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镉同位素体系及其在地球科学和环境科学中的应用 总被引：1，自引：1，他引：0
镉是典型的亲硫元素,常赋存于各种硫化物矿床中.在环境体系中,镉是微生物所需的营养物质,其元素的循环受生物活动的影响.已有研究表明蒸发/冷凝过程、生物及无机过程都会导致镉同位素发生分馏,因此镉同位素研究在地球科学、环境科学具有独特的应用前景.与此同时,多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)技术的应用成功地实现了地质样品中镉同位素组成的高精度测量,使得镉同位素地球化学研究获得了蓬勃发展.本文基于当前最新研究成果,对镉同位素体系进行了详细综述,重点探讨镉的地球化学行为及同位素分馏机制,镉同位素在各物质储库中的分布特征及其在地球科学、环境科学中的应用,镉同位素测试技术.镉同位素地球化学的研究尚处于起步阶段,深入开展镉同位素分馏机理、完善镉同位素在各物质储库中的分布、建立统一的同位素标准体系的研究,将推动镉同位素在地球科学和环境科学领域的广泛应用. 相似文献
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地表硅酸盐岩矿物风化通常是水体中钙、镁、钠、钾等元素的重要来源,然而相比于水体中的钙、镁和钠,目前对钾的水文地球化学行为的认识仍十分有限。表生地球化学领域最新研究证明风化、吸附等多种水岩反应伴随着较大的钾同位素分馏,表明钾同位素技术可以用于示踪地下水中钾的来源及迁移转化。文章通过系统总结上地壳、水圈和其他地表储库（植物、肥料）的钾同位素组成,发现水圈普遍比大陆上地壳富集41K,为识别地下水的钾来源提供了基础;通过总结钾同位素在常见的水岩作用过程（硅酸盐岩矿物溶解、次生黏土形成、吸附作用、离子交换反应）中的分馏行为,发现硅酸盐岩矿物溶解分馏有限,次生黏土矿物形成引起水体富集41K,表面吸附和离子交换使水体富集39K,不同水岩反应中K同位素行为差异为示踪地下水中钾的迁移转化过程提供了基础;列举了应用钾同位素示踪硅酸盐岩风化和水体污染的最新研究成果。由于钾同位素是硅酸盐岩风化的良好示踪剂,可以利用钾同位素揭示CO2较充足含水层中钾元素释放及迁移转化机理;由于表面吸附和离子交换控制的钾同位素分馏方向与风化控制的钾同位素分馏方向不同,可以利用钾同位素识别出地下水循环过程中多种水岩反应对钾迁移转化... 相似文献
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Fe是海洋“生物泵”中限制浮游生物生长和控制海洋初级生产力的主要因素之一,也可间接影响大气中CO2含量,反馈于全球的气候变化。近年来基于多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC ICP MS)分析方法的改进及测试精度的提高,应用Fe同位素组成、变化及其分馏机制,为研究海水中Fe的主要来源以及示踪海洋环境中Fe的循环过程等,提供了一个有效地球化学指标,也对示踪地球不同演化阶段的海洋沉积环境变化具有指示意义。较为详细地介绍了海洋环境中不同储库的Fe同位素组成,洋中脊热液流体—玄武岩、海水—大洋玄武岩等水—岩反应影响Fe同位素分馏效应的主要因素及地球不同演化阶段古海洋沉积环境中的Fe同位素变化。认为海洋环境下Fe同位素可以产生较为明显的分馏作用,轻铁同位素具有更易活动、易迁移的特征,并进一步提出不同相态、不同矿物间Fe同位素分馏系数的确定等相关问题仍是今后Fe同位素研究的主要方向。 相似文献
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随着海洋环境介质铁同位素测试技术的发展,特别是海水和沉积物中不同铁赋存形式的同位素组成研究备受重视,铁同位素已经展现出对各类生物地球化学过程的崭新的示踪作用。本文在不同铁价态和赋存形式之间转化的专属分馏机制框架总结基础上,汇总了现代海洋环境中大气沉降、陆源径流、沉积物、地下水和海底热液等不同来源的铁同位素特征范围,探讨了海洋内部铁循环的生物地球化学过程,包括生物吸收、颗粒态/溶解态铁的转化以及清除作用的铁同位素分馏机制,辨析海水剖面在不同层位上铁同位素组成的主导控制因素。另外,应用溯源混合模型甄别大西洋、太平洋和南大洋等多个海域铁来源,以此验证了全球气候变化与海陆多个物理化学过程的密切关系;利用不同结晶度和反应活度的矿物铁同位素数据可示踪早期成岩过程中铁还原的深度和程度,亦有助于辨析古海洋沉积物的铁同位素数据并提高古氧化还原环境的重建精度。 相似文献
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铜同位素地球化学研究及其在矿床学应用的评述和讨论 总被引：3，自引：0，他引：3
不同地质条件和成矿环境中的铜同位素组成有显著差异,表明利用含铜矿物的铜同位素组成可以作为成矿物质来源的示踪剂.并且,由于铜是主要成矿元素之一,所以铜同位素对于成矿物质来源和成矿过程的示踪更为直接.文章介绍和评述了铜同位素的测试、研究和应用的进展,认为当前对于铜同位素分馏知识的匮乏严重制约着铜同位素研究和应用.从同位素分馏的基本原理出发,提出了铜同位素分馏研究的思路以及可能的分馏规律,对于已发表的部分地质样品测试数据,给出了新的解释,并预测溶解于海水中的铜离子应亏损65Cu. 相似文献
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地表环境氮循环过程中微生物作用及同位素分馏研究综述 总被引：12，自引：0，他引：12
综述了氮循环过程中的微生物作用及其研究进展。阐述了生物固氮，微生物吸收同化，有机氮素矿化，硝化和反硝化的反应机理及反应过程中的同位素分馏。提出了微生物驱动氮循环的简要模型。微生物驱动的氮循环中不同过程有不同的同位素分馏特征。生物固氮，土壤有机氮矿化过程中分馏效应小，而吸收同化，硝化和反硝化过程中同位素分馏较大，利用各个过程不同的同位素分馏特征可示踪含氮物质的来源。转化和迁移等。 相似文献
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矿冶影响区重金属的迁移和富集造成了严重的土壤重金属污染问题。深入了解矿冶影响区土壤中重金属的来源和迁移途径是开展土壤重金属污染高效治理的科学基础。近年来飞速发展的金属稳定同位素在识别土壤重金属污染来源和明确重金属迁移过程等方面有较大的应用优势。对金属稳定同位素分析技术、示踪原理及溯源模型进行系统分析,综述了矿产开采及冶炼过程（高温冶炼、电化学工艺和尾矿风化）导致的金属稳定同位素分馏研究进展,并总结了金属稳定同位素在矿冶影响区土壤重金属污染源解析的代表性应用成果。V同位素体系处于初期研究阶段,土壤重金属源解析应用研究相对缺乏;Zn、Cd和Hg同位素在识别高温冶炼过程相关的重金属污染源时有较大优势;Cu、Tl和Ni同位素可直接指示土壤中矿石的输入。但是,目前还存在部分金属稳定同位素分析难度大、溯源模型应用限制多、金属同位素易发生分馏导致源不确定等问题。在未来的工作中,需进一步探索和优化金属同位素分析方法,建立更多金属稳定同位素指纹图谱,开发适用性更强、结果更精确的溯源模型,明确复杂界面过程和反应中的金属稳定同位素分馏特征及机理,加强金属稳定同位素在追溯土壤重金属污染形成的时间尺度等方面的实... 相似文献
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硼(B)是一个质量较轻的流体活动性元素。它有2个稳定同位素：10B和11B,两者之间相对质量差较大,导致自然界显著的硼同位素分馏。因此,硼同位素作为强有力的非传统稳定同位素示踪工具,在化学、环境、生物、地球及行星科学等研究领域具有广泛的应用。近二十年来,国内外硼同位素分析测试技术不断改进并取得了诸多重要进展。然而,获取高质量硼同位素数据,在样品消解、分离纯化以及质谱测试三个主要环节中仍然存在很多挑战。因为硼具有易挥发性及其在不同pH值环境中因配位不同导致同位素分馏,样品消解和分离纯化对硼同位素准确测量有很大影响。样品消解法主要有高温水解法、酸溶法、碱熔法和灰化法,其中酸溶法与碱熔法是最常用的方法。分离纯化法主要包括离子交换法、硼酸甲酯蒸馏法和微升华法。这些样品前处理方法各有利弊。质谱测试方法主要有两类：一类是溶液法,即热电离质谱法(TIMS)或多接收电感耦合等离子体质谱法(MC-ICP-MS);另一类是微区原位分析法,即二次离子质谱法(SIMS)或激光剥蚀法(LA)-MC-ICP-MS。不同的测试方法对样品前处理要求不同：溶液法要求去除基质;... 相似文献
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高温裂解在线测试高氯酸盐氧同位素方法研究 总被引：1，自引：0，他引：1
高温裂解在线测试高氯酸盐氧同位素的方法与技术,能够为环境介质中高氯酸盐来源的识别、迁移转化过程的示踪及其污染的防治提供重要的分析工具。采用单因子试验系统研究了方法的裂解温度、样品质量和样品类型对高氯酸盐氧同位素测试精度的影响,并采用阴离子交换树脂法进行高氯酸盐环境样品的预处理,探讨测试方法的应用。实验结果表明,反应温度对方法测试精度的影响显著,反应温度必须严格控制在1325℃;样品质量对测试精度不产生显著影响,但最小样品量不低于0.25μmol ClO-4;测试方法适用于不同类型的高氯酸盐,测试精度均优于0.5‰。测试结果不同的校正方法表明,采用多种氧同位素标准的线性校正优于采用单一高氯酸盐氧同位素标准的校正,特别是在样品与标准的氧同位素组成差别较大时,单一标准的校正会产生较大的误差。基于A530E型双官能团阴离子交换树脂的富集与提取ClO-4的预处理方法,可实现高氯酸盐环境样品的氧同位素测定,测试精度优于0.3‰。 相似文献
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Wei‐Xin Lv Hao‐Ming Yin Meng‐Shu Liu Fang Huang Hui‐Min Yu 《Geostandards and Geoanalytical Research》2021,45(1):245-256
A dry ashing method is commonly used to remove organic material from samples prior to geochemical analysis. In the course of this study, the Cd isotope ratios of a series of soil and plant reference materials and samples were studied to evaluate the effect of the dry ashing method on measurement results of Cd isotope ratios. The samples were pre‐treated using the dry ashing method and high‐pressure bomb for comparison. The results show that the digestion using high‐pressure bombs did not lead to Cd loss, but using the dry ashing method would cause different proportions of Cd loss. The whole range of Cd isotope difference between two methods was from ?0.07‰ to 3.01‰. There was also an obvious difference in measured Cd isotope ratios from the same leaf sample pre‐treated independently by the dry ashing method, indicating that the amount of Cd loss and the effect on Cd isotope measurement during dry ashing is related to the properties of the samples. Therefore, dry ashing may not be appropriate for the removal of organic material in Cd isotope ratio measurement, especially for samples with high organic contents. The δ114/110Cd values of reference materials NIST SRM 1573a and GSD‐30 are reported for the first time in this study. 相似文献
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二十年来,国内外相继建立了多种金属（铁铜锌镁钙锂钼硒汞铬镉矾钡钛等）同位素的分析方法。金属同位素分析中的样品处理包括两个过程：样品的消解和样品中待测元素的分离纯化。为了获得真实、准确的金属同位素数据,样品处理过程必须遵守两个基本原则：①不引入待测元素以及可能会对待测元素同位素分析产生干扰的元素;②待测元素不发生损失。金属同位素分析常用的样品消解方法是酸溶法（包括高压闷罐法和微波消解法）。待测元素的分离纯化主要使用离子交换分离法。相同的树脂可以用于不同元素的化学分离,同一种元素也可以使用不同的树脂进行化学分离。不同类型样品的基质差异较大,需要不同的流程对待测元素进行分离。研究人员可以通过改变前人的分离流程,包括改变树脂的用量、变换淋洗液或用量、增加分离步骤等方法来满足不同样品的分离要求。本文提出了金属同位素样品处理中需要注意的一些细节：①如果消解样品时使用了高氯酸,必须将高氯酸在高温下彻底去除,因为残余的高氯酸具有强氧化性会使后续化学分离中使用的离子交换树脂失效,影响分离效果;②同一体积的树脂放入不同内径的交换柱中,树脂柱越细越长,淋洗液流速越慢、洗脱时间越长,并且待测元素洗脱出来越滞后;③离子交换过程中,每次加入的试剂体积越小,淋洗出来的元素越集中,分离效果越好。 相似文献
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保证Cd的高回收率以及彻底的Sn干扰去除是获得精确镉同位素组成的前提,目前报道的多种Cd分离与纯化方法获得的Cd回收率有较大差异(42.6%~99.8%),且去除Sn干扰的效果也不同(去除率在87.8%~97.4%之间),Cd回收率和Sn去除率均不理想。本文对前人报道的分离方法进行对比实验,发现0.1 mol/L氢溴酸-0.5 mol/L硝酸是分离Cd和Sn的有效试剂,增加该组混合酸的用量可淋洗出样品中更多的Sn且不会损失Cd,当混合酸的淋洗用量增加至30 mL时,Sn的淋洗率达到99.8%以上,Cd的回收率亦达到99.0%±0.5%,可满足土壤样品镉同位素的测定要求。本工作为获得高精度的镉同位素组成奠定了基础,为研究土壤环境中镉的污染来源提供了技术手段。 相似文献
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Cadmium isotopic composition in the ocean 总被引：1，自引：0，他引：1
The oceanic cycle of cadmium is still poorly understood, despite its importance for phytoplankton growth and paleoceanographic applications. As for other elements that are biologically recycled, variations in isotopic composition may bring unique insights. This article presents (i) a protocol for the measurement of cadmium isotopic composition (Cd IC) in seawater and in phytoplankton cells; (ii) the first Cd IC data in seawater, from two full depth stations, in the northwest Pacific and the northwest Mediterranean Sea; (iii) the first Cd IC data in phytoplankton cells, cultured in vitro. The Cd IC variation range in seawater found at these stations is not greater than 1.5 εCd/amu units, only slightly larger than the mean uncertainty of measurement (0.8 εCd/amu). Nevertheless, systematic variations of the Cd IC and concentration in the upper 300 m of the northwest Pacific suggest the occurrence of Cd isotopic fractionation by phytoplankton uptake, with a fractionation factor of 1.6 ± 1.4 εCd/amu units. This result is supported by the culture experiment data suggesting that freshwater phytoplankton (Chlamydomonas reinhardtii and Chlorella sp.) preferentially take up light Cd isotopes, with a fractionation factor of 3.4 ± 1.4 εCd/amu units. Systematic variations of the Cd IC and hydrographic data between 300 and 700 m in the northwest Pacific have been tentatively attributed to the mixing of the mesothermal (temperature maximum) water (εCd/amu = −0.9 ± 0.8) with the North Pacific Intermediate Water (εCd/amu = 0.5 ± 0.8). In contrast, no significant Cd IC variation is found in the northwest Mediterranean Sea. This observation was attributed to the small surface Cd depletion by phytoplankton uptake and the similar Cd IC of the different water masses found at this site. Overall, these data suggest that (i) phytoplankton uptake fractionates Cd isotopic composition to a measurable degree (fractionation factors of 1.6 and 3.4 εCd/amu units, for the in situ and culture experiment data, respectively), (ii) an open ocean profile of Cd IC shows upper water column variations consistent with preferential uptake and regeneration of light Cd isotopes, and (iii) different water masses may have different Cd IC. This isotopic system could therefore provide information on phytoplankton Cd uptake and on water mass trajectories and mixing in some areas of the ocean. However, the very small Cd IC variations found in this study indicate that applications of Cd isotopic composition to reveal aspects of the present or past Cd oceanic cycle will be very challenging and may require further analytical improvements. Better precision could possibly be obtained with larger seawater samples, a better chemical separation of tin and a more accurate mass bias correction through the use of the double spiking technique. 相似文献
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汞作为一种重要的成矿元素,广泛分布于不同地质体中,并参与成岩成矿作用。随着质谱技术的飞跃发展,汞同位素地球化学研究取得引人瞩目的进展。汞同位素被广泛地应用于示踪地球表生生物地球化学过程及汞污染等。近年来,汞同位素又被应用于揭示行星的演化过程、识别地质历史时期大火成岩省及示踪矿床成矿物质来源等方面。本文在前人研究的基础上,对不同地质储库汞同位素组成进行了系统总结。陨石、岩浆岩、变质岩、沉积岩、火山气体等地质储库汞同位素组成变化较大,部分样品还显示非质量分馏信息。本文着重阐述了低温热液矿床(现代热泉、汞矿床、铅锌矿床、锑矿床、金矿床)汞的赋存状态及同位素组成特征,构筑了汞同位素体系的基本格架。结合最新的研究成果,较全面地总结了矿床成矿过程中可能会发生的汞同位素分馏机制。热液矿床中汞同位素的质量分馏可能由流体挥发或者沸腾作用、冷凝作用、氧化还原反应、硫化物沉淀等引起。岩矿石中汞同位素的非质量分馏信息可能是地质历史时期汞光化学作用的产物,或者是继承某一特定的源岩信息所致。因此,未来汞同位素在示踪低温热液矿床的成矿物质来源、刻画成矿流体演化过程方面具有较大的应用潜力。 相似文献
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Wafa Abouchami Stephen J. G. Galer Tristan J. Horner Mark Rehkämper Frank Wombacher Zichen Xue Myriam Lambelet Melanie Gault‐Ringold Claudine H. Stirling Maria Schönbächler Alyssa E. Shiel Dominique Weis Philip F. Holdship 《Geostandards and Geoanalytical Research》2013,37(1):5-17
Research into natural mass‐dependent stable isotope fractionation of cadmium has rapidly expanded in the past few years. Methodologies are diverse with MC‐ICP‐MS favoured by all but one laboratory, which uses thermal ionisation mass spectrometry (TIMS). To quantify the isotope fractionation and correct for instrumental mass bias, double‐spike techniques, sample‐calibrator bracketing or element doping has been used. However, easy comparison between data sets has been hampered by the multitude of in‐house Cd solutions used as zero‐delta reference in different laboratories. The lack of a suitable isotopic reference material for Cd is detrimental for progress in the long term. We have conducted a comprehensive round‐robin assay of NIST SRM 3108 and the Cd isotope offsets to commonly used in‐house reference materials. Here, we advocate NIST SRM 3108 both as an isotope standard and the isotopic reference point for Cd and encourage its use as ‘zero‐delta’ in future studies. The purity of NIST SRM 3108 was evaluated regarding isobaric and polyatomic molecular interferences, and the levels of Zn, Pd and Sn found were not significant. The isotope ratio 114Cd/110Cd for NIST SRM 3108 lies within ～ 10 ppm Da?1 of best estimates for the Bulk Silicate Earth and is validated for all measurement technologies currently in use. 相似文献
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随着分析技术的进步,非传统稳定同位素体系在地球化学、天体化学和生物地球化学等研究领域的应用日益广泛。钛(Ti)是一个非常重要的过渡族金属元素,在地球和其他类地球行星中广泛存在。但是由于Ti是一种难熔的、流体不活动性元素,高温地质过程中Ti同位素分馏很小。人们对Ti同位素体系的地球化学应用的关注相对其他非传统稳定同位非常有限。而近年来,随着化学纯化方案的优化以及双稀释剂方法的改进和仪器质谱性能的提高,Ti同位素组成的高精度测试已经能够实现。天然样品中Ti同位素组成的变化随之得以发现,使得学者们能够利用这一新的稳定同位素体系来解决与高温和低温地球化学相关的问题。很快Ti同位素体系地球化学研究成为当前国际地质学界的前沿研究课题和新的发展方向之一。本文首先在简要介绍Ti元素和Ti同位素体地球化学性质的基础上,介绍了Ti元素化学分离和Ti同位素分析方法。随后笔者总结了已有的不同类型球粒陨石和地球样品的质量相关Ti同位素组成研究结果,对硅酸盐地球的Ti同位素组成做了初步评估。前人对高温地质样品的Ti同位素组成研究初步探明Ti同位素在岩浆演化过程,例如部分熔融和结晶分异等重要地质过程中的分馏行为。笔者在此基础上探讨了结晶分异过程中引起Ti同位素分馏的主要控制因素,指出Ti同位素是潜在的研究岩浆演化过程的新工具。最后笔者探讨了Ti同位素地球化学未来的发展方向,以加速我国在Ti同位素地球化学方面的应用研究。 相似文献
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Rb作为一个具有中度挥发性、流体活动性、在岩浆过程中呈不相容性的碱金属元素,能为各种地质过程和物质源区提供制约;同时,87Rb是放射性母体,Rb-Sr定年体系在确定长时间尺度的地质体年龄方面也有广泛的应用。传统研究认为特定地质年代下Rb同位素比值(87Rb/85Rb)是一个定值,但随着分离纯化方法的改进和质谱分析精度的提高,高精度Rb同位素组成得以测定,其结果显示,不同地质样品存在明显的Rb同位素组成的差异,意味着地质过程中存在Rb同位素的分馏。Rb同位素分馏能否为示踪Rb的地质过程提供更多有用信息,是否会对传统Rb-Sr定年体系产生影响,这些基础性的问题目前仍然没有答案。要回答这些问题,首先需要了解不同地质储库的Rb同位素组成,发现不同地质过程中的Rb同位素分馏,探讨其发生的控制机制。然而,这方面的研究目前还非常欠缺。文章回顾了近20年来国际上地球科学领域中的Rb同位素已有的研究,包括技术方法、分馏机理等各个方面,在此基础上对其研究前景进行展望,主要包括:(1)总结了Rb同位素组成测定的化学纯化及仪器测量方法,并对其优缺点进行点评,同时指出谨慎的化学前处理方法及质谱测定流程是获得高精度Rb同位素组成结果的基本前提;(2)收集了现有的地外样品Rb同位素组成数据,简述了Rb同位素在宇宙化学中的应用研究成果,指出Rb作为一个中度挥发性元素,对太阳系行星的吸积和演化过程具有重要的指示意义;(3)对Rb同位素在地质过程中潜在广阔的应用前景进行展望,例如完善经典的Rb-Sr定年体系,限定壳幔及地壳内部的分异过程,制约大陆硅酸盐岩风化,以及揭示超大型Rb矿的形成机制。 相似文献