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通过密度泛函理论模拟了H_2O_2和SO_2气体在矿物氧化物(α-Fe_2O_3)表面上的非均相反应,研究了H_2O_2和SO_2在α-Fe_2O_3(001)表面的吸附机制和氧化机制。研究结果表明,SO_2、H_2O_2均在α-Fe_2O_3(001)表面通过Fe原子进行吸附,H_2O_2相比于SO_2优先吸附在α-Fe_2O_3(001)表面,且H_2O_2在表面的赋存形式趋向于两个·OH形式吸附。通过二者共吸附的局域态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷布局分析结果发现,SO_2和H_2O_2的共吸附形式是通过H_2O_2产生的·OH吸附在α-Fe_2O_3(001)表面,同时SO_2被H_2O_2产生的·OH氧化[S(SO_2)-电荷布局:0. 79 e→1. 32 e; O(H_2O_2)-电荷布局:-0. 77 e→-1. 11 e]形成·OH+SO_2团簇。模拟结果表明大气微量气体H_2O_2能够在矿物氧化物表面介导SO_2吸附并促进SO_2的转化,为理解H_2O_2在大气中非均相氧化SO_2的反应过程提供了理论依据。 相似文献
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天然勃姆石热相变体(γ-Al_2O_3)对阴离子交换-吸附序列为:OH~-、S_~(2-)、PO_4~(3-)、F~-、Cr_2O_7~(2-)、NO_3~-、HCO_3~-,Cl~-,SO_4~(2-)。它表明γ-Al_2O_3对这些阴离子交换-吸附的相对能力。γ-Al_2O_3吸附或交换溶液中阴离子时,也对阳离子发生吸附或交换作用。溶液的pH值是影响阴离子交换-吸附作用的重要因素。γ-Al_2O_3对阴离子的交换-吸附及其可解脱性,具有潜在应用价值。 相似文献
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硅酸盐、氧化物的氧同位素测定分析,是成岩成矿物质 源区鉴定、矿物岩石形成温度确定、成岩成矿地球化学机理 推测的重要手段之一[1]。在固体地球科学的诸多学科[2]以 及环境科学、水文、古气候、天体化学等其他学科均有着广泛 的应用。因此,随着样品量的增加,提高实验室的BrF5法氧 同位素实验系统的工作效率颇有意义。 图1为BrF5法氧同位素实验系统装置。当系统真空抽 至3×10-3Pa时,充入氩气。分别将已称好的200目干燥样 品12mg加入各反应器,经2小时200℃去气抽真空后,将化 学计算量 相似文献
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本文对目前开采天然气水合物的5种方法进行了归纳总结,重点分析了CO2置换开采以及固体开采法,并通过分析这2种开采方法的优劣势,提出了水射流冲蚀、破碎海洋天然气水合物储层联合CO2置换开采天然气水合物的新思路。水射流冲蚀、破坏水合物储层后形成的采空区能为CO2提供更好的储藏空间并提高其与储层的作用面积,提高置换效率;封存的CO2水合物也可以提高水合物储层的稳定性,具有良好的互补效应。实验结果表明,在整个置换过程中,含采空区储层CH4置换率为24.3%,CO2封存率为22.1%;完整储层CH4置换率为15.3%,CO2封存率为20.9%,置换率提升约59%,封存率提升约5.7%。采空区的作用主要体现在提升水合物置换介质的注入量上。 相似文献
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CO2气藏由于其物理、化学性质的特殊性,CO2气勘探与烃类气既有相同又有区别,综合应用多种资料和多种技术方法是识别CO2气(层)藏的有效手段。利用区域地质分析、地球物理和地球化学勘探方法综合评价非烃气的分布,提出钻探目标,通过非烃色谱测量法和红外线CO2气体浓度测量法实现CO2气层钻井现场动态检测,利用气体色谱检测相关录井参数资料、核测井密度中子孔隙度差值综合解释CO2气层,有效地识别CO2气。主要介绍CO2气藏综合勘探技术的关键的新技术方法,如地球化学方法、录井和测井综合识别的关键技术方法等。 相似文献
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为揭示固体开采形成的采空区对CO2置换开采天然气水合物置换效果的影响,开展了含采空区储层与完整储层的CO2/N2置换开采不同天然气水合物饱和度对比实验研究。结果表明：对于水合物饱和度分别为30%和45%的试样,含采空区储层较完整储层的CH4置换率分别提高了5.5%和9%,单位体积CO2封存量分别提高了26.5%和39.8%。采空区的存在提高了置换介质与天然气水合物的摩尔比率,从而提供了更高的置换驱动力;且在较高水合物饱和度试样中采空区还会提高置换介质的扩散作用,导致含采空区储层的置换效果好于完整储层。因此,在固体开采后进一步进行CO2置换开采,可以提高置换开采效率,同时有助于碳封存与地层稳定,是一种潜在的海域天然气水合物安全、绿色开采模式。 相似文献
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云贵高原湖泊CO2的地球化学变化及其大气CO2源汇效应 总被引：3，自引：0，他引：3
湖泊是大气CO2的源还是汇,长期以来一直都存有争议。云贵高原地区的湖泊由于受流域碳酸盐岩风化作用的影响,使这一问题就显得更特殊,也更复杂。本次研究通过化学平衡计算和气相色谱测定两种方法得到了比较一致的湖水CO2浓度结果。研究发现,在夏季强烈的光合作用消耗了湖水CO2,致使湖水中CO2浓度降低。在贵州草海、百花湖以及云南的泸沽湖、杞麓湖,表层湖水CO2分压(为便于与大气CO2比较,文中湖水CO2用分压单位表示)小于200μatm,远低于大气CO2分压,湖泊正不断地从大气中吸收CO2,从而构成大气CO2的汇。 相似文献
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极地冰盖气泡研究表明,工业革命前大气圈天然ＣＯ2浓度约为２８０×１０－６,天然ＣＯ2浓度变化反映了冰期－间冰期循环这一长期气候变化固有特征。工业革命后,大量人为ＣＯ2进人大气圈,人为ＣＯ2收支明显不平衡,一个大于２．６ＧＴＣ／ａ的未知陆地生态汇很可能存在于北半球中纬度地带。土壤、岩溶作用、河流作用、地球化学作用、干旱－半干旱环境等系统以及海洋内部ＣＯ2循环的同位素示踪研究,可为人为ＣＯ2未知汇即“ＭｉｓｓｉｎｇＳｉｎｋ”的探求提供线索。 相似文献
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天然勃姆石矿在适当焙烧条件下可相变成γ-Al2O3,而γ-Al2O3,具有吸附水体中F-的性能。吸附F-后可用稀NaOH溶液解吸,酸中和再生。解吸后的含氟NaOH废液可用石灰粉回收,既减少了NaOH的消耗,又避免了对环境的污染。 相似文献
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CaCO3生物矿化的研究进展——有机质的控制作用 总被引：9，自引：0，他引：9
生物CaCO3是自然界分布最广泛的一类生物矿物,其组成除了无机相的CaCO3外,还含有少量的有机质,包括水可溶(SM)和水不可溶有机质(IM),SM富含阴离子基团,是控制CaCO3结晶的重要因素之一。通过有机—无机界面分子识别,有机质选择性地与CaCO3晶体特定方向的面网相互作用,从而对CaCO3的生长、形貌、多型及结晶学定向等产生明显的控制作用。有机—无机界面的分子识别机制包括静电、晶格几何匹配和立体化学互补等。仿生矿化的研究为进一步深入了解生物矿化的机理及制造高级复合材料提供了新的方法。 相似文献
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地表水体富营养化现象与磷的积累有密切关系,去除水体中溶解态磷是降低富营养化风险的技术关键。近十余年来,稀土元素被用于污水除磷剂的开发,并获得了良好的应用成效。本文实验比较了8种结晶态稀土氧化物(Y_2O_3、La_2O_3、CeO_2、Pr6O11、Nd_2O_3、Sm_2O_3、Eu_2O_3和Dy_2O_3)的除磷性能,结果表明La_2O_3的除磷性能最好,Pr6O11、Y_2O_3、Eu_2O_3、Nd_2O_3次之,Sm_2O_3和Dy_2O_3效果微弱,CeO_2完全没有除磷能力;研究表明稀土氧化物表面磷吸附的动力学行为更符合准一级反应模型,吸附等温线符合Langmuir模型。实验表征了除磷后的稀土氧化物和除磷过程中溶液p H值的变化,认为稀土氧化物除磷是一个表面吸附占主导,氧化物溶解出来的离子辅助沉淀的吸附过程。为了避免稀土氧化物颗粒在水体中发生团聚并降低表面吸附能力,将稀土氧化物La_2O_3微纳米颗粒负载在不同黏土矿物上,发现负载于黏土矿物表面的稀土氧化物除磷能力有较好提升,磷吸附量均提高25%左右。负载等量La_2O_3的3种黏土矿物的除磷性能差异不显著,黏土矿物提高稀土氧化物颗粒分散度可能是后者除磷能力提升的主要原因。 相似文献
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研究了ZH型重金属螯合纤维对水溶液中Sr~(2+)的吸附行为,考察了pH值、纤维加入量、Sr~(2+)初始浓度、作用时间等对吸附行为的影响,并采用SEM、EDS和FTIR等现代分析测试手段探讨了ZH型重金属螯合纤维对Sr~(2+)的吸附机制。结果表明,在pH值为7.0、纤维加入量为2.0 g/L、Sr~(2+)初始质量浓度为50 mg/L的条件下,纤维对Sr~(2+)的吸附在4 h左右基本达到平衡。实验条件下ZH型重金属螯合纤维对Sr~(2+)的最大吸附量可达26.22 mg/g。等温吸附拟合结果表明,ZH型重金属螯合纤维对Sr~(2+)的吸附可能是以单分子层为主的单分子层和多分子层吸附共同作用的结果。纤维对Sr~(2+)的动力学吸附过程符合准二级动力学模型。红外光谱分析表明Sr~(2+)与纤维上—NH_2和—COOH等基团进行配位络合从而吸附在纤维表面,—CH_2—和C=CH_2等基团参与此吸附过程。能谱分析表明Sr~(2+)与纤维上Na~+和Ca~(2+)还存在着离子交换作用。 相似文献
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Al_2O_3和Ti在风化和热液蚀变等地球化学过程中通常被认为是不活动元素,两者的比值Al_2O_3/Ti常被用来指示地球化学作用过程。通过对中国157件火成岩样品元素含量平均值的统计发现,火成岩样品中Al_2O_3/Ti与SiO_2含量值之间存在着较好的幂函数关系:ln(Al_2O_3/Ti)=0.073×SiO_2-0.89,式中Al_2O_3和SiO_2和Ti含量单位均为%。本文基于得到的经验方程和TAS图解构建了一个新的判别岩石类型的图解——Al_2O_3-Ti图解。该图解可以区分酸性岩、中酸性岩、中性岩、中基性岩-基性岩四类岩性。通过对三个火成岩风化剖面的研究发现,花岗岩风化剖面从新鲜基岩到风化形成的土壤在Al_2O_3-Ti图解中均落在酸性岩区,花岗闪长岩风化剖面从新鲜基岩到风化形成的土壤样品均落在中酸性岩区,玄武质安山岩风化剖面从新鲜基岩到风化形成的土壤样品均落在中基性岩-基性岩区。不同风化程度的风化产物与其母岩在Al_2O_3-Ti图解中所在的区域一致,即Al_2O_3-Ti图解可以用来追溯火成岩风化产物的母岩岩性。通过对胶东焦家金矿和豫西牛头沟金矿两个矿区岩石的研究发现,黑云母花岗岩从新鲜岩石到其蚀变岩及其形成矿石的样品在Al_2O_3-Ti图解中均落在酸性岩区。玄武质安山岩从新鲜岩石到其蚀变岩及其形成矿石的样品在Al_2O_3-Ti图解中均落在中基性岩-基性岩区。即不同蚀变程度的蚀变产物与其原岩在Al_2O_3-Ti图解中所在的区域一致,这表明新构建的Al_2O_3-Ti图解可以用来示踪蚀变岩的原岩性质。 相似文献
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腾冲新生代火山区温泉CO2气体排放通量研究 总被引：6，自引：6，他引：0
近期研究表明,不仅火山喷发期会向当时的大气圈输送大量的温室气体,火山间歇期同样会释放大量的温室气体。在火山活动间歇期,火山区主要以喷气孔、温(热)泉以及土壤微渗漏等形式向大气圈释放温室气体。腾冲是我国重要的新生代火山区,同时也是重要的水热活动区,那里出露大量的温泉,然而目前未见腾冲火山区温泉气体排放通量的研究报道。本文利用数字皂膜通量仪测量了腾冲新生代火山区温泉中CO2的排放通量。研究结果表明,腾冲新生代火山区温泉向当今大气圈输送的CO2通量达3.58×103 t·a-1,相当于意大利锡耶纳Bassoleto地热区温泉中CO2的排放规模。腾冲火山区温泉的CO2释放通量主要受深部岩浆囊、断裂分布、地下水循环、围岩成分等多方面因素的影响。本文根据温泉中CO2的排放特征,将腾冲温泉分为南北两区,南区温泉CO2通量远高于北区的温泉,热海地热区的通量为腾冲CO2通量的最大值。在北温泉区,CO2通量主要受控于断裂的分布;而在南温泉区,除受到断裂控制外,热海地热区底部的岩浆囊及其与围岩的相互作用成为CO2气体的重要物质来源,同时高温的岩浆囊为温泉及CO2的形成提供了重要热源。 相似文献
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将不同浓度PM_(2.5)降尘作用于A549细胞后,利用MTT法检测其存活率,W-G染色观察细胞形态,荧光探针法检测细胞ROS和MMP相对水平,以探讨PM_(2.5)降尘对A549细胞线粒体氧化损伤的影响及作用机制。结果显示,经12. 5μg/m L的PM_(2.5)降尘作用A549细胞3 h后,细胞存活率为(81. 77±6. 15)%,并随作用浓度及时间增加呈递减趋势。PM_(2.5)染毒后可观察到细胞形态不规则,胞膜溶解破坏,细胞微核出现。PM_(2.5)降尘作用于细胞24 h后,胞内ROS相对含量随暴露浓度增加呈递增趋势,细胞MMP相对水平随染毒浓度增加而降低,且胞内ROS和MMP两者间存在显著相关关系(R2=0. 878)。提示PM_(2.5)降尘处理A549细胞后可通过刺激ROS的产生,诱导细胞MMP下降,造成细胞线粒体氧化损伤。 相似文献
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羟自由基(·OH)是自然环境中氧化活性最强的物种,对物质转化具有重要影响.前期研究发现地下水接触O2可产生·OH,其中Fe2+氧化起主导作用,但地下水化学组成对Fe2+氧化产生·OH的影响尚不清楚.通过室内模拟实验,探究了地下水中常见组分(Ca2+、Mg2+、腐殖酸(HA)和磷酸根)对Fe2+氧化产生·OH的影响.结果表明,pH 6.5时0.357 mM Fe2+在5 h内氧化完全,产生约1.8 μM的·OH;Ca2+(1~6 mM)、Mg2+(1~4 mM)对Fe2+氧化和·OH产生无明显影响;HA(10~30 mg/L)促进Fe2+氧化和·OH产生,促进效果随pH降低而增强;磷酸根(0.01~0.03 mM)抑制Fe2+氧化,对·OH产生的影响为先抑制后促进. 相似文献
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中国东部CO2气田(藏)发育广泛,分布复杂。本文对中国东部松辽、渤海湾、苏北、三水、东海、珠江口、莺琼、北部湾等盆地和内蒙古商都地区以及部分现代构造岩浆活动区CO2气田(藏)和气苗中CO2的地球化学特征进行了分析和研究,探讨了中国东部CO2气的成因、来源及分布。中国东部CO2气的含量主要分布区间为0~10%,其次为90%~100%,呈现典型的U字型。δ13CCO2值则呈现典型的单峰式分布,峰值区间为-6‰~-4‰。CO2含量、δ13CCO2值和R/Ra值综合表明,中国东部高含CO2气以幔源无机成因为主,混有部分有机成因气和(或)壳源无机气。中国东部已发现的36个无机成因CO2气田(藏)在空间分布上与新近纪及第四纪北西西向玄武岩活动带展布一致,深大断裂和岩浆活动是无机成因CO2富集、运移和分布最重要、最直接的两大主控因素。 相似文献
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二元气驱技术(CO2/N2-ECBM)已成为煤层气增产的重要手段,明确CO2/N2在煤层中的竞争吸附规律以及对煤层物性的影响具有重大意义。利用分子模拟软件Materials Studio建立延川南煤层气实际区块温度、压力条件下的煤分子模型。基于巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法研究CO2/N2交替驱替煤层气技术中各注入阶段对CH4吸附的影响,明确CO2、N2对煤层孔渗物性的影响规律。结果表明:在CO2注入阶段,煤层中甲烷迅速解吸;煤中气体吸附总量上升,煤基质膨胀效应增强,导致煤的孔隙体积降低。而转N2注入后,由于N2分压作用使得CH4、CO2吸附量呈现出不同程度的降低;当ωN2/ωCO2≤0.6时煤分子中气体总吸附量迅速降低,而当N2饱和吸附后气体总吸附量保持稳定。煤层孔渗物性随着气体吸附总量呈现出迅速增大后趋于平缓的趋势。此外,ωN2/ωCO2>0.6后N2吸附率迅速降低,这会使得产出气中CH4纯度较低,导致后期提纯成本大大增加。因此,当ωN2/ωCO2=0.6左右时,CH4解吸量为最大值,煤孔隙率较高,最有利于煤层气的开发。 相似文献
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沉积岩中无机CO2热模拟实验研究 总被引：4，自引：0，他引：4
结合三水盆地的地质特点，分析了无机CO2热模拟实验研究的可能性，进行了不同条件下的模拟试验和相关的分析测试，提出了无机CO2生成量和转化率的概念和计算方法。从实验结果来看：含有一定量碳酸盐矿物的沉积岩，在一定温度下可转化形成相当数量的无机CO2，无机CO2转化率越高，岩石中碳酸盐矿物越容易转化生成无机CO2；相同热成熟度条件下，Ⅱ型干酪根生成有机CO2的量较Ⅲ型的少；CO2中碳同位素与CO2的成因密切相关，随有机质热成熟度的增加，同种类型有机质生成的有机CO2相对富集13C；无机CO2较有机CO2的碳同位素明显富集13C，随水介质的pH值降低，无机CO2气含量、模拟温度及时间的增加，无机CO2相对富集13C。实验研究结果为CO2成因研究及其资源评价提供了实验依据。 相似文献