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相似文献
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1.
本文详细报告了水介质中多金属海水矿瘤吸附砷(Ⅲ)和砷(Ⅴ)的研究结果。海水矿瘤的元素成分主要由铁、锰、硅(含有微量铝)、铜、钴和镍。海水矿瘤对砷(Ⅴ)的吸附取决于水介质的pH值,而砷(Ⅲ)的吸附不受水介质pH值的影响。砷吸附数据大体上符合兰米尔(Langmuir)等温线。砷(Ⅲ)和砷(Ⅴ)的动力学数据满足一种假定的二级动力学模型。海水矿瘤去除砷的效果取决于砷的初始浓度。当水介质中砷(Ⅲ)的初始浓度为0.34mg/L或砷(Ⅴ)的初始浓度为0.78mg/L时,海水矿瘤的最佳剂量为0.74mg/g。砷(Ⅲ)的吸附一般取决于离子环境。除PO4^3-以外,砷(Ⅲ)的吸附不受阴离子的影响,但受阳离子的影响显著。另一方面,砷(Ⅴ)的吸附受阴离子的影响显著,但不受阳离子的影响。试验结果表明,海水矿瘤吸附的砷(Ⅲ)主要为内部结核复合物,而吸附的砷(Ⅴ)为部分内部结核和部分外部结核复合物。当水介质的pH值为2-10时,吸附的砷(Ⅲ)和砷(Ⅴ)的解吸附较小。当水介质的pH值为6或更高时,海水矿瘤能被用于吸附地下水中的砷(Ⅲ)和砷(Ⅴ)物种。海水矿瘤被成功地用于去除采于印度西孟加拉邦的6种受砷污染地下水样中的砷(6种地下水样中砷的浓度范围为0.04-0.18mg/L)。  相似文献   

2.
利用电凝聚技术去除受重金属污染的地下水中的砷   总被引:3,自引:0,他引:3  
墨西哥北部La Comarca Lagunera地区的大多数居民饮用的井水中的砷浓度,超过了墨西哥环境与自然资源部针对人类健康制定的水标准。在多种可利用的砷去除技术中,电凝聚是一种最有前途的电化学处理技术。利用电凝聚技术对砷污染地下水进行处理时,不需要添加化学物质或化学再生。本文将对电凝聚技术的基本原理进行介绍。在本项研究中,通过使用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电子显微术(SEM)、透射穆斯鲍尔谱测定法(TMS)和博里叶变换红外线光谱法(FT-IR),对电凝聚过程中电极(铁)产生的固体产物进行鉴定。结果表明,在野外试验研究中,利用电凝聚产物中的磁铁矿颗粒和非结晶的氢氧化合铁(氢氧化正铁)去除地下水中砷(Ⅲ)和砷(Ⅴ)的效率超过99%。  相似文献   

3.
对凯尔海姆(德国)地区受污染的地下水中砷和硒的浓度和分布进行了长期监测。大多数地下水井的水中都含有高浓度的铁、锰和硫。利用高效液态色谱法(HPLC,磷酸盐缓冲液和收集的馏分为基础),对砷(Ⅲ)、砷(Ⅴ)、硒(Ⅲ)和硒(Ⅵ)进行分离。由于基质的复杂性。利用氢化物生成-原子吸收光谱测定法(HG—AAS),对馏分中的元素进行了特定分析。由于作者试图开发一种操作简单且可靠的、适于长期监测物种分布的方法(涉及德国饮用水条例规定的每种元素,其临界值为10微克/升),因此,把HPLC和HG—AAS方法相结合起来。为了提高该方法的可靠性,进行了质量控制试验。对凯尔海姆(德国)地区地下水井中的地下水样品进行的分析表明,砷(Ⅴ)和硒(Ⅵ)是地下水中的主要存在形式。根据地下水中存在的有机物质,来证实地下水中存在砷(Ⅲ)和硒(Ⅳ)的假设。  相似文献   

4.
天然磁铁矿化学改性及其在水体除砷中的应用   总被引:4,自引:2,他引:2  
铁氧化物及其复合氧化物(如菱铁矿、水铁矿)的表面电荷高、比表面积大,在特定条件下对亚砷酸盐和砷酸盐有较强的结合能力和亲和性,以铁氧化物作为吸附剂处理高砷水已经成为研究热点之一。天然磁铁矿的主要成分为Fe_3O_4,但其本身活性较弱,直接应用于处理高砷水的除砷率低。本文对天然磁铁矿采取酸化、碱化、不同温度灼烧、不同灼烧时间等简易的方法进行改性,达到有效去除水中砷的目的。实验结果表明:经0.5 mol/L盐酸浸泡、150℃灼烧10 min的改性磁铁矿分别处理As(Ⅲ)溶液和As(Ⅴ)溶液时,As(Ⅴ)去除率达98%,吸附能力显著增强,达到预期目标;溶液中As(Ⅲ)浓度从1000μg/L下降到250μg/L,去除率达75%,即As吸附能力明显优于未改性的天然磁铁矿,与其他改性铁矿除砷能力相近,而改性方法更加简便、易行。本文研究的改性天然磁铁矿吸附剂为控制高砷水的砷含量提供了一种切实可用的吸附材料。  相似文献   

5.
微生物参与铁氧化物矿物的还原性溶解是高砷地下水形成的关键过程,其中具有砷还原功能的微生物如何参与含水层砷释放的生物地球化学过程亟待研究.利用从江汉平原典型高砷含水层中厌氧条件下分离出的四株细菌(Citrobacter sp.JH-1、Clostridium sp.JH-6、Exiguobacterium sp.JH-13、Paenibacillus sp.JH-33),通过室内厌氧模拟培养实验,查明其砷、铁还原能力,并通过分别与铁氧化物矿物及原位沉积物共同培养,探究原位含水层微生物参与的砷释放机理.结果表明:四株细菌均具有厌氧条件下砷、铁还原功能,Citrobacter sp.JH-1砷还原能力最强,96 h内还原的As(Ⅴ)浓度为2.22 μmol/L.其中Citrobacter sp.JH-1不仅可在厌氧和有氧条件下还原溶液中的As(Ⅴ),还可在厌氧条件下还原溶液中的Fe(Ⅲ)和无定型的水铁矿,在与含水层沉积物共培养12 d后,沉积物中铁与砷的释放量分别为510 mg/kg及1 150 μg/kg.江汉平原含水层中的原位微生物兼具砷/铁还原功能,在厌氧条件下可还原沉积物中的铁氧化物矿物并促进砷的释放,为深入揭示高砷地下水成因机理与地下水砷污染的防控提供重要科学依据.   相似文献   

6.
为了研究不同类型的生物炭对模拟地下水中去除Cr(Ⅵ)的影响,选用杨木、柳木、桃木和松木为原料,分别在300℃和600℃热解温度下,制备不同粒径、经氯化铁改性的和未改性的20种生物炭,设计了一系列批实验,探究不同种类的生物炭对模拟地下水中Cr(Ⅵ)的去除效果;并采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线近边吸收光谱(XANES)研究了生物炭去除Cr(Ⅵ)的机理。结果表明:在300℃下热解制成的改性生物炭,对Cr(Ⅵ)去除率均达到了99.0%以上;和粒径2 mm的生物炭相比,粒径<0.5 mm的生物炭对Cr(Ⅵ)有更好的去除效果;拟一级动力学方程较好地描述了300℃热解温度下杨木铁改性生物炭(FeCl3BC300Y)对Cr(Ⅵ)的去除过程。XANES分析结果表明,FeCl3BC300Y中的铬以三价的形态(Cr(Ⅲ))存在,FTIR分析表明羟基和羧基参与了Cr(Ⅵ)的去除。生物炭通过氧化还原和络合作用去除Cr(Ⅵ)。铁改性生物炭有望作为可渗透反应墙的填充材料,成为修复Cr(Ⅵ)污染地下水的新型材料。  相似文献   

7.
通过试验来确定两种公认的铁去除技术去除砷的效率。一种方法是以原位沉淀为原理,另一种方法是传统的铁去除技术。初步分析结果显示,当地下水中砷的浓度小于0.1mg/L时,通过利用这两种技术能够把地下水中砷的浓度降至符合孟加拉国的饮用水标准,然而,当地下水中砷的初始浓度较高时,通过使用这两种技术仅能把砷浓度减少50%。在大多数砷污染地区,在所有受砷污染的管井中,有50%的管井井水中砷的浓度低于0.1mg/L。利用这两种技术能够有效地缓解孟加拉国的砷污染问题。这两种砷去除技术有可能被公众完全接受,然而,仍需要对这两种砷去除技术进行进一步改进,以便更有效地处理初始砷浓度较高的地下水。  相似文献   

8.
在试验室通过使用多种碳源(包括醋酸盐、乳酸盐和葡萄糖),对采于朝鲜废弃金银矿地区的受砷污染的沉积物样品(339毫克/千克)中固有细菌生物激化后,就沉积物样品中固有细菌对砷物种形成和活动性的影响,进行了研究。通过连续提取分析来确定砷的形式,结果表明,沉积物中40%和47%的砷分别以铁伴生物和残留组分的形式存在。通过使用醋酸盐和乳酸盐对沉积物样品进行培育22天后,固有细菌增加了沉积物样品中铁伴生物和残留组分中溶解砷的总量。当与消过毒的沉积物样品(总溶解砷浓度低于50%)对比时发现,生物悬浮液中超过99%的溶解砷以砷(V)的形式存在,这表明,固有细菌将部分溶解的砷(III)转换成了砷(V)。在实际环境中,依据pH值的不同,微生物引起的水成砷(V)既可以通过吸附而固定不动,也可以在向地下缺氧区迁移后被还原成(III)。  相似文献   

9.
原生高砷地下水的类型、化学特征及成因   总被引:4,自引:0,他引:4  
由于分布广、危害大,原生高砷地下水严重威胁全球内数亿居民的身体健康。研究原生高砷地下水的分布、化学特征及成因有助于进一步理解地下水中砷的迁移转化规律,并确保高砷区地下水的可持续利用。在查阅大量文献资料的基础上,结合近10年的高砷地下水研究经验,把原生高砷地下水分为还原性中性高砷地下水(Ⅰ 1型)和还原性弱碱性高砷地下水(Ⅰ 2型)、氧化性弱碱性高砷地下水(Ⅱ型)和氧化性弱酸性高砷地下水(Ⅲ型)。Ⅰ 1型高砷地下水主要分布于河流三角洲地区,Ⅰ 2型分布于干旱半干旱封闭内陆盆地,Ⅱ型主要分布于干旱半干旱平原盆地,Ⅲ型主要分布于富含黄铁矿或硫化物矿物的基岩地区。Ⅰ 1型高砷地下水处于还原环境,pH呈中性,Fe/Mn氧化物矿物的还原性溶解是造成As富集的主要原因。Ⅰ 2型高砷地下水处于还原环境,pH呈弱碱性,除了Fe/Mn氧化物矿物的还原性溶解外,As的解吸附是含水层中砷释放的重要原因。Ⅱ型高砷地下水处于氧化弱氧化环境,pH呈弱碱性,As的解吸附是含水层中砷释放的主要原因。Ⅲ型高砷地下水处于氧化环境,pH呈弱酸性,黄铁矿及其他硫化物矿物的氧化溶解导致了含水层中砷的释放。对于Ⅰ 2型高砷地下水,需要深入研究Fe/Mn氧化物矿物的还原性溶解以及As的解吸附对地下水砷富集的相对贡献量。  相似文献   

10.
金戈  邓娅敏  杜尧  陶艳秋  范红晨 《地球科学》2022,47(11):4161-4175
高砷地下水不仅直接危害供水安全,还可通过与湿地之间的交互作用,影响湿地水质进而威胁湿地生态安全.长江中游河湖平原已被报道广泛分布有高砷地下水,而位于长江中游故道区域的天鹅洲湿地地下水中砷的空间分布特征尚不明确,湿地与地下水的交互作用对地下水中砷季节性动态的控制机理尚不明确.本研究在天鹅洲湿地采集2个水文地质钻孔的35件沉积物样品、12个分层监测井不同季节的共72组地下水样和18组地表水样,通过水位-水化学监测、沉积物地球化学组成分析和砷、铁形态表征探究天鹅洲湿地地下水中砷的时空分布规律及控制机理.研究发现天鹅洲湿地地下水砷含量为1.08~147 μg/L,牛轭湖外侧浅井(10 m)地下水砷含量普遍高于深井(25 m)和牛轭湖内侧浅井(10 m)、深井(25 m)地下水,枯水期和平水期的砷含量高于丰水期.牛轭湖外侧浅层地下水系统具有更厚的粘土、亚粘土沉积,沉积物中总砷、强吸附态砷和易还原的铁氧化物的含量更多,吸附砷的水铁矿等无定形铁氧化物还原性溶解导致砷释放进入地下水中.枯水期天鹅洲湿地底部向牛轭湖外侧浅层含水层输送不稳定的有机质,使天鹅洲湿地地下水-地表水界面成为砷释放的热点区域.丰水期时牛轭湖外侧含水层受长江补给的影响,还原环境发生改变使地下水中的砷和铁被氧化固定从而不利于砷向地下水释放.   相似文献   

11.
北方典型内陆盆地高砷地下水的水化学特征及处理技术   总被引:1,自引:0,他引:1  
赵凯  郭华明  高存荣 《现代地质》2015,29(2):351-360
我国高砷地下水分布广泛,是受砷污染最严重的地区之一,严重危害居民身体健康,开发经济、高效、环境友好的高砷地下水修复治理技术极具必要性。以大同盆地、呼包平原、河套平原和银川平原为代表性研究区域,归纳总结了北方干旱、半干旱地区典型高砷地下水区水化学特征。通常情况下,高砷地下水的pH值较高,共存阴离子(HCO-3、SO2-4和Cl-)浓度较大,溶解性有机碳含量较高,并且As(Ⅲ)为主要砷形态。开展了针对北方典型高砷地下水特定水化学环境特点(如pH值、共存阴阳离子以及溶解性有机物等)的改性天然菱铁矿除砷性能研究。结果表明,改性天然菱铁矿对溶液pH值具有良好的缓冲能力,其除砷性能基本不受pH值、共存阴离子、Ca/Mg阳离子及以腐殖酸为代表的溶解性有机物等典型高砷地下水水化学特征因素的影响,表明吸附剂对砷具有良好的吸附选择性。另外,改性天然菱铁矿对As(Ⅲ)的去除效果优于对As(V)的去除效果,因此,利用改性天然菱铁矿作为反应介质材料,将其应用于处理主要以As(Ⅲ)形式存在的高砷地下水具备良好的发展前景。  相似文献   

12.
应用我国常见的生物桔皮原料中纤维素等有效成分,制备了未经处理的桔皮吸附剂(OP)和经异丙醇、皂化后用1.0 mol·l^-1柠檬酸修饰的桔皮吸附剂(SCO),研究了它们对重金属Pb(Ⅱ)的吸附能力、吸附机理,考察有关了吸附条件对重金属离子吸附平衡的影响,并从中找到了最佳的吸附条件和解吸附条件。  相似文献   

13.
As(Ⅲ)毒性高,易迁移,且是厌氧条件下地下水中主要存在形式。纳米铁颗粒在含砷水体处理中受到广泛关注,而锌具有比铁更低的氧化还原电位且更易保存,被认为是用于氯代有机化合物还原的最佳金属,但有关纳米锌用于水体中砷的研究很少。本文研究了纳米锌吸附As(Ⅲ)的反应动力学性质和吸附As(Ⅲ)的主要影响因素。通过应用准一级动力学、准二级动力学和粒内扩散三种模型对吸附过程进行模拟,结果显示纳米锌吸附As(Ⅲ)的过程更符合二级反应动力学模型,速率常数k2为0.18 g/(mg·min),吸附量为0.47 mg/g,且去除机理以化学吸附为主。批实验结果表明,纳米锌对As(Ⅲ)吸附最佳条件为:振荡时间120 min,纳米锌投加量2.5 g/L,pH值2~7。在最佳实验条件下,纳米锌对起始浓度为0.565 mg/L As(Ⅲ)和0.568 mg/L As(Ⅴ)进行吸附试验,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除率均能达到99.5%以上,表明纳米锌对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)都有很好的去除效果,可作为处理水体中砷的吸附材料之一。以纳米锌作为吸附材料与传统方法相比,并不需要将As(Ⅲ)预氧化成As(Ⅴ),在实际应用中可简化水处理程序,节约处理成本。  相似文献   

14.
纳米铁去除饮用水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)   总被引:3,自引:1,他引:2  
黄园英  秦臻  刘菲 《岩矿测试》2009,28(6):529-534
在好氧水体中,As(Ⅲ)比As(Ⅴ)更易迁移,而且在水处理过程中去除效率更低。在实验室合成制得BET比表面积为49.16 m2/g,直径范围为20~40 nm的纳米铁。通过批试验考察纳米铁对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)去除能力及其反应动力学情况。结果表明,在pH为7,温度20℃时纳米铁能够快速地去除As(Ⅲ)和As(Ⅴ),在60 m in内,0.25 g纳米铁对起始浓度为968.6μg/L As(Ⅲ)和828.9μg/L As(Ⅴ)的去除率大于99.5%。反应遵循准一级反应动力学方程,标准化后的As(Ⅲ)和As(Ⅴ)比表面积速率常数kSA分别为1.30 mL/(m2.m in)和1.64 mL/(m2.m in)。由实验结果可知,具有高反应活性的纳米铁是用于含砷饮用水处理非常有效的吸附材料。  相似文献   

15.
微生物活动对地下水水化学组分、氧化还原环境及砷的迁移转化有重要影响。研究高砷地下水系统的氧化还原分带性,有助于进一步理解微生物作用下地下水中砷的迁移转化规律,并为高砷地下水原位修复技术提供理论依据。在综述前人的研究成果的基础上,阐明了不同生物地球化学阶段砷的吸附、释放及固定过程,并刻画出高砷地下水系统的氧化还原分带性概念模型。在地下水环境中,微生物依次消耗(还原)溶解氧、NO-3、Fe(Ⅲ)、SO2-4和CO2等组分,氧化有机物获取能量。在溶解氧和NO-3还原阶段,地下水处于偏氧化环境,此时Fe(Ⅲ)还原受到抑制,其负载的砷不会释放到地下水中;当Fe(Ⅲ)还原时,地下水处于还原环境,会导致与之共存的砷释放,形成高砷地下水;而当SO2-4还原时,地下水处于强还原环境,产生的HS-与Fe2+形成的铁硫化物吸附或共沉淀砷,会降低地下水中的砷浓度。  相似文献   

16.
含硫化物尾矿常常释放大量的酸性排水和重金属,污染地下水、地表水和土壤,破坏生态系统,因此日益成为人们关注的焦点。本文以安徽铜陵杨山冲尾矿库浅层富硫化物尾矿为研究对象,利用扫描电镜(SEM)、电子探针(EPMA)、粉末X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、光电子能谱(XPS)和同步辐射近边吸收精细结构谱(XANES)等方法,系统分析了尾矿中砷的赋存形式,发现尾矿中的砷有3种价态: As(-Ⅰ)、As(Ⅲ)、As(Ⅴ)。在风化较弱的下部尾矿中,砷以As(-Ⅰ)、As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的形式赋存;而强烈风化的表层尾矿中只检测到As(Ⅴ)的存在。从下部到表层,从低价态的As(-Ⅰ)和As(Ⅲ)逐渐变为高价态的As(Ⅴ)。下部尾矿中的砷主要赋存于黄铁矿中,而表层尾矿中的砷主要赋存在铁的(氢)氧化物和硫酸盐中。  相似文献   

17.
《地下水》2021,(4)
以河南新乡市凤泉区重金属污染典型区为研究对象,采用单因子污染评价方法,基于3项无机毒理指标、5项毒性(类)重金属指标(中深层无砷指标)和26项有机指标,对浅层和深层地下水污染进行综合评价,结果显示:研究区内浅层地下水污染现象较为明显,受一定的硝酸盐氮、毒性(类)重金属污染,其中浅层地下水未污染(Ⅰ级)和轻污染(Ⅱ级)样品占总样品的12. 7%,中污染(Ⅲ级)样品数占总样品数的21. 8%,重污染(Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ级)样品数占总样品数的65. 5%,且主要为极重污染(Ⅵ类);中深层地下水未污染(Ⅰ级)和轻污染(Ⅱ级)样品占总样品的70%,中污染(Ⅲ级)样品数占总样品数的10%,重污染(Ⅴ)样品数只占总样品数的20%,无极重污染水样,深层地下水整体为未污染和轻污染。在后期应加强区域地下水监测网络建设,探索污染组分的迁移转化规律,尽快开展地下水污染场地的修复治理工作。  相似文献   

18.
李典  邓娅敏  杜尧  颜港归  孙晓梁  范红晨 《地球科学》2021,46(12):4492-4502
近年来陆续有报道发现长江中游河湖平原广泛分布着高砷地下水,鄱阳湖平原与江北平原(古彭蠡泽)作为长江中游南北两岸典型的河湖平原,其地下水资源丰富,但砷的空间分布规律尚不清楚,区域供水安全存在风险.本研究在两个区域系统采集98个浅层地下水(< 40 m)样品和8个地表水样品,通过水化学、氢氧稳定同位素分析,查明地下水中砷的空间分布异质性及其影响因素.研究发现江北平原浅层地下水砷含量为0.65~956.72 μg/L(平均值210.78 μg/L),高砷地下水集中分布于长江古河道;鄱阳湖平原浅层地下水砷含量为0.09~267.45 μg/L(平均值11.85 μg/L),高砷地下水仅分布于赣江三角洲局部地区.江北平原地下水δD与δ18O值相对鄱阳湖平原更偏负,且与地表水的差异更大.地下水化学及主成分分析结果表明物源和含水层结构差异是影响鄱阳湖平原和江北平原砷空间分布异质性的关键因素,来自长江物源的古彭蠡泽区域沉积物为高砷含水层的形成提供了物质来源,湖相含水层中含砷铁氧化物的还原性溶解是地下水砷富集的主要过程.地下水氢氧稳定同位素指示江北平原较鄱阳湖平原地下水赋存环境更封闭,地下水循环交替速度缓慢,有利于砷的富集.   相似文献   

19.
砷是土壤中重要的(类)重金属污染物,其毒性主要取决于在环境中的形态及氧化还原状态。游离态Fe(Ⅱ)(Fe(Ⅱ)_(aq))驱动铁(氢)氧化物晶相重组过程是土壤铁循环的重要组成,对土壤中重金属的吸附、固定、钝化等环境行为有重要影响。本研究采用~(57)Fe稳定同位素示踪方法研究厌氧条件下Fe(Ⅱ)_(aq)驱动针铁矿晶相重组过程中砷的氧化还原及形态变化过程。结果显示,在只有针铁矿存在的对照处理中,针铁矿本身对As(Ⅲ)没有氧化作用,但83%的As(Ⅲ)被吸附到针铁矿表面。在Fe(Ⅱ)_(aq)和针铁矿共存体系中,Fe(Ⅱ)_(aq)可与针铁矿中结构态Fe(Ⅲ)发生铁原子交换,As(Ⅲ)的存在降低了铁原子交换速率。同时,在Fe(Ⅱ)_(aq)驱动针铁矿晶相转化过程中,77%的As(Ⅲ)被氧化成As(Ⅴ),As活性降低。另外,部分吸附在针铁矿表面的As(Ⅲ)和氧化转化后的As(Ⅴ)通过针铁矿的晶格单元包裹或取代Fe结构位的形式被针铁矿结构化固定,从而进一步降低了As的活性。  相似文献   

20.
曹耀武  唐保春 《地球科学》2023,(3):1146-1155
地热水常富集多种有害组分,以热泉形式非集中排泄时将威胁周边居民饮用水安全.本文制备了5种铁基阴离子黏土(Fe-LDH)改性材料,用于云南典型地热区热泉的处理中.结果显示Fe-LDH对砷的去除最佳,氟、钨次之,对锑、硼的去除受共存离子影响较大;而改性材料可有效缩小不同有害组分间的竞争吸附差距,表现为乳酸根插层的Fe-LDH能显著提高离子交换能力,对氟、硼的去除提升较大,而分层的Fe-LDH因暴露更多活性位点、增加层间接触面积,对与铁络合为主的砷、钨去除和离子交换为主的氟、硼去除均有明显提升;最后静态吸附表现最佳的吸附剂——L-天冬酰胺分层的Fe-LDH,作为小型水处理装置填充材料能动态、有效地去除热泉中多种有害组分.为地热水污染修复提供了切实可行的方法 .  相似文献   

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