏土矿物和介孔硅之间的孔径分布间隙。其有希望成为良好的吸附剂、催化剂、载体或合成其他多孔材料的模板。因此,PCHs的成孔机制和有效的结构控制尤为重要。长期以来,PCHs的成孔机制一直参照介孔硅的分子 相似文献
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《吉林大学学报(地球科学版)》2015,(Z1)
<正>硅藻蛋白石是一种由硅藻生物的遗骸(壳体)经沉积、堆积而形成的天然矿物。其主要成分为无定形二氧化硅,在矿物学上属A型蛋白石(Opal-A)。硅藻蛋白石具有以大孔(50 nm)为主的天然大孔/介孔型结构和优异的物化性能,因此已被广泛用作吸附剂和催化剂载体。然而,硅藻蛋白石的比表面积较低,用作吸附剂时其吸附容量有限;另一方面,其表面富含硅羟基,亲水性较强,故对疏水性有机污染物的吸附能力较弱。为此,本研究拟通过制备硅藻蛋白石/MFI型沸石复合材料、硅藻蛋白石基多孔陶瓷/纳米沸 相似文献
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纳米地质学的兴起和发展,促使地质工作者从纳米尺度重新认识固体地球物质,将对地球科学的各个领域产生广泛而深刻的影响.作为纳米地质学的重要分支,纳米矿物学也将走出传统矿物学只把矿物看成理想晶体点阵的局限,从纳米尺度深入探究矿物包括生物矿物在内的矿物结构与性质,突破口之一是介晶.介晶是一种特殊的结晶纳米结构,近年来得到了物理学家和化学家尤其是材料化学家越来越多的关注.介晶是非经典结晶过程产物,以纳米颗粒为基本构筑单元,具备纳米颗粒的性质和宏观尺寸.现已发现,许多生物矿物如脊椎动物骨骼和牙齿、贝壳珍珠层、蛋壳、海胆骨针、有孔虫和珊瑚等都具有介晶结构.因此,从纳米尺度和介晶角度重新理解生物矿化,有助于揭示生物矿物中纳米多级结构的成因机制,拓展纳米矿物学的科学内涵.首先介绍生物矿化和生物矿物的基本概念,之后对介晶的概念和结构特征进行阐述,最后介绍生物矿物中的介晶结构及介晶形成的典型机制,涉及有机基质辅助、物理场驱动、矿物桥或有机桥连接、空间限域、取向附集和晶面选择性分子作用等多种物理化学过程,有望进一步推动纳米矿物学的发展. 相似文献