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1.
为研究亚硝酸(HONO)在γ-Al_2O_3(110)表面非均相氧化SO_2的机理,基于密度泛函理论(density functional theory,DFT)的第一性原理计算了SO_2和HONO在γ-Al_2O_3(110)表面的吸附机制和氧化机制。结果表明,SO_2以分子的形式吸附在完整或缺陷的γ-Al_2O_3(110)表面,而HONO仅在完整表面上以分子的形式存在。表面氧缺陷的存在不仅会增强SO_2和HONO的吸附强度,而且能诱导HONO在含氧缺陷表面的分解(HONO→NO+·OH)。通过局域态密度(partial density of states,PDOS)和Mulliken电荷布局分析表明,HONO的分解遵循Haber-Weiss机制。当SO_2和HONO共同吸附在氧缺陷表面时,HONO分解产生·OH,氧化SO_2形成HOSO_2团簇分子。该研究不仅有助于理解HONO在矿物氧化物表面氧化SO_2的作用,而且为解释大气硫酸盐气溶胶的形成提供了理论依据。 相似文献
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在空气和真空条件下对α-Fe_2O_3粉末进行了从室温到1 000℃的高温原位X射线衍射研究,分别修正了空气和真空条件下赤铁矿在27~1 000℃范围内的晶胞参数,从而得到了晶胞参数随温度变化的关系和赤铁矿在空气和真空条件下的热膨胀系数,并得出了热膨胀系数与温度的关系,即赤铁矿的热膨胀系数不随温度变化。赤铁矿在空气气氛下的热膨胀系数为αa=9.603 16×10~(-6)/℃,αc=6.647 67×10~(-6)/℃,β=2.606 33/℃;真空气氛下的热膨胀系数为αa=9.006 79×10~(-6)/℃,αc=6.891 23×10~(-6)/℃,β=2.511 51/℃。 相似文献
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地表水体富营养化现象与磷的积累有密切关系,去除水体中溶解态磷是降低富营养化风险的技术关键。近十余年来,稀土元素被用于污水除磷剂的开发,并获得了良好的应用成效。本文实验比较了8种结晶态稀土氧化物(Y_2O_3、La_2O_3、CeO_2、Pr6O11、Nd_2O_3、Sm_2O_3、Eu_2O_3和Dy_2O_3)的除磷性能,结果表明La_2O_3的除磷性能最好,Pr6O11、Y_2O_3、Eu_2O_3、Nd_2O_3次之,Sm_2O_3和Dy_2O_3效果微弱,CeO_2完全没有除磷能力;研究表明稀土氧化物表面磷吸附的动力学行为更符合准一级反应模型,吸附等温线符合Langmuir模型。实验表征了除磷后的稀土氧化物和除磷过程中溶液p H值的变化,认为稀土氧化物除磷是一个表面吸附占主导,氧化物溶解出来的离子辅助沉淀的吸附过程。为了避免稀土氧化物颗粒在水体中发生团聚并降低表面吸附能力,将稀土氧化物La_2O_3微纳米颗粒负载在不同黏土矿物上,发现负载于黏土矿物表面的稀土氧化物除磷能力有较好提升,磷吸附量均提高25%左右。负载等量La_2O_3的3种黏土矿物的除磷性能差异不显著,黏土矿物提高稀土氧化物颗粒分散度可能是后者除磷能力提升的主要原因。 相似文献
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硅酸盐、氧化物的氧同位素测定分析,是成岩成矿物质 源区鉴定、矿物岩石形成温度确定、成岩成矿地球化学机理 推测的重要手段之一[1]。在固体地球科学的诸多学科[2]以 及环境科学、水文、古气候、天体化学等其他学科均有着广泛 的应用。因此,随着样品量的增加,提高实验室的BrF5法氧 同位素实验系统的工作效率颇有意义。 图1为BrF5法氧同位素实验系统装置。当系统真空抽 至3×10-3Pa时,充入氩气。分别将已称好的200目干燥样 品12mg加入各反应器,经2小时200℃去气抽真空后,将化 学计算量 相似文献
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为探究不同浓度H_2SO_4溶液活化的坡缕石对土壤中Cd的钝化效果,使用浓度分别为5%、7.5%、10%、12.5%、15%的H_2SO_4溶液对坡缕石进行活化,加入Cd污染土壤进行钝化实验和盆栽实验。结果表明:施加不同浓度H_2SO_4溶液活化的坡缕石均能显著降低土壤有效态Cd含量,10%的H_2SO_4活化的坡缕石钝化效果最显著,毒性浸出(TCLP)和二乙烯三胺五乙酸(DTPA)提取态Cd含量分别降低31.11%和37.33%。通过欧洲共同体参考机构(BCR)连续提取法测定结果表明酸活化坡缕石能显著降低土壤中Cd的酸溶态含量和还原态含量,酸活化坡缕石能显著抑制玉米对土壤中Cd的吸收和地下部分向地上部分的转移,使玉米地上部分Cd的含量相比对照组降低26.99%～43.97%,玉米地下部分Cd的含量相比对照组降低15.36%～27.40%。酸活化坡缕石对土壤中的Cd有明显的钝化效果。 相似文献
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Al_2O_3和Ti在风化和热液蚀变等地球化学过程中通常被认为是不活动元素,两者的比值Al_2O_3/Ti常被用来指示地球化学作用过程。通过对中国157件火成岩样品元素含量平均值的统计发现,火成岩样品中Al_2O_3/Ti与SiO_2含量值之间存在着较好的幂函数关系:ln(Al_2O_3/Ti)=0.073×SiO_2-0.89,式中Al_2O_3和SiO_2和Ti含量单位均为%。本文基于得到的经验方程和TAS图解构建了一个新的判别岩石类型的图解——Al_2O_3-Ti图解。该图解可以区分酸性岩、中酸性岩、中性岩、中基性岩-基性岩四类岩性。通过对三个火成岩风化剖面的研究发现,花岗岩风化剖面从新鲜基岩到风化形成的土壤在Al_2O_3-Ti图解中均落在酸性岩区,花岗闪长岩风化剖面从新鲜基岩到风化形成的土壤样品均落在中酸性岩区,玄武质安山岩风化剖面从新鲜基岩到风化形成的土壤样品均落在中基性岩-基性岩区。不同风化程度的风化产物与其母岩在Al_2O_3-Ti图解中所在的区域一致,即Al_2O_3-Ti图解可以用来追溯火成岩风化产物的母岩岩性。通过对胶东焦家金矿和豫西牛头沟金矿两个矿区岩石的研究发现,黑云母花岗岩从新鲜岩石到其蚀变岩及其形成矿石的样品在Al_2O_3-Ti图解中均落在酸性岩区。玄武质安山岩从新鲜岩石到其蚀变岩及其形成矿石的样品在Al_2O_3-Ti图解中均落在中基性岩-基性岩区。即不同蚀变程度的蚀变产物与其原岩在Al_2O_3-Ti图解中所在的区域一致,这表明新构建的Al_2O_3-Ti图解可以用来示踪蚀变岩的原岩性质。 相似文献
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沉积岩中无机CO2热模拟实验研究 总被引：4，自引：0，他引：4
结合三水盆地的地质特点，分析了无机CO2热模拟实验研究的可能性，进行了不同条件下的模拟试验和相关的分析测试，提出了无机CO2生成量和转化率的概念和计算方法。从实验结果来看：含有一定量碳酸盐矿物的沉积岩，在一定温度下可转化形成相当数量的无机CO2，无机CO2转化率越高，岩石中碳酸盐矿物越容易转化生成无机CO2；相同热成熟度条件下，Ⅱ型干酪根生成有机CO2的量较Ⅲ型的少；CO2中碳同位素与CO2的成因密切相关，随有机质热成熟度的增加，同种类型有机质生成的有机CO2相对富集13C；无机CO2较有机CO2的碳同位素明显富集13C，随水介质的pH值降低，无机CO2气含量、模拟温度及时间的增加，无机CO2相对富集13C。实验研究结果为CO2成因研究及其资源评价提供了实验依据。 相似文献
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云贵高原湖泊CO2的地球化学变化及其大气CO2源汇效应 总被引：3，自引：0，他引：3
湖泊是大气CO2的源还是汇,长期以来一直都存有争议。云贵高原地区的湖泊由于受流域碳酸盐岩风化作用的影响,使这一问题就显得更特殊,也更复杂。本次研究通过化学平衡计算和气相色谱测定两种方法得到了比较一致的湖水CO2浓度结果。研究发现,在夏季强烈的光合作用消耗了湖水CO2,致使湖水中CO2浓度降低。在贵州草海、百花湖以及云南的泸沽湖、杞麓湖,表层湖水CO2分压(为便于与大气CO2比较,文中湖水CO2用分压单位表示)小于200μatm,远低于大气CO2分压,湖泊正不断地从大气中吸收CO2,从而构成大气CO2的汇。 相似文献
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极地冰盖气泡研究表明,工业革命前大气圈天然ＣＯ2浓度约为２８０×１０－６,天然ＣＯ2浓度变化反映了冰期－间冰期循环这一长期气候变化固有特征。工业革命后,大量人为ＣＯ2进人大气圈,人为ＣＯ2收支明显不平衡,一个大于２．６ＧＴＣ／ａ的未知陆地生态汇很可能存在于北半球中纬度地带。土壤、岩溶作用、河流作用、地球化学作用、干旱－半干旱环境等系统以及海洋内部ＣＯ2循环的同位素示踪研究,可为人为ＣＯ2未知汇即“ＭｉｓｓｉｎｇＳｉｎｋ”的探求提供线索。 相似文献
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以天然纳米矿物纤蛇纹石和酸浸二氧化硅为载体,钛酸四丁酯为钛源,在室温条件下采用溶胶-凝胶法,制备了负载TiO_2的复合光催化材料。采用气体吸附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等方法对载体和不同温度煅烧得到的样品进行微观形貌和结构分析,并在紫外光照射下,以10 mg/L罗丹明B为目标污染物评价不同样品的光催化活性。结果表明,750℃煅烧的酸浸二氧化硅负载TiO_2复合材料的光催化性能最好,光照40 min对罗丹明B的去除率达到91.57%,载体良好的吸附能力能够促进污染物的降解。 相似文献
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川南普格杏仁状玄武岩气孔中产出硅铁灰石、绿泥石、石英、方解石、沥青等5种不同成分类型的杏仁体。硅铁灰石杏仁体呈圆形或椭圆形,其直径多为5～8 mm,由杏仁体壁至中心,依次分别产出石英→铁镁绿泥石→硅铁灰石。硅铁灰石晶体呈铁黑色、薄板状,由5个平行双面单形组成。微区X射线衍射分析结果显示,硅铁灰石属三斜晶系,空间群为P1 。化学成分分析表明,硅铁灰石氧化物含量(ωB/%)为SiO2 53.55%、CaO 18.84%、Fe2O3 13.65%、FeO 9.68%、MgO 1.44%、H2O+1.74%,FeO/Fe2O3=0.71;铁镁绿泥石氧化物含量(ωB/%)为SiO2 33.17%、Al2O3 13.03%、Fe2O3 8.45%、FeO 13.06%、MgO 18.82%、H2O+12.12%、CaO 0.87%,FeO/Fe2O3=1.55。硅铁灰石杏仁体的矿物组合变化表明,玄武岩晚期的成矿热液由富Mg、Fe向富Si、Ca演化,硅铁灰石是由偏酸性、弱还原环境向偏碱性、弱氧化环境转化时所形成的过渡性产物。 相似文献
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设施农业中土壤重金属污染问题日趋严重。由于土壤中矿物、腐植酸、微生物等多相组分之间存在交互作用,重金属与土壤单组分体系中所获得的结合机制并不能真实有效地评价其在自然条件下的转化与归趋。本研究以蒙脱石(Mont)和高岭石(Kao)为辽宁蔬菜大棚及农田土壤层状硅酸盐代表矿物,选取胡敏酸(HA)为有机质代表,土著微生物革兰氏阳性枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis,B.s)、革兰氏阴性恶臭假单胞菌(Pseudomonas putida,P.p)为细菌微生物代表,以此三元体系为主要供试蔬菜大棚土壤组分,以Cd~(2+)、Cu~(2+)为目标元素,借助宏观吸附实验,结合X射线衍射(XRD)、衰减全反射-傅立叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、扫描电镜(SEM)测试分析了Cd~(2+)、Cu~(2+)在矿物-腐植酸-细菌三元混合物上的吸附机理以及Cd~(2+)、Cu~(2+)在复合体上的结合机制。研究结果表明,蒙脱石/高岭石-腐殖酸、蒙脱石/高岭石-B.s及蒙脱石/高岭石-P.p二元复合体对Cd~(2+)及Cu~(2+)的吸附具有加和性,矿物-腐植酸-微生物三元复合体之间表现为拮抗作用。吸附动力学研究表明矿物、有机质、微生物复合体对重金属的吸附动力学符合准二级动力学模型。体系对Cu~(2+)的吸附能力由强到弱为:B. s P. p Mont/Kao-B. s Mont/Kao-P. p Mont/KaoHA-P.p Mont/Kao-HA Mont/Kao。 相似文献
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《矿物学报》2020,(3)
贵州铜仁坝黄含铀磷质岩岩层表面及节理、裂隙缝中产出大量粉末状、絮状、毛发状白色矿物集合体。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜及能谱(SED)分析,确定该矿物为多水硫磷铝石,粒径约1.55～1.85 mm,单晶形态常呈菱形薄板状,自形,具{001}1组完全解理,吸湿性较强。计算多水硫磷铝石矿物晶胞参数分别为a≈10.8150nm,b≈15.0956nm,c≈22.6058nm,化学式为(Al_(8.75)Fe_(0.75))(PO_4)_(3.26)(SO_4)_(1.24)(OH)_(16.24)·55.67H_2O,与其他地区的多水硫磷铝石比较,坝黄含铀磷质岩中的多水硫磷铝石Al_2O_3、Fe_2O_3、SO_3、OH~-含量较高,P_2O_5、H_2O含量则有所减少,可能是由于类质同象Fe~(3+)置换Al~(3+),以及表生期强烈的风化淋滤作用过程中OH~-、SO_4~(2-)共同置换PO_4~(3-)所致。坝黄多水硫磷铝石与外生风化作用密切相关,是一类氧化次生矿物,应为含磷沉积物遭受长期表生风化淋滤形成,说明坝黄磷矿在沉积成岩后还经历过表生风化成矿的改造和叠加,次生作用可能导致了原生磷质的迁移、流失。 相似文献
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天然勃姆石矿在适当焙烧条件下可相变成γ-Al2O3,而γ-Al2O3,具有吸附水体中F-的性能。吸附F-后可用稀NaOH溶液解吸,酸中和再生。解吸后的含氟NaOH废液可用石灰粉回收,既减少了NaOH的消耗,又避免了对环境的污染。 相似文献
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中国东部CO2气田(藏)发育广泛,分布复杂。本文对中国东部松辽、渤海湾、苏北、三水、东海、珠江口、莺琼、北部湾等盆地和内蒙古商都地区以及部分现代构造岩浆活动区CO2气田(藏)和气苗中CO2的地球化学特征进行了分析和研究,探讨了中国东部CO2气的成因、来源及分布。中国东部CO2气的含量主要分布区间为0~10%,其次为90%~100%,呈现典型的U字型。δ13CCO2值则呈现典型的单峰式分布,峰值区间为-6‰~-4‰。CO2含量、δ13CCO2值和R/Ra值综合表明,中国东部高含CO2气以幔源无机成因为主,混有部分有机成因气和(或)壳源无机气。中国东部已发现的36个无机成因CO2气田(藏)在空间分布上与新近纪及第四纪北西西向玄武岩活动带展布一致,深大断裂和岩浆活动是无机成因CO2富集、运移和分布最重要、最直接的两大主控因素。 相似文献
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天然勃姆石热相变体(γ-Al_2O_3)对阴离子交换-吸附序列为:OH~-、S_~(2-)、PO_4~(3-)、F~-、Cr_2O_7~(2-)、NO_3~-、HCO_3~-,Cl~-,SO_4~(2-)。它表明γ-Al_2O_3对这些阴离子交换-吸附的相对能力。γ-Al_2O_3吸附或交换溶液中阴离子时,也对阳离子发生吸附或交换作用。溶液的pH值是影响阴离子交换-吸附作用的重要因素。γ-Al_2O_3对阴离子的交换-吸附及其可解脱性,具有潜在应用价值。 相似文献
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为了模拟浅海环境下锰氧化物微生物还原作用诱导碳酸盐沉淀的过程,选取最常见的锰氧化物-水钠锰矿(K_(0.33)Mn_7O_(14)·7H_2O)为研究对象,在不同种类与浓度盐离子(Mg~(2+)、SO_4~(2-))存在条件下开展异化锰还原菌Dietzia cercidiphylli 45-1b好氧还原水钠锰矿的实验研究.通过测试体系蛋白、Mn~(2+)等离子浓度变化,利用X射线衍射(XRD)和X射线吸收谱(XAS)表征反应前后矿物结构变化,来探讨不同初始Mg~(2+)和SO_4~(2-)浓度对于菌株45-1b还原水钠锰矿及诱导碳酸盐矿物沉淀的影响.结果显示体系pH值在4天内从7.0迅速上升至9.3,Mn~(2+)浓度在2天内迅速上升至166μmol/L,随后迅速下降至8μmol/L(第4天),其好氧还原产物为菱锰矿(MnCO3),且其产生量随Mg~(2+)浓度的升高而降低,随SO_4~(2-)浓度的升高而升高.上述实验结果表明好氧环境下菌株45-1b能够利用乙酸为电子供体,水钠锰矿为电子受体还原水钠锰矿释放Mn~(2+),最终转化有机碳为无机碳酸盐矿物菱锰矿.Mg~(2+)通过影响微生物生长和菱锰矿成核对水钠锰矿的还原及菱锰矿沉淀产生抑制作用,而SO_4~(2-)可以缓解Mg~(2+)的抑制作用并促进水钠锰矿的还原及菱锰矿沉淀. 相似文献
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CO2气藏由于其物理、化学性质的特殊性,CO2气勘探与烃类气既有相同又有区别,综合应用多种资料和多种技术方法是识别CO2气(层)藏的有效手段。利用区域地质分析、地球物理和地球化学勘探方法综合评价非烃气的分布,提出钻探目标,通过非烃色谱测量法和红外线CO2气体浓度测量法实现CO2气层钻井现场动态检测,利用气体色谱检测相关录井参数资料、核测井密度中子孔隙度差值综合解释CO2气层,有效地识别CO2气。主要介绍CO2气藏综合勘探技术的关键的新技术方法,如地球化学方法、录井和测井综合识别的关键技术方法等。 相似文献